Dynamic adsorption and regeneration of gaseous ammonia on oxalic acid-modified corn-straw biochar
草酸改性的玉米秸秆生物炭，特别是以 0.4 mol L⁻¹ 草酸在 500°C 下制备的样品，通过介孔结构和含氧官能团展现出 27.56 mg g⁻¹ 的增强型动态氨吸附容量，同时通过乙醇洗涤保持了部分可再生性。
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氨是一种经常在成为问题之前被忽视的气体。它从农场、牲畜废弃物以及肥料分解中逸散到空气中，增加了形成大气细颗粒物的污染物混合物。这些微小的颗粒可以深入肺部并导致雾霾，同时它们携带的氮气可以使土壤酸化并使水道窒息。从空气中去除这种气体非常困难，因为它的浓度通常很低，但它仍然是一个显著的环境挑战。科学家们长期以来一直在寻找能够像海绵一样，在空气流经时捕捉氨分子的材料。一个很有前景的候选材料是生物炭，这是一种通过在无氧条件下加热植物物质制成的类木炭物质。虽然生物炭含量丰富且价格低廉，但普通的生物炭往往缺乏有效抓取氨所需的特定化学特征。为了解决这个问题，研究人员开始探索改进这些材料表面的方法，使其对需要捕捉的气体具有更强的化学吸引力。
哈尔滨工业大学的一个研究小组致力于提高玉米秸秆生物炭捕捉气态氨的能力。他们专注于使用草酸（一种在许多植物中发现的常见有机酸）进行的一种简单的化学处理，以改良木炭的表面。目标是观察这种处理是否能创造出一种不仅能很好地捕捉氨，而且可以清洗并重复使用的材料。研究人员首先将干燥的玉米秆研磨成细粉，然后在氮气流下放入炉中加热，以防止其燃烧。他们测试了不同的加热温度和持续时间，以找到最佳的基础材料。一旦有了坚实的起点，他们就将木炭浸泡在不同强度的草酸溶液中，搅拌数小时后将其干燥。这一过程旨在用新的化学基团涂覆木炭，这些基群可能会与氨产生更强的相互作用。
为了找到完美的配方，团队采用了系统的方法来测试十六种不同的加热温度、加热时间和酸浓度的组合。他们让含有氨的气流通过装满这十六种改良材料的柱体，并测量气体穿透另一侧所需的时间。结果指向了一个明确的获胜者：一种通过在500摄氏度下加热玉米秸秆四小时，然后用特定浓度的草酸进行处理的样品。这种特定的材料，研究人员将其标记为 CC-0.4-500-4，其保持氨的能力远高于其他任何材料，每克材料可捕捉总计 27.56 毫克的氨。这种性能明显优于未经处理的木炭，后者甚至难以维持十多分钟的持气能力。
当科学家们仔细观察这种获胜材料时，他们发现草酸处理以有益的方式改变了其物理和化学组成。木炭并非一个实心块，而是一个多孔网络，非常像海绵，拥有大量的中等尺寸孔隙，允许气体轻松流入内部。材料表面富含含氧化学基团，特别是羧基和羰基，它们就像氨分子的微型磁铁。这些基团通过化学吸引力使氨粘附在表面，而孔隙则为气体到达材料内部这些“粘性位点”提供了路径。研究人员还检测到了持久自由基的存在，这些是不稳定的原子，可以影响表面与其他化学物质的反应方式，从而可能有助于捕捉过程。
研究的一个关键部分是确定这种材料是否可以多次使用。如果吸附剂不能被清洗并重复使用，那么它们就缺乏实用性。团队尝试用水和乙醇清洗氨饱和的木炭，以观察是否可以释放被捕获的气体并恢复材料捕捉更多气体的能力。他们发现，用乙醇浸洗十分钟是最有效的方法，可以回收近三分之二的原始容量。即使经过两个捕捉和清洗周期，该材料仍保留了近一半的初始捕捉氨能力。这表明，束缚氨的化学键并不至于强到无法通过温和的溶剂打破，也不至于弱到让材料发生解体。
研究结论指出，这种材料的成功来自于多种因素的协同作用。孔隙有助于将气体输送到活性位点，而富含氧的表面化学性质则提供了抓取气体的必要力量。自由基的存在以及表面形成的特定含氮化合物进一步支持了这种相互作用是复杂的且具有化学性质的观点。虽然材料在重复使用过程中确实损失了一些容量（可能是由于表面化学性质和孔隙结构的变化），但结果表明，草酸改性的玉米秸秆生物炭是捕捉空气中氨的一种可行选择。它提供了一种将农业废弃物转化为有用污染控制工具的方法，这种工具可以通过简单的溶剂进行清洗和重复使用，为管理这种原本难以从大气中去除的气体提供了切实的一步。
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