Probing optical anapoles with fast electron beams

Resumen Técnico: Sondeo de Anapolos Ópticos con Haz de Electrones Rápidos

Planteamiento del Problema
Los anapolos ópticos son distribuciones de carga y corriente no radiantes caracterizadas por la fuerte supresión de la radiación electromagnética, derivadas de la interferencia destructiva entre multipolos eléctricos y toroidales. Aunque los anapolos en estructuras dieléctricas han sido investigados previamente mediante técnicas ópticas de campo cercano y lejano, su excitación y mapeo utilizando haces de electrones rápidos no ha sido explorado. Existe una brecha significativa en la comprensión de cómo los sondos localizados, específicamente los haces de electrones, interactúan con estos estados no radiantes, lo cual es crucial para controlar su potencial en aplicaciones de nanofotónica como el camuflaje de invisibilidad y el realce de campo.

Metodología
Los autores emplearon un enfoque teórico y experimental combinado para investigar los anapolos ópticos en nanodiscos de disulfuro de tungsteno (WS₂).

• Marco Teórico: El estudio utilizó la teoría dieléctrica clásica y simulaciones numéricas (Método de Elementos Finitos mediante COMSOL Multiphysics) para calcular la probabilidad de Pérdida de Energía de Electrones (EEL, por sus siglas en inglés), $\Gamma(\omega)$. El modelo consistió en un nanodisco dieléctrico de alto índice excitado por un haz de electrones rápidos que viaja en una trayectoria "aloof" (fuera del disco). Los investigadores realizaron la descomposición de multipolos de la densidad de corriente inducida para identificar la interferencia entre los multipolos eléctricos y toroidales de tipo cartesiano (dipolo y cuadrupolo) que define el estado de anapolo.
• Fabricación de la Muestra: Se fabricaron nanodiscos de WS₂ con radios que oscilan aproximadamente entre 88 nm y 295 nm y un espesor de ~70 nm. El proceso implicó la exfoliación mecánica de láminas de WS₂ sobre membranas de SiN, seguida de litografía de haz de electrones y grabado iónico reactivo seco (RIE) para crear nanodiscos aislados.
• Caracterización Experimental: La respuesta óptica se sondeó mediante Microscopía Electrónica de Transmisión de Barrido (STEM) acoplada con Espectroscopía de Pérdida de Energía de Electrones (EELS). Los experimentos se realizaron con un haz de electrones de 200 keV, logrando una resolución espacial subnanométrica (<1 nm) y una resolución de energía entre 20–40 meV. Los espectros de EEL se recolectaron escaneando el haz de electrones a través de los nanodiscos y variando el parámetro de impacto.

Contribuciones Clave y Resultados

1. Identificación de Firmas de Anapolo en EELS:
   El estudio demuestra que la excitación de anapolos ópticos por haces de electrones rápidos se manifiesta como caídas prominentes en los espectros de EELS. El análisis teórico confirmó que estas caídas corresponden a la interferencia destructiva entre los multipolos eléctricos y toroidales. Específicamente:

   • La primera caída en el espectro corresponde al primer estado de anapolo de dipolo eléctrico (ED).
   • Una caída subsiguiente corresponde al primer estado de anapolo de cuadrupolo eléctrico (EQ).
   • Los autores verificaron que estas caídas no son causadas por pérdidas intrínsecas del material, sino que son específicas de las condiciones de resonancia de anapolo.

2. Hibridación Anapolo-Excitón:
   Al variar el radio del nanodisco, los investigadores ajustaron la resonancia de anapolo para que se solapara con la transición del excitón A de la WS₂ (~1.96 eV). Esto llevó a la observación de la hibridación anapolo-excitón.

   • Cuando el modo de anapolo se aproximaba a la energía del excitón, la caída espectral se dividía en dos características distintas (híbridos anapolo-excitón inferior y superior), exhibiendo un comportamiento de anti-cruce (anti-crossing).
   • Este acoplamiento se modeló utilizando un enfoque de teoría de modos acoplados temporales (TCMT) con un Hamiltoniano efectivo de 3×3, confirmando un acoplamiento fuerte entre los modos electromagnéticos y el excitón A.

3. Mapeo Espacial Subnanométrico:
   Los autores mapearon con éxito la distribución espacial de los modos excitados.

   • Observaron que la señal de EEL para los estados de anapolo está confinada a una región anular cerca del borde del disco.
   • Crucialmente, cuando el haz de electrones se posicionaba en el centro exacto del nanodisco ($b=0$), la señal de EEL para los modos de anapolo caía casi a cero. Esto confirma que la excitación de estos estados específicos no radiantes es altamente sensible a la posición del haz y a la simetría cilíndrica del sistema.

4. Verificación Experimental:
   Los espectros de EELS experimentales de los nanodiscos de WS₂ mostraron un excelente acuerdo con las simulaciones numéricas respecto al número, posición y dispersión de los picos y caídas a través del rango de radios de los discos. La presencia de la banda de absorción del excitón A en los espectros experimentales fue consistente tanto con las simulaciones como con los espectros de las láminas de WS₂ sin patrones.

Significancia
El artículo afirma que la Espectroscopía de Pérdida de Energía de Electrones (EELS) en STEM es una herramienta poderosa y útil para acceder a los anapolos ópticos en resonadores dieléctricos. El estudio establece que EELS puede:

• Detectar y mapear estados de anapolo óptico con resolución espacial subnanométrica, una capacidad no alcanzable con las técnicas ópticas de campo lejano estándar.
• Acceder a modos de orden superior y estados no radiantes (como los anapolos) que no se acoplan eficientemente a la radiación de campo lejano.
• Proporcionar un método para controlar la excitación de estos estados mediante el posicionamiento preciso del haz de electrones.

Los autores concluyen que esta técnica abre nuevas posibilidades para estudiar estados de anapolo magnético y de orden superior en materiales dieléctricos, ofreciendo una comprensión más profunda de las interacciones luz-materia más allá de los límites de la prospección óptica convencional.