Non-invasive imaging of solute redistribution below evaporating surfaces using 23Na-MRI

Cette étude utilise l'IRM au $^{23}\text{Na}$ pour démontrer expérimentalement que les instabilités de doigtement induites par la densité dans les milieux poreux à haute perméabilité provoquent une redistribution descendante significative des solutés en cours d'évaporation, empêchant ainsi la saturation de la surface, tandis que les milieux à plus faible perméabilité permettent une accumulation extrême de la concentration près de la surface.

L'essentiel

La vue d'ensemble : Sel, sable et l'effet de la « pluie lourde »

Imaginez que vous avez deux tasses de sable. L'une est remplie de gravier grossier et épais (appelons cela le « Sable Rapide »), et l'autre est remplie d'une poussière très fine et poudreuse (le « Sable Lent »). Vous versez de l'eau salée dans les deux tasses jusqu'à ce qu'elles soient complètement imbibées. Ensuite, vous les laissez à l'air libre sous un vent chaud et sec pour laisser l'eau s'évaporer.

La question que les chercheurs se sont posée est la suivante : Où va le sel au fur et à mesure que l'eau disparaît ?

Le bon sens pourrait suggérer que le sel s'accumule simplement sur la surface supérieure, comme une croûte se formant sur une flaque d'eau. Cependant, cette étude a utilisé une « caméra magique » spéciale (l'IRM) pour observer ce qui se passe réellement à l'intérieur du sable, et ils ont découvert quelque chose de surprenant : tout dépend entièrement de la taille des trous dans le sable.

Les outils : La « caméra magique »

Pour voir à l'intérieur du sable mouillé sans le déterrer, les scientifiques ont utilisé une machine similaire à un scanner IRM d'hôpital. Mais au lieu de prendre des photos de votre genou, ils l'ont réglée pour voir le Sodium (le « Na » du sel de table).

Voyez cela comme une caméra capable de voir le sel briller à l'intérieur du sable mouillé. Ils pouvaient prendre des clichés 3D au fil du temps pour observer le mouvement du sel, presque comme si l'on regardait une vidéo en accéléré d'une foule se déplaçant dans une pièce.

L'expérience : Deux histoires différentes

Les chercheurs ont mené l'expérience sur deux types de sable ayant des « perméabilités » (la facilité avec laquelle l'eau peut circuler) très différentes.

1. Le « Sable Lent » (Grains fins)

• Ce qui s'est passé : À mesure que l'eau s'évaporait par le haut, le sel n'avait d'autre choix que de monter. Il s'est retrouvé coincé dans les espaces minuscules et serrés près de la surface.
• Le résultat : Le sel s'est accumulé en une couche épaisse et concentrée juste en haut, atteignant presque le point où il se transformerait en roche solide (cristallisation).
• L'analogie : Imaginez un couloir bondé où des gens (les molécules d'eau) essaient de sortir, mais les portes sont minuscules. Les gens restent bloqués juste à la sortie, et le « sel » (un sac à dos lourd) s'accumule pile là, rendant la sortie très difficile pour les autres. L'évaporation a considérablement ralenti car le sel obstruait le haut.

2. Le « Sable Rapide » (Grains grossiers)

• Ce qui s'est passé : Au début, le sel a essayé de s'accumuler en haut, tout comme dans le sable lent. Mais comme les trous dans ce sable étaient plus grands, quelque chose de différent s'est produit. L'eau salée en haut est devenue très lourde (dense).
• Le résultat : La gravité a pris le dessus. L'eau salée et lourde ne pouvait pas rester en haut, elle a donc coulé dans le sable comme une pierre lourde tombant dans une piscine. Cela a créé un « panache » ou un « doigt » d'eau salée qui descendait, transportant le sel profondément dans la colonne de sable.
• L'analogie : Imaginez une foule dans un stade très ouvert. Pendant que les gens partent, un groupe de personnes portant des sacs à dos lourds (le sel) devient si lourd qu'ils ne peuvent pas rester devant. Au lieu de cela, ils glissent entre la foule et coulent vers l'arrière de la pièce. Le haut reste relativement dégagé, et le « sel » est redistribué profondément à l'intérieur du sable.

Pourquoi cela importe (selon l'article)

L'étude confirme une théorie que les scientifiques ne faisaient que supposer auparavant : Le sel ne reste pas toujours en haut.

