Emergence of Plasticity through Inter-Fibril Sliding in a Supramolecular Hydrogel
本研究报道了一种纯超分子水凝胶，该水凝胶通过正交物理交联和原纤维滑动实现了应变硬化与结构塑性，为仿生自适应软物质提供了一种新的设计框架。
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从拉动肌肉的肌腱到支撑细胞的支架，生命组织都拥有一种非凡的双重特性。它们足够坚硬，在正常条件下能保持形状；然而，当被推向极限时，它们又能进行拉伸和弯曲而不会折断。这种韧性源于一种复杂的层级结构：长而线状的束状物交织在一起，形成一个网络。至关重要的是，这些生物网络不仅仅像橡皮筋那样拉伸；它们可以在压力下永久地重塑自身，吸收能量并调整其结构以在剧烈负荷下生存。对于试图制造模仿这种行为的合成材料的科学家来说，挑战在于如何创造一种既强韧又具适应性的物质，且不依赖于那些使材料变得脆弱的永久化学键。问题在于，一种仅由微弱、可逆吸引力维系的材料，是否能够实现这种在刚性与塑性之间复杂的平衡。
一支研究团队现在已经证明，这样的材料是可能的，他们创造出了一种结合了应变硬化与结构塑性的纯超分子水凝胶。这种材料由单一类型的分子组成，当置于水中时，它会自发地组织成长而微观的纤维。这些纤维并非实心棒状，而是由被称为细丝（fibrils）的更小的堆叠单元组成。研究人员发现，通过仔细调节盐浓度和温度，他们可以触发这些纤维聚集成束，形成一种行为类似于细胞内细胞骨架的凝胶网络。关键的发现是，这种凝胶不仅仅是抵抗变形，它还会适应变形。当被拉伸时，凝胶内的纤维并不仅仅是弹性地拉伸并弹回。相反，构成每根纤维的更小的细丝会彼此间相互滑动，从而允许整根纤维发生永久性的伸长。这种滑动机制使材料能够经历巨大的变形，在吸收应力的同时而不发生断裂，并保留其新的形状。
为了理解其工作原理，研究人员对该凝胶进行了一系列机械测试，反复对其进行拉伸并观察其反应。他们发现，随着每一次拉伸，材料都会变得稍长一些，并且在变硬之前能承受更大的力量。这种被称为“应变硬化”的行为在生物组织中很常见，但在合成凝胶中却很少见，因为合成凝胶在类似的应力下通常会发生断裂。团队使用计算模型模拟了该网络，揭示了只有极小比例的纤维实际上承担了大部分负荷。当这些特定的纤维被拉伸时，它们会经历一个永久性的伸长过程，就像拉链打开一样，而网络的其余部分则保持相对不受影响。这种局部塑性防止了整个结构的灾难性失效。研究人员通过使用光学镊子确认了这一机制，这是一种利用聚焦激光束抓取并拉动凝胶内单个纤维的技术。他们观察到，单根纤维可以被拉伸并保持在固定长度，在此期间，它会在大约七秒钟内缓慢地释放其内部张力。这种松弛现象证实了纤维是通过其内部组件的滑动来实现伸长的，而不是通过断裂或弹性拉伸。
这种材料的多功能性在于其可调控性。通过改变盐量或构建单元的浓度，研究人员可以控制纤维的粗细和网络的密度。在某些条件下，凝胶表现得像一种柔软的细胞网格，在拉伸时立即变硬。而在另一些条件下，由于纤维排列较密，材料在拉伸时最初表现出软化现象，模拟显示这种行为是由于纤维在对齐并硬化之前发生了相互滑动。这种在不同机械反应之间切换的能力表明，该材料可以根据特定需求进行工程化设计。例如，高浓度的凝胶可以通过拉伸一次来进行“训练”，使其初始刚度降低以匹配较软的凝胶，但同时保留其抵抗进一步拉伸的更强能力。这模仿了生物组织适应其环境的方式，为创造能够保护精细结构（如培养中的细胞）或以传统塑料无法实现的方式吸收冲击力的软材料开辟了道路。这项工作确立了结构塑性不仅是复杂生物系统的特征，也是一种可以通过精确控制纤维如何相互作用和滑动来设计进合成网络中的涌现属性。
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