Development of nanocrystalline Sr12Al14O33 and Ca12Al14O33 soot oxidation catalysts
本文报道了通过金属氧化物与水及AlOOH的低温反应，成功合成了具有高活性的纳米晶Sr12Al14O33和Ca12Al14O33烟炱氧化催化剂，其中锶变体由于增强的氧自由基迁移率而表现出更优异的性能。
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每当柴油发动机运转时，它都会留下被称为“烟尘”的微小黑色碳颗粒。这些颗粒不仅仅是令人烦恼的小麻烦，它们更是严重的健康威胁和主要的环境污染物。为了保持空气清洁，现代车辆使用过滤器和催化剂的组合，在这些烟尘逸散到大气层之前将其烧掉。催化剂的作用就像是一个化学火花，帮助碳在比其自身更低的温度下与氧气发生反应。几十年来，科学家们一直依赖像铂这样昂贵的贵金属来完成这项工作，但这些金属的高成本和有限供应促使研究人员寻找更便宜、更丰富的替代品。挑战在于寻找一种不仅价格实惠，而且还具备高效抓取氧气并将其传递给烟尘之特定化学能力的材料。
俄罗斯博雷斯科夫夫催化研究所的一个研究小组一直在致力于一种解决方案，该方案涉及一种被称为“钙铝酸钙（mayenite）”的材料家族。这些是钙、铝和氧组成的复杂混合物，具有独特的笼状结构。在这些微观笼子里，材料可以留住特殊形式的氧，这些氧具有高度反应性。可以将这些被捕捉到的氧原子想象成处于一种“高度待命”的状态，渴望跳出来与其它物质发生反应。虽然科学家们早就了解这些材料，但由于传统制备方法需要极高的热量，使得它们难以在实际应用中发挥作用。这种剧烈的高温会导致材料聚集成大块固体，从而几乎没有表面积，使其失去作为催化剂的效果。这项新研究的目标是找到一种方法，在更温和的条件下创造出细分且多孔形式的材料，并观察基于锶的材料版本是否比传统的基于钙的版本效果更好。
研究人员测试了几种不同的构建这些材料的方法，从涉及将各种化学粉末研磨在一起或在液体溶液中混合的方法开始。他们尝试将这些混合物加热到从中等温度到极高温度的范围。然而，大多数方法都未能产生预期的结果。这些混合物要么在较低温度下无法形成正确的晶体结构，要么在加热到必要温度时形成了正确的结构，但却表现为几乎没有表面积的大而致密的块状物。其中一种涉及将金属硝酸盐与有机酸混合的方法特别困难，因为它倾向于产生不想要的碳酸盐化合物，而不是目标材料。研究小组发现，最成功的方法出人意料地简单：他们取新鲜制备的氧化钙或氧化锶，并将其与氢氧化铝的水悬浮液混合。这种反应产生了一种湿润的糊状物，经过干燥并在相对较低的600摄氏度温度下加热后，转化成了理想的纳米晶钙铝酸钙结构。
由此产生的材料与旧方法制造的材料截然不同。这些新样本不是致密且惰性的，而是具有多孔结构和巨大的内部表面积，其中钙版本达到了每克80平方米，而锶版本达到了每克68平方米。这种高表面积至关重要，因为它为化学反应提供了更多的空间。为了理解这些材料内部发生了什么，科学家们使用了一种被称为电子顺磁共振的技术，它就像一个对未成对电子极其敏感的探测器。他们发现，在空气中加热样品后，表面布满了活性氧自由基。这些是拥有额外电子的氧原子，这使得它们高度不稳定且渴望反应。基于锶的样品显示出比钙版本更高的活性自由基浓度，这表明更大的笼状结构允许氧气更自由地移动并变得更加活跃。
这些材料的真正考验在于研究人员利用它们来燃烧柴油烟尘。他们将少量的催化剂与柴油烟尘混合，并在气流中加热该混合物，通过测量一氧化碳开始释放的温度来作为烟尘燃烧的标志。作为基准的标准氧化铝材料需要在620摄氏度时才能开始这一过程。相比之下，基于钙的催化剂在320度时就开始工作，并在480度时达到活性峰值。基于锶的催化剂表现得甚至更好，在仅280度时就开始反应，并在440度时达到峰值。这种温度的大幅下降意味着该催化剂在清洁废气方面效率更高。研究人员指出，锶样品的卓越性能可能源于其更宽的晶体结构，这使得活性氧物种能够更轻松地移动并更快地接触到烟尘颗粒。
这项研究证明，无需使用昂贵的贵金属，也可以创造出高效的烟尘氧化催化剂。通过找到一种在适中温度下合成这些材料的简单方法，研究人员为使用纳米晶钙铝酸钙及其锶类似物作为环境防护的实用工具打开了大门。尤其是锶版本，它脱颖而出成为极具前景的候选材料，为减少柴油机有害排放提供了一种成本低廉且强大的方式。这项工作证实，这些材料托管和移动活性氧物种的独特能力，使其成为应对持续存在的烟尘污染问题的理想选择。
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