Signatures of three-state Potts nematicity in spin excitations of the van der Waals antiferromagnet FePSe$_3$

Les expériences de diffusion de neutrons sur l'antiferromagnétique de van der Waals FePSe$_3$ sous contrainte uniaxiale révèlent que la contrainte de traction induit une transition vers une symétrie $C_2$ dans l'ordre magnétique et les excitations de spin, fournissant une preuve directe que la nématicité de Potts à trois états observée dans la phase paramagnétique provient d'un ordre vestigial associé à l'état antiferromagnétique en zigzag à basse température.

L'essentiel

La Vue d'Ensemble : Une Piste de Danse Magnétique

Imaginez un cristal appelé FePSe₃ comme une piste de danse bondée composée de minuscules aimants (des atomes de fer). Dans ce matériau, les aimants sont disposés selon un motif en nid d'abeille, comme une ruche.

À haute température, ces aimants sont chaotiques, tournant dans des directions aléatoires comme des gens qui se promènent dans une fête bruyante. Mais lorsque le cristal refroidit, ils décident soudainement de s'organiser. Ils forment un motif spécifique appelé ordre « en zigzag », où ils s'alignent en rangées, en alternant les directions.

Le Problème : Trois Choix Égaux

La piste de danse en nid d'abeille possède une propriété spéciale : elle semble identique si vous la faites tourner de 120 degrés. À cause de cela, lorsque les aimants décident de s'aligner, ils ont trois options également bonnes pour la disposition de leurs rangées en zigzag. Appelons ces options Direction A, Direction B et Direction C.

Dans un cristal normal et non contraint, les aimants sont équitables. Ils choisissent les trois directions de manière égale. Si vous observez l'ensemble du cristal, les trois directions s'annulent mutuellement, et le système apparaît parfaitement symétrique (comme un triangle). C'est ce qu'on appelle un état de Potts à trois états.

L'Expérience : Pousser la Piste de Danse

Les scientifiques voulaient voir ce qui se passe s'ils forcent les aimants à choisir. Ils ont construit un dispositif spécial qui étire doucement le cristal (comme si l'on tirait sur un élastique) le long d'une direction spécifique.

Imaginez cela comme une piste de danse légèrement inclinée. Si vous inclinez le sol, les danseurs qui veulent se tenir dans une direction spécifique pourraient se sentir instables, tandis que ceux qui se tiennent dans les deux autres directions se sentent plus à l'aise.

Qu'est-ce qui s'est passé lorsqu'ils ont étiré le cristal ?

1. La Rupture de l'Égalité : L'étirement (environ 0,6 % de déformation) a suffi à rendre la « Direction B » très inconfortable. Les aimants dans cette direction ont cessé de se former.
2. Les Gagnants : Les aimants dans la « Direction A » et la « Direction C » sont devenus les groupes dominants.
3. Le Résultat : Le cristal a perdu sa symétrie triangulaire parfaite et est devenu plus semblable à un ovale (symétrie à deux axes). Les scientifiques ont pu voir cela clairement en utilisant des faisceaux de neutrons, qui agissent comme un appareil photo haute vitesse prenant des images des motifs magnétiques.

La Surprise : Le Fantôme de l'Ordre

Voici la partie la plus intéressante. Les scientifiques ont réchauffé le cristal, au-delà du point où les aimants cessent généralement de s'organiser (une température appelée $T_N$, environ 108 K).

Habituellement, une fois cette température dépassée, les aimants redeviennent chaotiques et aléatoires, et le cristal devrait redevenir parfaitement symétrique (comme un cercle).

Mais ce n'est pas le cas.

Même si l'ordre « en zigzag » à longue portée a disparu, les ondes magnétiques (les « excitations de spin ») se souvenaient encore de l'étirement. Elles montraient toujours une préférence pour les deux directions survivantes et ignoraient la troisième.

L'Analogie :
Imaginez une foule de gens à une fête qui dansaient précédemment en trois lignes distinctes. La musique s'arrête (la température augmente), et tout le monde recommence à danser au hasard. Cependant, si vous observez attentivement leurs mouvements, vous pouvez toujours voir une légère « inclinaison » dans leur énergie. Ils ne dansent pas dans un cercle parfait ; ils favorisent encore subtilement les deux directions qui étaient confortables avant que la musique ne s'arrête.

Ce « fantôme » de l'ordre précédent est ce que l'article appelle la nématicité vestigiale. Cela suggère que même lorsque les aimants ne sont pas totalement ordonnés, ils « parlent » encore à la structure du cristal, créant une préférence cachée qui dure un tout petit peu de temps au-dessus du point de congélation.

Pourquoi Cela Compte

L'article prouve que, dans ce matériau, la façon dont les atomes bougent (le réseau) et la façon dont les aimants tournent sont étroitement couplés. On ne peut pas modifier l'un sans affecter l'autre.

