Spin sensitive transport in a spin liquid material: revealing a robustness of spin anisotropy

1. Énoncé du problème

$\alpha$-RuCl$_3$ est un matériau candidat de premier plan pour la réalisation d'un liquide de spin quantique (QSL) de Kitaev, un état de la matière hébergeant des quasi-particules exotiques (anyons) pertinentes pour l'informatique quantique topologique. Bien que l'état fondamental à champ nul soit connu pour être un ordre antiferromagnétique (AFM) en zigzag, la nature de la phase à champ fini (où l'ordre AFM à longue portée est supprimé au-dessus d'un champ critique $B_C \approx 7-8$ T) reste controversée.

• Le Défi : Sonder les corrélations de spin délicates et les états QSL potentiels dans $\alpha$-RuCl$_3$ est difficile car les sondes magnétiques traditionnelles (comme la diffusion de neutrons ou l'aimantation volumique) peinent lorsque les moments ordonnés sont faibles ou nuls. De plus, il est incertain de savoir si la phase à haut champ est un ferromagnétique entièrement polarisé, un paramagnétique conventionnel ou un état QSL distinct avec des corrélations à courte portée.
• Le Vide : Il manque des techniques de transport électrique capables de sonder de manière sensible et spécifique aux spins les matériaux magnétiques isolants à la limite atomiquement mince, en particulier pour détecter des corrélations de spin qui ne constituent pas un ordre à longue portée.

2. Méthodologie

Les auteurs ont employé des mesures de magnétorésistance de Hall de spin (SMR) utilisant une hétérostructure de $\alpha$-RuCl$_3$ et de platine (Pt).

• Fabrication du dispositif : Des cristaux de haute qualité de $\alpha$-RuCl$_3$ ont été synthétisés par transport en phase vapeur chimique. Des paillettes minces (35 nm et 50 nm) ont été exfoliées mécaniquement sur des substrats de silicium. Des barres de Hall en platine ont été fabriquées sur le dessus des paillettes par lithographie électronique et dépôt physique en phase vapeur.
• Technique de mesure :
  • Un courant de charge dans la couche de Pt génère une accumulation de spin via l'effet Hall de spin direct (SHE).
  • Ces spins interagissent avec les moments magnétiques dans le $\alpha$-RuCl$_3$ adjacent.
  • Selon l'angle relatif entre la polarisation de spin du Pt et les moments magnétiques du $\alpha$-RuCl$_3$, le courant de spin est soit absorbé, soit réfléchi (SHE inverse).
  • Cette diffusion anisotrope module la résistivité longitudinale ($R_{xx}$) et transversale ($R_{xy}$) de la couche de Pt.
• Conditions expérimentales : Les mesures ont été effectuées en faisant tourner un champ magnétique dans le plan ($B$) par rapport à la direction du courant ($\alpha$) à diverses intensités de champ (0–18 T) et températures (1,5 K – 14,5 K).
• Simulation théorique : Les auteurs ont effectué des simulations Monte Carlo (MC) classiques et des calculs de diagonalisation exacte (ED) en utilisant un hamiltonien 2D minimal ($J_1-K_1-\Gamma_1-\Gamma_1'-J_3$) pour modéliser les corrélations de spin et vérifier les observations expérimentales.

3. Contributions clés

• Nouvelle sonde : Démonstration que la SMR est une sonde de transport viable et hautement sensible pour caractériser les corrélations de spin dans les candidats QSL isolants, même en l'absence d'ordre magnétique à longue portée.
• Découverte d'une anisotropie robuste : Révélation que $\alpha$-RuCl$_3$ maintient un état robuste à symétrie continue brisée avec un axe de quantification de spin bien défini transverse au champ magnétique, persistant bien au-delà du champ critique où l'ordre AFM à longue portée est supprimé.
• Identification de l'échelle d'énergie : Identification d'une échelle d'énergie caractéristique unique ($T_C \approx 8$ K) régissant les corrélations de spin à la fois dans la phase ordonnée à bas champ et dans la phase candidate QSL à haut champ.

4. Résultats clés

• Oscillations SMR : Les résistivités longitudinale et transversale ont toutes deux présenté des oscillations avec une période de $\pi$ en fonction de l'angle du champ magnétique. Les déphasages ($\sim \pi/4$ pour la transversale, $\sim \pi/2$ pour la longitudinale) correspondaient à la signature d'une configuration de type antiferromagnétique où les spins sont verrouillés transversalement au champ.
• Persistance au-delà de $B_C$ :
  • Le signal SMR (indiquant une corrélation de spin) a été observé de 1,5 T jusqu'à 18 T.
  • Crucialement, la signature d'oscillation de type AFM persistait même à des champs ($B > 8$ T) où l'ordre AFM en zigzag à longue portée est connu pour être supprimé.
  • Cela implique l'existence d'un état de type « basculement de spin » (spin-flop) ou de corrélations à courte portée où les spins s'alignent perpendiculairement au champ sans former un super-réseau statique à longue portée.
• Dépendance en température :
  • L'amplitude SMR diminuait rapidement avec la température, s'annulant à une température caractéristique $T_C \approx 7,9$ K (cohérente avec la température de Néel à champ nul).
  • Notamment, même au-dessus de $T_C$, un signal SMR résiduel persistait à haut champ, suggérant une seconde échelle d'énergie plus élevée ou des corrélations induites par le champ.
  • L'échelle $T_C$ correspond aux températures où des effets Hall thermique quantifiés et des oscillations de type Shubnikov-de-Haas avaient été précédemment observés dans le transport thermique, reliant le signal SMR à la phase QSL.
• Confirmation par simulation :
  • Les simulations MC et ED ont confirmé qu'une corrélation AFM en zigzag (avec des spins le long de l'axe $a$, transverse au champ de l'axe $b$) survit jusqu'à des champs élevés ($>15$ T).
  • Les simulations ont montré que les fluctuations quantiques renforcent la robustesse de ces corrélations induites par le champ, empêchant le système de devenir entièrement polarisé (ferromagnétique) jusqu'à des champs extrêmement élevés (~60 T).

5. Signification

• Résolution de la phase à haut champ : Les résultats remettent en question l'idée que la phase à haut champ de $\alpha$-RuCl$_3$ est un simple paramagnétique ou un ferromagnétique entièrement polarisé. Ils suggèrent plutôt un état complexe avec de fortes corrélations antiferromagnétiques induites par le champ et un axe de quantification fixe, qui est une condition préalable à la physique QSL de Kitaev proposée.
• Échelle d'énergie universelle : L'étude unifie la compréhension des différentes phases dans $\alpha$-RuCl$_3$ en montrant que la même échelle d'énergie ($\sim 8$ K) régit à la fois l'ordre AFM à bas champ et les états exotiques à haut champ.
• Avancement méthodologique : Ce travail établit une nouvelle « voie de transport » pour explorer des phases de spin exotiques dans les matériaux quantiques. En couplant des techniques de spintronique (SHE/SMR) avec des aimants quantiques isolants, les chercheurs peuvent désormais sonder la dynamique de spin dans des échantillons atomiquement minces et des régimes où les sondes magnétiques traditionnelles échouent.
• Implications pour l'informatique quantique : En confirmant la robustesse de l'anisotropie de spin et des corrélations dans le régime candidat QSL, les résultats soutiennent la viabilité de $\alpha$-RuCl$_3$ pour héberger des anyons non abéliens, une ressource clé pour le calcul quantique tolérant aux pannes.