🔬 光学

Judd-Ofelt analysis and coherent spectroscopy of europium-based molecular complexes for quantum information applications

本文对十二种基于 Eu $^{3+}$ 的分子配合物进行了全面的光学表征和 Judd-Ofelt 分析，证明了较低的点群对称性增强了相干跃迁的分支比，并确定了一种具有 2.3 $\mu$ s 光学相干时间的特定配合物，从而为量子信息应用中稀土分子系统的理性设计建立了关键的结构-性质关系。

原作者： Nicholas Lester Jobbitt, Sascha Weis, Timo Schweizer, Vishnu Unni Chorakkunnath, Evgenij Vasilenko, Tobias Haas, Barbora Brachnakova, Senthil Kumar Kuppusamy, Hartmut Schubert, Mario Ruben, Michael Se

发布于 2026-10-12

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CC BY 4.0

原作者： Nicholas Lester Jobbitt, Sascha Weis, Timo Schweizer, Vishnu Unni Chorakkunnath, Evgenij Vasilenko, Tobias Haas, Barbora Brachnakova, Senthil Kumar Kuppusamy, Hartmut Schubert, Mario Ruben, Michael Seitz, David Hunger

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

量子计算机有望解决当今机器无法完成的问题，但它们需要一种非常特殊的内存来存储信息。这种内存必须能够长时间存储脆弱的量子态，而不使其消散或被环境干扰而变得混乱。科学家们长期以来一直将稀土离子——具有独特磁性的原子——视为完成这一任务的潜在候选者。当这些离子被置于固体材料中时，它们可以充当微小且稳定的存储单元。然而，通过将这些离子混合到晶格中的传统材料难以控制。离子最终会随机分布，使得确保它们表现一致或将它们相互连接变得十分困难。一种更新的方法是将这些离子构建进精确、定制的分子中。通过围绕离子设计化学结构，研究人员可以创造一个均匀的环境，使每一个离子都完全相同，从而为实现可扩展且可靠的量子存储器提供一条路径。

在最近的一项研究中，研究人员试图通过检查十二种不同的、各含有一个以铕离子为中心的分子配合物来测试这一想法。铕之所以特别有用，是因为它具有一种特定的能量跃迁，这种跃迁异常稳定且能够抵抗外界干扰，使其成为存储量子信息的理想候选者。团队的研究重点是这些分子在约 580 纳米（可见光谱中的一种颜色）的特定波长下发射光线的能力。他们想看看是否可以通过调节离子周围的化学结构，来增强这种光发射的强度和一致性，这对于在量子计算机中读写数据至关重要。研究人员测量了这些分子的光保持相干态（即光波保持同步）的时间长短，并分析了化学环境，以了解是什么促成了某些分子的优异表现。

研究表明，围绕铕离子的分子形状和对称性对性能起着决定性作用。研究人员发现，当离子周围的化学环境对称性较低时，所需的特征光发射会显著增强。在他们测试的几种分子中，特别是那些具有低对称性的分子，离子发射有用光线的概率大于 1%。这是一个显著的进步，因为这种跃迁本质上是非常微弱的。团队还发现，晶体结构的质量至关重要。一些分子形成了高度有序且内部应变极小的晶体，这使得光可以保持更长时间的相干性。其中一个被称为 5-Eu 的特定分子在这些测试中脱颖而出。在 4.2 开尔文（仅略高于绝对零度）的温度下，该分子保持了 2.3 微秒的光学相干时间。虽然这个持续时间对人类感知而言转瞬即逝，但在量子物理领域这是一个相当长的时间，并且与目前报道的最佳分子系统相比具有竞争力。

然而，研究人员也发现，强烈的光发射并不自动保证长效的记忆。他们观察到，虽然有些分子发射出明亮的光，但它们并不一定能长时间保持其量子态，反之亦然。这些分子的性能对温度也非常敏感。实验表明，随着温度即使轻微上升，由于分子内原子的振动，相干时间会迅速下降。这表明，为了使这些材料真正发挥作用，必须将其保持在极低温度下，并设计具有刚性化学结构的材料以最大限度地减少这些振动。研究并未发现一种在所有类别中都表现卓越的“完美”分子，但它提供了关于化学设计如何影响性能的清晰图谱。通过展示低对称性如何导致更强的信号以及结构有序如何导致更长的相干性，这项工作为化学家未来设计更好的材料提供了指南。

团队得出结论，虽然这些分子晶体是一个充满前景的平台，但仍需大量工作来优化它们以应用于实际场景。目前的结果表明，最佳候选者可能是那些既结合了能提升信号的化学非对称环境，又能保护量子态的刚性有序结构的材料。研究人员还指出，使用光学腔（一种通过捕获光来增强光与物质相互作用的装置）可以进一步增强这些分子的微弱信号。这种化学设计与物理工程的结合，最终可能促成集成量子存储器的诞生。该研究作为一个全面的基准，证明了分子晶体的化学可调性是克服传统材料局限性的强大工具，使实现可扩展量子网络的愿景向现实又迈进了一步。

