Defining Thixotropy
本文提出了三种互补且可经实验验证的触变性定义，旨在将其与普通的非线性粘弹性行为区分开来，并为其在流变学分类学中的归类建立一个清晰的现象学框架。
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想象一个放在架子上的油漆罐。它很浓稠，近乎固体，拒绝移动。但只要你用刷子搅拌一下，它就会突然变得具有流动性，轻松地涂抹在墙上。一旦你停止搅拌，它又会慢慢变稠，保持形状。这种根据静置时间与搅拌时间的长短而改变其粘稠度的行为，被称为触变性（thixotropy）。这种特性存在于从番茄酱、牙膏到钻井泥浆和化妆品等各种物质中。近一个世纪以来，科学家一直使用这个术语来描述这种随时间变化的性质。然而，随着复杂流体研究的发展，这个定义变得模糊不清了。许多仅仅像橡胶聚合物一样进行拉伸和放松的材料也表现出随时间变化的特性，导致研究人员将真正的结构重建与普通的弹性行为混淆在一起。由于缺乏一种清晰的区分方法，该术语已经失去了它的精确性，使得比较材料或预测它们在现实世界中的行为变得困难。
两位研究人员，约格什·约希什（Yogesh Joshi）和罗纳德·拉森（Ronald Larson），正致力于消除这种困惑。他们提出了一个新的、实用的框架来定义触变性，将其与标准弹性材料随时间变化的行为明确区分开来。他们的工作并不依赖于材料微观结构的细节，而是依赖于材料对力的响应方式，这种方式是可以被测量和重复的。他们认为，要成为真正的触变性材料，不仅仅是缓慢地放松，它必须经历一种需要巨大的变形才能逆转的结构变化。
作者提出了三种不同的识别方法，其范围从理论上的理想状态到可以在实验室中进行的实际测试。第一种，他们称之为基准定义，描述了一种根据运动历史改变厚度但完全没有弹性记忆的材料。在这种理想化的视角下，一旦你停止移动材料，应力会立即消失，它不会试图像橡皮筋一样弹回。虽然没有任何真实的材料能完美符合这一特征，但这个概念作为一个有用的参考点，用于构建数学模型。
第二种定义是对实验人员最有用的。它侧重于重置材料所需的运动量。当触变材料处于静止状态并突然被搅拌时，需要极大量的拉伸或剪切才能使其达到稳态流动。研究人员发现，对于许多触变物质，材料在达到恒定流动之前，必须被变形自身尺寸的数百倍甚至数千倍。相比之下，标准的弹性材料（如聚合物溶液）在被拉伸后通常很快就能达到稳态，其拉伸量通常小于其自身尺寸的十倍。如果一种材料所需的应变远大于其弹性本身所要求的量，那么它就是触变性的。无论材料是被恒定速度还是恒定力推动，这一规则都适用。
第三种定义观察的是材料静止时的状态。如果你停止搅拌一种触变流体并让它休息，它的内部结构会重新构建，使其变得更硬、更难移动。研究人员通过观察发现，材料恢复所需的时间会随着其静置时间的增加而无限增长。在普通的弹性流体中，恢复时间是固定的；一旦等待足够长的时间，材料就会忘记过去，并且每次表现都一样。但在触变流体中，休息得越久，恢复所需的时间就越长，而且只要你继续等待，这个时间就会不断增加。这种恢复时间无限制的增长是一个信号，表明材料不仅仅是在放松，而是在积极地重建一个可以通过流动再次被破坏的结构。
为了测试这些想法，作者检查了来自现有科学文献中的各种材料。他们研究了纤维素纳米晶体、种子胶质、蜡质原油、润滑脂以及各种粘土和二氧化硅悬浮液。在每种真正具有触变性的材料案例中，数据都证实了他们的规则。例如，当他们观察一种在连续剪切下的蜡质原油时，移动该原油所需的应力在超过四十八小时内持续下降。到那个时候，该原油已被拉伸了超过自身尺寸的十万倍，这个数字如此之大，以至于无法用简单的弹性来解释。同样，当他们观察允许静置的粘土悬浮液时，它们恢复所需的时间持续数小时稳步增长，没有停止的迹象，证明了该材料正在持续老化并重建其内部网络。
研究人员还澄清了哪些情况不属于触变性。他们排除了因化学反应而发生变化的材料（如水泥硬化），因为这些变化是永久性的，无法通过搅拌来逆转。他们还排除了那些随时间推移而分离成大型层或液滴的系统，因为这些是宏观的变化，而非触变性中所见的这种可逆的结构转变。此外，他们指出，剪切带化（shear banding，即材料在不同层中流动不均）的存在本身不足以证明触变性，因为这也会发生在其他类型的流体中。
通过建立这些清晰、可测量的标准，作者为科学家和工程师提供了一种共同语言。研究人员不再需要根据模糊的观察来猜测一种材料是否具有触变性，而是可以进行特定的测试：测量达到稳态流动所需的应变量，或者观察材料静置时恢复时间的增长情况。如果数值超过了普通弹性的极限，那么该材料就是触变性的。这种区分对于依赖这些材料的行业（从绘画到石油钻探）至关重要，确保了能够为合适的工作选择合适的流体。这项工作并不声称解决了复杂流体的每一个奥秘，但它为理解软物质领域中最常见且最实用的行为之一，提供了坚实的、实践性的基础。
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