pH-clock programmed autonomous bidirectional actuation and optical modulation of a multi-stimuli-responsive hydrogel
本研究展示了一种自主的多刺激响应双层水凝胶驱动器，该驱动器在与新开发的 NaOH–Sultone pH 时钟结合时，无需外部干预即可实现可编程的双向机械运动和同步的荧光调制。
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想象一个材料不再只是静止不动，而是像生物一样移动、思考和反应的世界。这就是“智能材料”这一激动人心的前沿领域——这是一个致力于制造能够感知环境并根据环境变化改变形状的物质的分支科学。想想向日葵转动头部跟随太阳，或者海葵在被触碰时收缩触手的样子。科学家们长期以来一直希望创造出这些行为的人造版本——由柔软、富有弹性的凝胶制成的机器人，它们可以行走、抓取或跳舞，而无需人类每次都按下按钮。让这些材料实现“自主性”（自我移动）的秘诀通常涉及一种“化学时钟”。就像厨房计时器倒计时一样，化学时钟是一种随时间改变自身环境的成分混合物，它会向材料发送信号，使其开始移动、停止或反转方向。巨大的挑战在于如何让这些材料自动进行“双向”运动（前进和后退），而不是仅仅向一个方向弯曲并停在那里。
在这项研究中，来自印度理工学院古瓦哈提分校的一个研究小组构建了一个完全符合要求的卓越“智能皮肤”。他们创造了一种特殊的双层凝胶，其作用就像一个微型、自我调节的机器人。这种凝胶由两种不同类型的柔软聚合物组成：一层在变得酸性时（如柠檬汁）喜欢膨胀，而另一层在变得碱性时（如肥皂）喜欢膨胀。通过将这两层夹在一起，他们创造出了一种在酸性环境下向一侧弯曲、在碱性环境下向另一侧弯曲的材料。但真正的魔力发生在他们加入“pH时钟”时——这是一种由氢氧化钠和一种称为磺内酯（sultone）的化合物组成的化学计时器。当他们将这些混合在一起时，时钟开始使水变得非常碱性，导致凝胶向一个方向弯曲。然后，随着时钟的滴答运行，磺内酯缓慢分解成酸，逐渐使水变酸。这种化学转变“欺骗”了凝胶，使其反转弯曲方向，完全摆向另一边。其结果是一块能够自主地从一侧摆动到另一侧的软材料，模仿着生物有节奏的运动，而这一切都由单一的化学触发剂驱动。
为了让它更具生命感，科学家在其中一层添加了一种特殊的成分：一种像生物夜灯一样的发光分子。这种被称为AIEgen（聚集诱导发光分子）的分子在碱性水中是看不见的，但在水变酸时会发出明亮的绿光。随着化学时钟的运行，凝胶不仅前后摆动，还改变了其亮度——起初发出微弱的光，随着到达最终位置，光芒变得更加灿烂。这就像一只既能扇动翅膀又同时改变光强度的萤火虫，而且无需任何电池或电线。
研究人员对该系统进行了彻底测试。他们展示了该凝胶不仅可以由时钟触发，还可以由其他事物触发。他们发现，添加铁或铝等金属离子也可以使凝胶弯曲，而添加一种称为EDTA的化学物质则可以使凝胶恢复到原始形状。这证明了该凝胶对多种信号具有敏感性。然而，最令人印象深刻的部分是自主测试。当他们激活pH时钟时，凝胶不仅仅移动了一次；它自主地从0度摆动到140度，经过中心点，然后继续运动到-135度。团队还测量了光线的变化，确认了当凝胶处于酸性阶段时，光芒确实出现了。
论文明确排除了这种运动是由简单的单向反应引起，或需要复杂的多步人工干预的观点。他们证明了这种运动是可逆的，并且是由他们所创造的不断变化的pH水平驱动的，而不仅仅是由于最初添加化学物质。虽然运动与化学变化并非完美同步（凝胶在响应pH变化时需要一点时间），但结果是清晰且在多个周期内可重复的。作者认为，与其他复杂的化学系统相比，该系统提供了一种更简单、更稳健的方式来创造类生命运动，为未来能够像自然界设计的那样适应环境的软体机器人铺平了道路。
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