Electrolyte Composition Governs Polysulfide Shuttling and Electrochemical Stability in Li/FeS₂ Batteries: Organic, Ionic Liquid, and Hybrid Electrolytes Compared
本研究表明，一种有机-离子液体混合电解质通过同时增强离子传输并显著抑制多硫化物穿梭，优化了锂/FeS₂电池的性能，从而与传统的有机或纯离子液体电解质相比，实现了更优异的电化学稳定性并减少了硫损失。
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电池是现代世界的无声引擎，为从口袋里的手机到道路上的电动汽车等一切设备提供动力。其核心是一个简单但苛刻的任务：让被称为离子的微小带电粒子在电池的两端之间来回移动，以储存和释放能量。几十年来，科学家们一直致力于追寻一种特定的材料——黄铁矿，将其作为其中一个电极。这种矿物在自然界中大量存在，常被称为“愚人金”，它有望比当今标准电池所使用的材料储存更多的能量，同时生产成本低廉且安全。然而，一个持久的问题一直将这种材料困在实验室中。当电池工作时，黄铁矿会分解成较小的碎片并溶解在电池内部的液体中。这些溶解的碎片随后会穿过电池移动到另一侧，导致化学短路，从而浪费能量、腐蚀电池，并随着时间的推移破坏其持电能力。
诺福克大学的研究团队致力于通过测试不同的液体来解决这个“游走”问题，以观察哪种液体能将溶解的碎片留在原地。他们知道，电池内部的液体（称为电解质）既像离子的高速公路，又像一种可以溶解电池活性成分的溶剂。大多数电池中使用的传统液体非常擅长移动离子，但也非常擅长溶解这些不想要的碎片，这使得问题更加严重。另一方面，一种由室温下呈液态的盐类组成的新型液体，虽然极难溶解这些碎片，但由于其过于粘稠且迟缓，从而限制了电池的性能。研究人员想知道，他们是否可以将这两种截然不同的液体混合在一起，以获得两者的优点：一种既能快速移动离子，又能拒绝让这些具有破坏性的碎片逃逸的流体。
为了寻找答案，该团队利用黄铁矿作为正极、锂金属条作为负极，制造了小型硬币大小的电池单元。他们准备了三组电池，每组填充了不同的液体。第一组使用标准的稀薄有机液体；第二组使用粘稠的盐基离子液体；第三组则使用定制的混合液，将稀薄有机液体与粘稠离子液体等量混合。在开始对电池进行充放电之前，他们利用强大的X射线机和激光光谱技术确认了电池中的黄铁矿是纯净且结构完整的，以确保他们拥有一个干净的起点。
当他们开始循环电池时，性能差异变得清晰可见。使用标准稀薄液体的电池很快就失去了持电能力。溶解的黄铁矿碎片自由游走，导致电池迅速退化。使用粘稠离子液体的电池最初能较好地保持电量，因为粘稠的液体将溶解的碎片拦截在靠近其来源的位置，防止其游走。然而，随着循环的持续，这种粘稠液体的迟缓特性开始阻碍电池高效移动能量，性能最终也随之下降。然而，混合液体却呈现出不同的情况。使用这种混合液体的电池产生了最平滑且最稳定的电压模式，这表明内部的化学反应是以受控且有序的方式进行的。这种混合液成功地将溶解的碎片限制在一定范围内，使其不会游走太远，同时仍允许电池高效移动能量。
为了准确了解内部发生了什么，研究人员在循环几次后将电池拆解，并将内部组件浸泡在透明溶剂中以提取任何溶解的物质。随后，他们通过这些溶液照射光线，以精确测量有多少黄铁矿溶解以及它们最终流向了何处。结果令人震惊。在含有标准液体的电池中，黄于接近20%的硫从黄铁矿中溶解并流失到了系统中。在含有粘稠离子液体的电池中，这种损失降至约15%。而在使用混合液体的电池中，损失是最低的，仅略高于13%。这意味着，与标准液体相比，这种混合方法减少了近三分之一的活性物质浪费。
这项研究表明，这种混合物的作用不仅仅是平衡了两种液体的特性。相反，这种组合似乎创造了一个独特的环境，使溶解的碎片在靠近黄铁矿的地方形成，但又被有效地阻止了跨越电池的移动。这种“局部化”现象将破坏性的化学反应控制在一定范围内，保护了黄铁矿的结构，并使电池能够进行更多次的循环而不失效。研究人员发现，这种混合液体提供了一条切实可行的路径，证明了设计一种既能实现高性能、又能有效阻止长期困扰黄铁矿电池的内部腐蚀的电解质是可能的。通过平衡这些相互竞争的需求，该团队展示了利用丰富且廉价的材料制造高容量、长寿命电池的可行方案。
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