A recognition-enhanced colorimetric sensor based on molecularly imprinted CoFe LDH nanozymes for detection of enrofloxacin in real water samples
本研究提出了一种利用分子印迹 CoFe LDH 纳米酶的选择性比色传感器，通过在目标物结合后抑制 ROS 介导的 TMB 氧化，实现对水样中恩诺沙星的检测，其检测限达到 0.03 µM。
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水是地球的生命线，但它也是我们日常使用的化学物质容易累积的地方。其中一种化学物质就是恩诺氟沙星（enrofloxacin），这是一种用于治疗牲畜和水产养殖感染的强效抗生素。虽然它有助于动物保持健康，但这种药物经常通过粪便和废水进入河流和湖泊。由于其降解非常缓慢，它会在环境中堆积，可能危害生态系统并进入食物链。检测这些痕迹对于保护水质至关重要，但目前的检测方法通常速度慢、成本高，且需要复杂的实验室设备。科学家们长期以来一直在寻求一种更简单的方法来快速识别这些污染物，理想的情况是使用一种能够像石蕊试纸一样通过颜色变化来显示存在物质的方法，但同时具备区分成千上万种其他特定化学物质的能力。
为了解决这个问题，研究人员转向了两种科学理念的巧妙结合：纳米酶（nanozymes）和分子印迹技术（molecular imprinting）。纳米酶是一种人工制造的微小颗粒，其作用类似于天然酶，可以加速化学反应。在这种情况下，科学家使用了一种由钴和铁组成的材料，这种材料表现得像天然催化剂一样，在与过氧化氢混合时会将透明液体变为蓝色。然而，这些纳米酶通常反应过于积极；它们无法区分目标污染物和其他外观相似的化学物质。这就是分子印迹技术的用武之地。想象一下，制作一个特定物体的模具，将物体取出，留下一个能完美契合该物体的空腔。通过在聚合物涂层中制造这些微观的、具有形状特异性的孔洞，科学家可以构建一个只抓取目标分子而忽略其他所有物质的传感器。
在最近的一项研究中，来自河南理工大学和江苏科技大学的研究团队结合了这些概念，开发出一种新型恩诺氟沙星传感器。他们首先生长出微小的、球形的钴铁层状双氢氧化物颗粒，这种材料以其催化反应的能力而闻名。随后，他们用壳聚素（一种源自甲壳类动物的天然聚合物）对这些颗粒进行涂层处理，并用戊二醛进行交联。至关重要的是，他们在涂层过程中加入了恩诺氟沙星。随着聚合物在颗粒周围形成，恩诺氟沙星分子充当了模板，在涂层中创造了与该药物尺寸和形状相匹配的特定口袋或空腔。一旦涂层固化，研究人员就将恩诺氟沙星洗掉，在纳米酶表面留下了空旷且形状完美的孔洞。
检测机制依赖于物理阻挡。在没有恩诺氟沙星的情况下，传感器上的空腔就像敞开的门口，允许过氧化氢穿过涂层到达活性钴铁核心。在那里，核心会触发反应，使一种名为TMB的透明化学物质变为鲜艳的蓝色。然而，当水中存在恩诺氟沙星时，它会滑入这些特定的空腔中，像钥匙插入锁孔一样紧密契合。这种动作物理性地阻挡了“门口”，防止过氧化氢到达核心。因此，蓝色不会显现，或者显现得非常微弱。水中的恩诺氟沙星越多，被填满的空腔就越多，出现的蓝色就越少。这种颜色强度的变化提供了对样本中药物含量的直接视觉测量。
研究人员以严谨的精度测试了该传感器。他们发现，该传感器可以检测低至0.03微摩尔浓度的恩诺氟沙星，线性响应范围为0.19至50微摩尔。这意味着该传感器既足够灵敏，能发现极微量的药物，同时在浓度较高时仍能准确工作。为了确保传感器不仅仅是对任何化学物质产生反应，他们还针对其他抗生素和类似分子进行了测试。该传感器对这些“长得像”的物质保持无反应状态，证明了分子印迹成功地让材料学会了仅识别恩诺氟沙星。研究还证实，该传感器是通过物理阻断反应路径而非通过化学破坏催化剂或改变其性质来进行工作的。
最后，团队将传感器从实验室带到了现实世界。他们采集了长江和黄河流域以及畜牧场和医院的水样。在所有案例中，该传感器都能准确测量恩诺氟沙星的含量，回收率在98.6%至104%之间。这种在复杂、肮脏的水样中表现出的高准确度表明，该方法足够稳健，可用于实地应用。该传感器也是可重复使用的；恩诺氟沙星可以从空腔中洗掉，从而使材料在不丧失检测能力的情况下可以再次使用。这项工作提供了一个极具前景且成本低廉的水质监测工具，为在无需昂贵机械或高度专业化培训的情况下密切监控抗生素污染提供了可能。
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