技术摘要：用于量子信息应用的铕基分子配合物的 Judd-Ofelt 分析与相干光谱研究

问题陈述
基于稀土离子（REI）的固态材料因其卓越的光学和自旋相干时间，成为量子计算和量子网络中极具前景的候选材料。然而，传统的稀土掺杂无机晶体面临着振子强度低、相干跃迁分支比差以及由于离子随机分布导致的扩展性挑战等局限。虽然基于稀土离子的分子晶体通过自组装和化学可调性提供了一种潜在的替代方案，但目前仍缺乏对控制其光学相干性和跃迁强度的结构-性质关系的全面理解。具体而言，需要系统地表征局部点群对称性、配体场和晶体环境如何影响 Eu $^{3+}$ 离子的相干 $^5D_0 \rightarrow ^7F_0$ 跃迁，这对于量子比特应用至了一种关键作用。

方法论
作者对十二种基于 Eu $^{3+}$ 的分子配合物（命名为 1-Eu 至 12-Eu，包括单核和双核物种）进行了全面的光学表征。该研究采用了以下实验和分析方法：

样品制备： 通过 Eu $^{3+}$ 盐与有机螯合配体的配位反应合成微晶粉末，随后进行分离和纯化。
发光光谱： 使用 532 nm 激发记录室温荧光光谱，以绘制 $^5D_0 \rightarrow ^7F_J$ ( $J=0-6$ ) 跃迁图谱。
Judd-Ofelt 分析： 通过分析光谱强度来计算 Judd-Ofelt 参数（ $\Omega_2, \Omega_4, \Omega_6$ ）、辐射寿命和分支比。这为深入了解局部对称性、成键类型和配体场环境提供了依据。
线宽与相干性测量：
- 在室温和 4.2 K 下测量非均匀线宽 ( $\Gamma_{inh}$ )，通过洛伦兹函数对荧光光谱进行拟合。
- 对于最具潜力的候选材料，通过谱洞燃烧（SHB）、自由感应衰减（FID）和两脉冲光子回波测量法确定光学相干时间 ( $T_2$ )，测量环境为 4.2 K。
寿命测量： 在室温下测量光学寿命 ( $T_1$ ) 以计算本征量子效率。

核心贡献与结果

系统表征： 本研究提供了十二种 Eu $^{3+}$ 分子配合物的首个全面数据集，建立了结构变化（如配体类型、对称性）与光学性质之间比较的基准。
对称性与分支比： 研究发现局部点群对称性与名义上禁戒的 $^5D_0 \rightarrow ^7F_0$ 跃迁的分支比 ( $\beta_0$ ) 之间存在明确的相关性。具有较低有效对称性（特别是 $C_1$ 和 $C_2$ ）的配合物表现出更高的分支比，在若干案例中超过了 1%（例如 1-Eu, 2-Eu, 5-Eu, 8-Eu, 11-Eu）。这归因于在低对称性配体场中不同 $J$ -流形之间增强的混合。
光学相干性： 在新调查的配合物（1-Eu 至 6-Eu）中，仅 5-Eu 在 4.2 K 下表现出可测量的光学相干信号。
- 5-Eu 性能： 它在 4.2 K 下表现出 6.4(0.2) GHz 的窄非均匀线宽，表明其具有高度有序的晶体环境。
- 相干时间： 两脉冲光子回波测量得到的 4.2 K 下光学相干时间为 $T_2 = 2.3(0.3)$ µs。这一数值与目前报道的最佳分子系统（如 9-Eu）相当。
Judd-Ofelt 参数： 分析显示 $\Omega_2$ 值与超灵敏 $^5D_0 \rightarrow ^7F_2$ 跃迁的强度相关，反映了局部不对称性和共价性。量子效率普遍处于 50% 至 75% 之间，但 12-Eu 除外（23.8%），这表明某些配合物中存在通过高能 C-H 振动模式产生的显著非辐射损失。
权衡关系： 研究强调，高分支比并不自动保证长相干时间。虽然低对称性增强了跃迁强度，但也可能导致其对局部场波动更加敏感。

意义与主张
本文声称，系统的表征和定量比较对于指导优化用于量子信息应用的分子配合物的理性设计至关重要。作者断言：

Eu $^{3+}$ 分子晶体是量子存储器和自旋-光子接口的可行平台，结合了长相干时间和化学可调性。
结构-性质关系： 较低的点群对称性是增强相干跃迁振子强度的关键设计参数，但必须在增强跃迁强度与维持高度有序、均匀的晶体环境（以最小化退相干）之间取得平衡。
优化路径： 未来的改进应侧重于减少高能振动模式以降低非辐射弛豫，并控制晶体堆积以限制谱扩散。
互补方法： 虽然化学改性受限于该跃迁的双重禁戒特性，但光学谐振器（珀塞尔效应）提供了另一种通过不改变分子结构来增强发射速率和分支比的互补途径。

作者总结道，虽然 5-Eu 凭借其 >1% 的分支比和 2.3 µs 的相干时间展现出了应用前景，但仍需进行包括温度依赖性研究、单晶结构表征和晶体场计算在内的进一步工作，以建立针对下一代量子材料的预测性设计规则。

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