Atomic-Layer-Deposited ZnF2 on Al Enabling in situ NaF/Na–Zn Interphase for Robust Anode-Free Sodium Batteries
本研究提出了一种通过原子层沉积制备的 ZnF₂ 包覆铝集流体，该集流体在电化学过程中转化为协同的 NaF/Na–Zn 界面相，从而实现了高度可逆的钠沉积，并在高能量密度无负极钠电池中取得了卓越的循环稳定性。
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电池是现代生活的无声引擎，为从智能手机到电动汽车的一切产品提供动力。其核心是一个简单但要求严苛的过程：让被称为离子的微小带电粒子在两端之间来回移动。在标准电池中，一侧持有金属储备，而另一侧则作为目的地。当电池充电时，金属离子会移动到空置的一侧并沉积在那里，就像一层油漆一样。当电池放电时，它们则回到最初的家。多年来，科学家们一直试图通过完全移除金属储备来制造更好的电池，即创造所谓的“无负极”设计。这种方法有望在更小的空间内封装更多能量并降低制造成本。然而，由于没有预先存在的金属层，离子必须第一次降落在裸露的金属片上。这是一项艰巨的任务。离子往往会以杂乱、不均匀的团簇形式到达，形成尖锐的结构，这些结构会刺穿电池的内部屏障并导致电池迅速失效。挑战在于寻找一种能够引导这些离子平稳着陆并保持原位而不造成损坏的表面。
来自韩国和德国研究机构的一个团队发现了一种解决这个问题的方法，即从根本上改变离子着陆的表面。他们将注意力集中在铝上，这是一种用于制造当前电池内部集流体的常用金属。铝本身天生具有抵抗接受钠离子（这种新型电池所使用的特定类型的金属）的能力。这种阻力迫使离子以混乱、不均匀的方式着陆，从而导致破坏电池寿命的尖刺生长。研究人员意识到，如果他们能用一种特定的超薄层涂覆铝，就能改变离子的行为。他们选择了一种称为氟化锌的材料，并使用一种称为原子层沉积的技术进行涂覆。这种方法可以创造出极其薄的薄膜，其厚度以纳米计，但它能完美地覆盖整个铝箔表面，就像一层紧贴每一个微小凸起和凹槽的第二层皮肤。
真正的创新在于电池组装并首次开启后发生的情况。当电池开始充电时，氟化锌涂层并不仅仅是静止在那里；它会与进入的钠离子发生反应。这种反应由外向内转化了涂层。氟化锌发生分解并重新组装成一种新的双层结构，直接位于铝的表面。其中一部分新层变成了钠-锌合金，它充当了进入离子的“欢迎垫”，鼓励它们均匀着陆。另一部分则变成了富含氟化钠的层，这是一种以坚韧和稳定著称的材料。这个新形成的表面充当了一个保护盾，引导离子平滑地铺展开来，而不是堆积成危险的尖刺。其结果是，电池可以反复充电和放电，而不会产生通常会缩短其寿命的内部损伤。
为了证明这种转化正在发生，研究人员在电池循环的前几次后检查了电池组件。他们发现，最初呈现闪亮金属外观的铝箔已经变成了均匀的黑色，这标志着其表面化学性质发生了彻底改变。通过使用强大的显微镜和化学分析工具，他们证实了原始的氟化锌确实已经转化为预期的钠-锌合金与氟化钠的混合物。团队观察到，新表面非常均匀，没有任何缝隙或薄弱点。这种均匀性至关重要，因为这意味着钠离子可以在表面移动而不会被卡住或形成导致电池失效的典型枝晶。
这种新设计的性能在模拟现实世界使用的严格条件下进行了测试。在电池快速充放电的测试中，经过改性的铝箔使电池能够以卓越的一致性保持其持电能力。虽然标准的铝箔电池在仅仅几十个循环后就会难以维持性能，但改进后的版本可以平稳运行数百个循环。研究人员测量了电荷转移效率，发现几乎所有降落在表面的离子都能在不丢失的情况下返回起点。这种高水平的效率在无负极电池中非常罕见，表明新表面成功防止了通常会消耗能量的副反应。
团队还将这种改性箔片与高性能正极材料配对，构建了完整的电池单元。这些全电池能够提供高能量，并且即使在快速充电模式下也能长时间保持容量。研究人员注意到，即使在增加活性物质量以达到商业应用水平时，电池单元仍保持稳定。他们制造了一个柔性软包电池，以证明这项技术可以应用于类似于电动汽车电池的形式。该软包电池运行稳定，表明该方法不仅是实验室里的奇思妙想，也是一条通往实际储能的可行路径。
这项工作脱颖经过人之处在于，它解决了无负极设计中电池失效的根源问题：离子的不均匀着陆。以往修复此问题的尝试通常涉及在铝上涂覆厚金属层或使用覆盖不均的混合物。那些方法留下了缝隙，使得离子仍能形成破坏性的尖刺。相比之下，这种新方法使用精确的、逐原子沉积的涂覆过程，来创建一个化学和物理性质都高度均匀的表面。研究人员表明，正是这种“欢迎型合金层”与“坚韧保护层”的特定组合发挥了作用。他们还证明了初始涂层的厚度至关重要：如果太薄，则无法提供足够的保护；如果太厚，则会减慢电池性能。通过找到确切的平衡点，他们创造了一个兼顾保护与速度的系统。
研究结果为改进钠电池指明了一条清晰的道路，钠电池被视为目前使用的锂电池的一种更廉价且更丰富的替代方案。通过解决离子如何在裸露表面着陆的问题，这项研究消除了构建高能量、长寿命且无需沉重金属负极的无负极电池的主要障碍。该方法依赖于一种可以规模化生产的过程，这意味着它最终可以用于制造大规模储能或电动交通领域的电池。研究人员已经证明，通过仔细设计金属与电解质之间的界面，可以将一个存在问题的、产生尖刺的过程转变为一个平滑、可靠的过程。这种在电池表面准备方式上的简单而强大的改变，可能是解锁无负极钠电池全部潜力的关键。
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