p-Phenylenediamine-bridged periodic mesoporous organosilica with accessible amine sites for efficient CO2 adsorption under mild conditions
本研究报道了通过共缩聚路线合成的对苯二胺桥联周期性介孔有机硅材料（PPDA-PMO），由于其在有序介孔结构内具有可接近且具有协同效应的胺类位点，该材料在温和条件下展现出了卓越的二氧化碳吸附能力和可重复使用性。
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大气层正逐渐充满二氧化碳，这种气体能够捕捉热量，并推动气候向更温暖、更不稳定的未来发展。尽管世界正在转向可再生能源，但通过燃烧化石燃料和重工业已经释放的大量碳仍然是一个紧迫的问题。解决这一问题的方法之一是在气体逃逸到空中之前将其捕获，将其锁在能够紧紧束缚它的固体材料中。科学家们长期以来一直在寻找能够胜任这项工作的完美“海绵”。理想的材料需要具有足够的孔隙率，以便让气体轻松流动，同时在化学性质上经过调控，使其能专门抓取二氧化碳分子，即使在空气中充满了氮气等其他气体的情况下也是如此。它还必须能够在不需要极端热量或压力的情况下工作，否则会消耗过多的能量，从而变得不切实际。
在最近的一项研究中，伊朗科技大学的研究人员开发出了一种旨在满足这些精确需求的新型固体海绵。他们构建了一种名为周期性介孔有机硅材料（periodic mesoporous organosilica）的物质，这本质上是一种由二氧化硅（沙子和玻璃中的同种物质）通过有机桥连接而成的混合结构。这种特定版本的特殊之处在于，其桥接部分是由一种称为对苯二胺（p-phenylenediamine）的分子构成的。这种分子充当了维持结构稳定的支架，同时也提供了易于接触的“粘性”位点，即被称为胺基（amine sites）的位点，这些位点渴望与二氧化碳发生相互作用。通过将这些胺基直接编织进材料微孔的壁中，研究人员创造出了一种能够在常温常压等温和条件下高效从空气中提取二氧化碳的物质。
团队首先将化学前驱体在溶液中混合，利用一种软模板来引导形成微小且均匀的通道。随着混合物的反应，有机桥和二氧化硅单元围绕模板聚合，形成了一个刚性且有序的网络。一旦将模板洗去，便留下了一种具有高度组织化的微观隧道系统的材料。为了确保他们构建了正确的结构，研究人员使用了一系列强大的工具对材料进行了检测。他们使用红外光谱法确认了含氮胺基的存在，并使用 X 射线衍射法验证了孔隙是否呈整齐的重复六角形排列。电子显微镜显示，该材料由均匀的圆柱形颗粒组成，而其他测试则证实了氮原子和碳原子在整个结构中分布均匀，没有明显的缺陷。
当研究人员测试这种新材料捕获二氧化碳的效果时，结果令人振奋。他们将粉末暴露在气体中，并在不同压力下测量其容量。在标准大气压下，该材料每克可捕获 2.6 毫摩尔的二氧化碳。当他们增加压力以模拟工业废气流中的条件时，捕获能力显著增长，在 9.0 bar 时达到每克 12.8 毫摩尔。在相似条件下测试的其他许多多孔材料相比，这一表现明显更优。这种高效率似乎源于材料的多孔结构与胺基特定化学性质的结合，这种结合产生了对二氧化碳分子的强力吸引，而无需像其他吸附剂那样需要极高的温度。
为了准确理解气体是如何被捕获的，团队利用描述分子与表面相互作用的数学模型对数据进行了分析。数据与一种模型最契合，该模型表明气体分子是粘附在一个并非完全均匀的表面上，并形成了多个层级，而非仅仅是一个单层。这表明捕获过程是由物理作用力驱动的，即气体分子通过微弱的电性相互作用被吸引到表面，而不是通过形成强力的永久化学键。这种区别非常重要，因为物理吸附通常允许材料更容易地重复使用。研究人员通过让材料进行十次捕获和释放循环来测试这一点。在十轮循环后，材料保留了几乎所有的原始容量，仅损失了约 3% 的效能。这表明该材料足够坚固且稳定，可以反复用于实际应用，为持续管理碳排放的努力提供了一个耐用且高效的工具。
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