• Dans le sable serré : Le sel reste à la surface, devient ultra-concentré et ralentit l'évaporation. C'est mauvais pour des choses comme les matériaux de construction (cela provoque l'altération) ou le sol (cela cause la salinisation).
• Dans le sable meuble : Le sel descend. Cela signifie que la surface est moins salée, l'évaporation continue à un rythme régulier, et le sel finit plus profondément dans le sol plutôt que de former une croûte en surface.

Le « Doigt » contre la « Croûte »

Les chercheurs ont comparé leurs observations réelles avec des simulations informatiques. Les modèles informatiques ont prédit exactement ce qu'ils ont vu à l'IRM :

• Le Sable Lent a développé une « croûte » de sel en haut.
• Le Sable Rapide a développé des « doigts » de sel qui descendaient vers le bas.

Ils ont également vérifié les calculs en utilisant un concept appelé le « nombre de Rayleigh » (une façon sophistiquée de mesurer si un fluide est assez lourd pour couler). Les mathématiques prédisaient que le Sable Rapide serait instable et coulerait, tandis que le Sable Lent resterait en place. La caméra IRM a prouvé que les mathématiques étaient exactes.

Résumé

Cet article est comme une histoire de détective où des scientifiques ont utilisé une caméra spéciale pour résoudre un mystère concernant le sel et le sable. Ils ont découvert que la taille des grains de sable agit comme un agent de circulation :

• Les petits grains piègent le sel à la porte, créant un embouteillage massif (croûte).
• Les gros grains laissent le sel lourd descendre au sous-sol, libérant le passage pour qu'une plus grande quantité d'eau s'évapore.

Cela nous aide à comprendre comment le sel se déplace dans la nature, que ce soit pour l'assèchement d'un lac, l'endommagement d'un bâtiment ou l'effet sur le sol d'un jardin.

Résumé technique

Résumé technique : Imagerie non invasive de la redistribution des solutés sous des surfaces évaporatives par RMN du ²³Na

Énoncé du problème
L'évaporation de l'eau saline à partir de milieux poreux est un processus critique lié à la salinisation des sols et à l'altération des matériaux de construction. Bien que des études antérieures aient identifié les étapes de l'évaporation (SS1–SS3), la dynamique de l'accumulation des solutés à proximité de la surface reste complexe. Des modèles théoriques récents (par exemple, Bringedal et al., 2022) suggèrent que dans les milieux poreux saturés et à haute perméabilité, l'évaporation peut induire des instabilités de densité. À mesure que le sel s'accumule à la surface, l'augmentation de la densité du fluide qui en résulte peut déclencher un flux de doigtement (fingering) descendant, redistribuant les solutés loin du front évaporatif. Cependant, ce phénomène a principalement été observé de manière théorique ou dans des cellules de Hele-Shaw bidimensionnelles. Il existe un manque de preuves expérimentales tridimensionnelles confirmant si un flux descendant induit par la densité se produit dans les milieux poreux naturels sous conditions de mèche (wicking), particulièrement concernant la manière dont la perméabilité intrinsèque influence la transition entre l'enrichissement de surface et la redistribution descendante.

Méthodologie
Pour combler cette lacune, les auteurs ont mené des expériences d'évaporation sur deux échantillons de milieux poreux présentant des perméabilités intrinsèques contrastées : F36 (sable moyen, $k \approx 7,83 \times 10^{-12} \, \text{m}^2$) et W3 (sable très fin, $k \approx 3,2 \times 10^{-14} \, \text{m}^2$). Les deux échantillons étaient initialement saturés avec une solution de NaCl à 1,0 mol L⁻¹ et étaient alimentés avec la même solution à partir d'un réservoir inférieur pour maintenir la saturation (conditions de mèche), tandis que l'évaporation était pilotée par un flux gazeux turbulent de N₂.

L'innovation centrale de l'étude est l'application de la RMN du ²³Na (Imagerie par Résonance Magnétique du Sodium-23) non invasive pour surveiller la redistribution spatiotemporelle du NaCl.

