962 Arbeiten
Dieser Bereich widmet sich den faszinierenden Schnittstellen zwischen Physik und Chemie, wo fundamentale Naturgesetze auf molekularer Ebene untersucht werden. Hier geht es um die Bewegung von Atomen, die Kräfte zwischen Molekülen und die thermodynamischen Prozesse, die unser Universum formen, ohne dabei in unnötigen Fachjargon zu verfallen.
Auf Gist.Science durchsuchen wir kontinuierlich die neuesten Vorveröffentlichungen von arXiv in dieser Kategorie. Für jedes neue Preprint erstellen wir sowohl eine verständliche Zusammenfassung für ein breites Publikum als auch eine detaillierte technische Analyse, damit die komplexesten Entdeckungen für jeden zugänglich sind.
Im Folgenden finden Sie die aktuellsten Forschungsarbeiten aus dem Feld der physikalischen Chemie, die wir für Sie aufbereitet haben.
Die Autoren stellen „Surrogate Functionals" vor, eine neuartige Klasse von maschinell gelernten Energiefunktionalen für die orbitalefreie Dichtefunktionaltheorie, die ausschließlich auf Grundzustandsdichten trainiert werden, eine exponentielle Konvergenz zur wahren Dichte garantieren und durch den Verzicht auf aufwendige Orthogonalisierungsschritte eine verbesserte Skalierbarkeit für große Systeme ermöglichen.
Die Arbeit stellt die konvexe Dichtefunktionaltheorie (CVX-DFT) als eine robuste und effiziente Methode vor, die durch die explizite Erzwingung von Konvexität im Variationsproblem die topologischen Defekte konventioneller DFT-Ansätze bei konischen Schnittpunkten beseitigt und somit zuverlässige nicht-adiabatische Simulationen ermöglicht.
Diese Arbeit untersucht die Grundlagen und die Leistungsfähigkeit nichtadiabatischer Molekulardynamik-Methoden für stark gekoppelte Photon-Elektron-Kern-Systeme (molekulare Polaritonen) mithilfe der exakten Faktorisierung der Vielteilchenwellenfunktion.
Diese Studie zeigt, dass sich die Benetzbarkeit von Kupferoberflächen durch die präzise Kontrolle der Laser-Topografie (insbesondere durch die Kombination von rauen Tälern und glatten Spitzen) gezielt steuern lässt, wobei die langfristige Benetzung primär von der Adsorption hydrophober Kohlenwasserstoffe und nicht vom Oxidationszustand des Substrats bestimmt wird.
Diese Arbeit demonstriert die Leistungsfähigkeit einer neu entwickelten Plug-Flow-Festbettzelle für in-situ- und operando-XAS-Messungen im Labor bei Temperaturen bis 1000 °C und Drücken bis 10 bar, wobei die simultane Verfolgung von Oxidationszustandsänderungen und katalytischer Aktivität an Mangan- und Nickelkatalysatoren erfolgreich nachgewiesen wurde.
Diese Studie bietet eine umfassende Benchmarking-Analyse von 15 vortrainierten maschinellen Lernpotenzialen für Molekülsimulationen, um Anwendern bei der Auswahl des besten Modells zu helfen und aufzuzeigen, dass sowohl die Anzahl der Parameter als auch die Größe des Trainingsdatensatzes die Genauigkeit stark beeinflussen, während explizite Coulomb-Energie-Terme keinen Vorteil bieten.
Diese Studie zeigt mittels hochkorrelierter Methoden, dass die Wahrscheinlichkeit der Beobachtung attosekundenschneller Ladungsmigration in molekularen Ionen im Vergleich zu neutralen Spezies durch eine zusätzliche Ladung entweder verringert oder erhöht werden kann und dass das Vorhandensein dieser Dynamik mit der Stärke der Elektronenkorrelation zusammenhängt.
Diese Studie demonstriert die erfolgreiche in-situ-Detektion von TEMPO-Radikalen in flüssiger Phase mittels T₁-Relaxometrie an Stickstoff-Fehlstellen-Zentren in Nanodiamanten, die an der Innenwand einer Küvette deponiert wurden, wobei eine konzentrationsabhängige Verkürzung der Relaxationszeit im Nanomolar-Bereich nachgewiesen wurde.
Diese Arbeit stellt eine neue, auf Operator-Kommutativität und Energiescreening basierende Strategie zur dynamischen Ansatzkonstruktion im Rahmen der Dichtematrix-Einbettungstheorie (DMET) vor, die es ermöglicht, komplexe chemische Systeme mit bis zu 144 Qubits unter Nutzung von maximal 20 Qubits gleichzeitig präzise und effizient auf aktuellen NISQ-Hardware zu simulieren.
Die Studie zeigt, dass die Kausalität zwischen translatorischen und orientierenden Freiheitsgraden in unterkühltem Wasser eine ausgeprägte Asymmetrie aufweist, die auf emergente glasartige Dynamik hindeutet und im Gegensatz zum weitgehend entkoppelten Verhalten bei Raumtemperatur steht.