Purcell enhanced electroluminescence of a unipolar light emitting quantum device at 10 micron

Technische Zusammenfassung: Purcell-verstärkte Elektrolumineszenz eines unipolaren lichtemittierenden Quantenbauelements bei $\lambda = 10$ $\mu$m

Problemstellung
Die effiziente Strahlungserzeugung im mittleren und fernen Infrarotbereich (4–20 $\mu$m) stützte sich historisch auf Laser und kohärente nichtlineare optische Phänomene. Standard-Leuchtdioden (LEDs), die den sichtbaren Bereich dominieren, sind in diesem Wellenlängenbereich ineffizient. Diese Ineffizienz ergibt sich daraus, dass die spontane Emissionsrate ($\tau_{sp}$) mit der Kubik der Photonenenergie skaliert ($\propto (\hbar\omega)^3$). Folglich erhöht sich die Lebensdauer der spontanen Emission im mittleren Infrarot um Größenordnungen, wodurch der radiative Kanal wesentlich langsamer wird als die nicht-radiativen Energierelaxationsprozesse. Infolgedessen weisen konventionelle unipolare Emitter (wie etwa Quantenkaskadenstrukturen), die in einer Standard-Mesa-Konfiguration betrieben werden, eine extrem geringe Effizienz auf, da nicht-radiative Prozesse gegenüber der spontanen Emission dominieren.

Methodik
Um diese Einschränkungen zu überwinden, entwickelten die Autoren einen unipolaren lichtemittierenden Baustein auf Basis eines Arrays von Patch-Antennen-Nanoemittern, die ein aktives Metamaterial bilden. Das Bauelement besteht aus einer InGaAs/AlInAs-Heterostruktur (entwickelt für den Betrieb bei $\sim$9 $\mu$m), die zwischen zwei Metallplatten eingebettet ist, wodurch Doppelmetall-Mikrokavitäten entstehen.

• Struktur: Der aktive Bereich ist in ein Array von Mikrokavitäten mit der lateralen Größe $s \approx 1,4$ $\mu$m, der Dicke $H = 0,75$ $\mu$m und der Periodizität $p = 7$ $\mu$m eingebettet. Die obere und untere Metallschicht dienen sowohl als optische Resonatoren als auch als elektrische Kontakte.
• Fertigung: Der Prozess umfasst Wafer-Bonding, Substratabtrag sowie die Deposition von dielektrischen und metallischen Schichten zur Definition der Patch-Antennen mittels Elektronenstrahl-Lithografie und Trockenätzung.
• Charakterisierung: Die Bauelemente wurden mittels Fourier-Transformations-Infrarot-Reflektometrie (FTIR), Elektrolumineszenz-Spektroskopie (EL) und Fernfeld-Strahlprofilierung mit einem Quecksilber-Cadmium-Tellurid-Detektor (MCT) bei 78 K charakterisiert. Die Studie verglich das Metamaterial-Bauelement mit einem Standard-Mesa-Geometrie-Bauelement (ohne den Kavitätseffekt), um den Einfluss der photonischen Umgebung zu isolieren.

Wesentliche Beiträge und Ergebnisse
Die Studie zeigt, dass die Umgestaltung der photonischen Umgebung mittels des Purcell-Effekts die spontane Emission im mittleren Infrarot signifikant verstärken kann, was effiziente elektrolumineszierende Bauelemente ermöglicht.

1. Strahlkollimation und Richtcharakteristik:
   Das Patch-Antennen-Array fungiert als Supermode-Resonator, der über Oberflächenplasmonen gekoppelt ist. Diese Konfiguration erzeugt einen natürlich kollimierten Strahl mit extrem geringer Divergenz. Fernfeldmessungen eines $20 \times 20$ Arrays ergaben Winkeldivergenzen von $\theta_{div,x} = 0,67^\circ$ und $\theta_{div,y} = 0,77^\circ$. Dies stellt eine signifikante Verbesserung gegenüber Edge-Emitting-Bauelementen dar und übertrifft die Rekordwerte für THz-QCLs auf Basis ähnlicher Metamaterialien (typischerweise $\sim 2^\circ$), wodurch externe Kollimationsoptiken überflüssig werden.

2. Leistungssteigerung und Quanteneffizienz:
   Durch die Einbettung des Emitters in das Patch-Antennen-Metamaterial konnte die gesammelte Leistung im Vergleich zum Mesa-Bauelement um zwei Größenordnungen gesteigert werden. Bei 80 mA emittierte das Patch-Kavitäts-Bauelement 2,9 $\mu$W, während das Mesa-Bauelement nur 0,03 $\mu$W emittierte. Die gemessene Emissionsquanteneffizienz ($\eta_{QE}$) betrug $2,25 \times 10^{-4}$, ein Wert, der deutlich höher ist als bei typischen spontanen Emissionsquellen im Infrarotbereich.

3. Spektrale Filterung und Purcell-Verstärkung:
   Die Mikrokavität wirkt als Spektralfilter und verengt die Elektrolumineszenz-Linienbreite im Vergleich zum Mesa-Bauelement um den Faktor 2. Die Güte des EL-Spektrums ($Q_{EL} = 18$) übertraf die der bloßen Kavität ($Q_{cav} = 14$), was darauf hindeutet, dass die Kavität auch als Resonator für den Modal-Gain fungiert.
   Die Autoren quantifizierten die Verstärkung der Emissionsrate mittels des Purcell-Faktors ($F_P$). Berechnungen ergaben einen Purcell-Koeffizienten von $F_P = 7$. Diese Verstärkung wird der Kopplung der mikroskopischen Intersubband-Dipole an die einzelne Kavitätsmode zugeschrieben, welche die spontane Emissionsrate modifiziert.

4. Theoretische Modellierung:
   Die experimentellen Daten konnten erfolgreich mit angepassten Quantenkaskadenlaser-Ratengleichungen modelliert werden, die den Purcell-Faktor sowohl für die spontane als auch für die stimulierte Emission berücksichtigen. Das Modell, welches im Sub-Threshold-Regime gelöst wurde, reproduzierte die Licht-Strom-Kennlinien präzise. Es identifizierte eine Laser-Schwellstromdichte von $\sim 25$ kA/cm$^2$. Die Autoren merken an, dass dieser hohe Schwellenwert derzeit durch optische Verluste begrenzt ist (zehnmal höher als bei Ridge-Lasern), wobei etwa 80 % dieser Verluste radiativ sind (beabsichtigt für ein effizientes Out-Coupling).

Bedeutung
Die Arbeit behauptet zu demonstrieren, dass es möglich ist, effiziente optoelektronische Lichtemissions-Bauelemente zu konzipieren, die im mittleren Infrarot nahe am thermodynamischen Gleichgewicht arbeiten, ähnlich wie sichtbare LEDs. Die Arbeit illustriert, dass der Purcell-Effekt genutzt werden kann, um die fundamentale Ineffizienz der spontanen Emission bei langen Wellenlängen zu überwinden.

Die Bedeutung liegt in der Fähigkeit, einen kollimierten, leistungsstarken Strahl aus einer spontanen Emissionsquelle zu erzeugen, ohne auf stimulierte Emission (Lasing) oder externe Optiken angewiesen zu sein. Die Autoren deuten an, dass zukünftige Verbesserungen durch die Konstruktion höherer Kavitätsmoden zur Erhöhung der Güte und Senkung der Laserschwelle erzielt werden könnten, was potenziell echtes Lasing in diesen Metamaterial-Strukturen ermöglichen würde.