• Protocoles d'imagerie : L'étude a utilisé un scanner Bruker de 4,7 T. Différentes séquences d'impulsions (3D RARE pour F36 et MSSE pour W3) ont été employées pour s'adapter aux temps de relaxation T₂ plus rapides observés dans les pores plus fins de W3.
• Calibration : Des cartes de concentration de Na quantitatives ont été générées à l'aide de courbes de calibration dérivées d'échantillons à concentrations de NaCl connues (0 à 5 mol L⁻¹). Une relation linéaire a été établie pour F36, tandis qu'un polynôme de second degré a été nécessaire pour W3 en raison des effets de relaxation de surface.
• Validation : La RMN du ¹H a été utilisée simultanément pour vérifier que les échantillons restaient pleinement saturés tout au long des expériences. Les bilans de masse ont été calculés en comparant les masses de Na dérivées de la RMN aux données de perte de masse par évaporation.
• Modélisation numérique : Les résultats expérimentaux ont été comparés à des simulations numériques 2D utilisant le simulateur DuMux, qui intègre le flux induit par la densité et a été initialisé avec de petites perturbations aléatoires pour déclencher les instabilités.

Résultats clés

1. Comportement divergent des solutés : Les expériences ont révélé des modèles de redistribution de solutés fondamentalement différents selon la perméabilité.

   • W3 (Faible perméabilité) : A présenté un enrichissement graduel et peu profond de Na près de la surface. Les concentrations dans le premier millimètre ont atteint environ 6,7 mol L⁻¹ (approchant ou dépassant la limite de solubilité de 6,14 mol L⁻¹). Aucun doigtement descendant n'a été observé. Par conséquent, le taux d'évaporation a chuté brutalement de ~9 mm j⁻¹ à ~4 mm j⁻¹ à mesure que la concentration de surface augmentait, réduisant ainsi la pression de vapeur.
   • F36 (Haute perméabilité) : A montré un enrichissement de surface initial, mais au cours de la première heure, un panache descendant induit par la densité (doigtement) s'est développé. Ce panache a redistribué le NaCl plus profondément dans la colonne, empêchant une accumulation extrême en surface. Les concentrations de surface sont restées modérées (culminant à 2,5 mol L⁻¹) et le taux d'évaporation est resté relativement constant (6 mm j⁻¹) tout au long de l'expérience.

2. Analyse de stabilité : Le comportement observé concorde avec les critères de stabilité définis par Wooding et al. (1997a). Le nombre de Rayleigh ($R_\delta$) pour F36 a été calculé à 33,5 (indiquant une instabilité), tandis que pour W3, il était de 0,59 (stable). L'analyse de stabilité linéaire de Bringedal et al. (2022) avait prédit un temps d'apparition de l'instabilité de 0,61 heure pour F36, ce qui correspond à l'observation expérimentale du doigtement apparaissant à environ 1 heure.

3. Comparaison avec le modèle : Les simulations numériques utilisant DuMux ont montré un accord qualitatif avec les données expérimentales. Le modèle a réussi à reproduire l'enrichissement de surface dans W3 et la formation de doigts descendants dans F36. Cependant, des divergences existaient dans les profils de concentration en phase tardive, attribuées aux effets de bord (hauteur finie de l'échantillon) et à des conditions limites simplifiées dans le modèle.

Signification et affirmations
Cette étude fournit la première confirmation expérimentale, à une échelle tridimensionnelle, de la redistribution des solutés induite par la densité dans des milieux poreux saturés en évaporation. Les auteurs affirment que leur travail valide les prédictions théoriques selon lesquelles la perméabilité intrinsèque est un facteur décisif pour déterminer si l'évaporation conduit à la formation d'une croûte de surface ou à une redistribution profonde des solutés.

Plus précisément, l'article affirme que :

• Les milieux à haute perméabilité permettent un flux descendant induit par la densité qui contrecarre le flux évaporatif ascendant, retardant ainsi la saturation de surface et la formation de croûte.
• Les milieux à faible perméabilité piègent les solutés près de la surface, entraînant des augmentations rapides de concentration, une réduction des taux d'évaporation et une formation de croûte plus précoce.
• La RMN du ²³Na est un outil viable et non invasif pour quantifier la redistribution des solutés dans les milieux poreux, capable de résoudre les instabilités induites par la densité malgré les défis liés aux rapports signal sur bruit.

Les auteurs concluent que ces découvertes ont des implications pour la prédiction des taux d'évaporation, du moment de la formation des croûtes salines et de l'hydrologie des systèmes de nappes phréatiques salines, tels que ceux trouvés dans les playas et les étendues salines. Ils suggèrent modestement que des travaux futurs devraient explorer différents types de sels et des milieux hétérogènes, mais la contribution principale demeure la vérification expérimentale des mécanismes de flux induits par la densité, précédemment uniquement théorisés.