En utilisant la diffusion de neutrons (qui observe directement les ondes magnétiques), les scientifiques ont fourni la première preuve directe que cette rupture de symétrie du « choix à trois voies » existe dans les ondes magnétiques elles-mêmes, et pas seulement dans l'arrangement statique des atomes. Ils ont montré que l'état « nématique » (la préférence directionnelle) est une propriété fondamentale de la façon dont ces spins interagissent, persistant même lorsque l'ordre magnétique principal disparaît.

Résumé

• Le Matériau : Un cristal magnétique en forme de nid d'abeille.
• Le Montage : Les scientifiques ont étiré le cristal pour forcer les « danseurs » magnétiques à abandonner l'une de leurs trois options de formation possibles.
• La Découverte : L'étirement a fonctionné, forçant les aimants dans un motif à deux directions.
• La Surprise : Même après avoir chauffé le cristal jusqu'à ce que l'ordre principal disparaisse, les ondes magnétiques se sont encore souvenues de l'étirement et ont maintenu le motif à deux directions pendant un court instant.
• La Conclusion : Cela prouve un lien fort entre la forme du cristal et son comportement magnétique, révélant une phase « nématique » cachée dans les excitations de spin.

Résumé technique

Problème et contexte
Dans les matériaux quantiques bidimensionnels, les corrélations électroniques peuvent induire des phases électroniques nématiques caractérisées par la rupture spontanée de la symétrie de rotation. Bien que la nématicité brisant la symétrie quadruple ($C_4$) dans les systèmes à réseau carré (tels que les supraconducteurs à base de fer) soit bien documentée, l'exploration de la nématicité de Potts à trois états dans les systèmes à symétrie triple ($C_3$), tels que les réseaux en nid d'abeille, reste moins comprise. Des études précédentes sur l'antiferromagnétique (AFM) van der Waals FePSe$_3$, utilisant des méthodes optiques et thermodynamiques sous contrainte uniaxiale, ont suggéré l'existence d'un ordre nématique de Potts à trois états vestigiel associé à l'ordre AFM en zigzag sous-jacent. Cependant, ces sondes macroscopiques ne pouvaient pas déterminer directement l'origine microscopique de la rupture de symétrie $C_3$, le vecteur d'onde de l'ordre magnétique, ni la dépendance en impulsion de la dynamique des spins dans l'état nématique. Une question ouverte critique était de savoir si la nématicité observée au-dessus de la température de Néel ($T_N$) dans l'état paramagnétique constituait un ordre vestigiel de la phase AFM à basse température ou était pilotée par d'autres mécanismes.

Méthodologie
Pour répondre à ces questions, les auteurs ont utilisé la diffusion inélastique de neutrons (INS) pour étudier l'ordre magnétique et les excitations de spin de monocristaux de FePSe$_3$ sous contrainte de traction uniaxiale appliquée.

• Préparation des échantillons : Des monocristaux de FePSe$_3$ de haute qualité ont été synthétisés par transport chimique en phase vapeur. Environ 1 gramme de cristaux co-alignés a été fixé sur de fines plaques d'aluminium montées sur un cadre en alliage Invar.
• Application de la contrainte : Lors du refroidissement, le désaccord entre les coefficients de dilatation thermique du cadre en Invar et des plaques d'aluminium a induit une contrainte de traction uniaxiale d'environ 0,6 % selon la direction $[-0.5K, K, 0]$ (perpendiculaire aux liaisons Fe-Fe les plus proches). Cette contrainte a été calibrée à l'aide de la corrélation d'images numériques cryogénique (CDIC).
• Configuration expérimentale : Les expériences de diffusion de neutrons ont été menées sur le spectromètre à temps de vol MERLIN au ISIS Neutron and Muon Source. Les données ont été collectées à plusieurs températures (de 6,0 K à 113,0 K) en utilisant des énergies de neutrons incidents de 61,9, 21,3 et 11,1 meV.
• Analyse : L'étude s'est concentrée sur l'intensité des pics de Bragg magnétiques pour surveiller les populations de domaines et a analysé les spectres d'excitation de spin pour déterminer les propriétés de symétrie. La différence d'intensité $\Delta I(Q)$ a été définie comme un paramètre d'ordre nématique effectif pour quantifier la rupture de symétrie $C_3$.

Résultats clés

1. Détwinning des domaines et réduction de symétrie : Dans l'état ordonné AFM (en dessous de $T_N \approx 108,6$ K), la contrainte de traction appliquée de 0,6 % a considérablement supprimé l'un des trois domaines magnétiques en zigzag (ZZ2) tout en favorisant les deux autres (ZZ1 et ZZ3). Cela a résulté en un rapport de détwinning de $\eta \approx 75,7\%$. Par conséquent, l'ordre magnétique et les ondes de spin en dessous de $T_N$ ont présenté une symétrie $C_2$ plutôt que la symétrie intrinsèque $C_3$ du réseau en nid d'abeille.
2. Comportement critique : La transition de phase magnétique sous contrainte s'est révélée faiblement du premier ordre mais s'approchant d'un comportement du second ordre, avec un exposant critique $\beta \approx 0,10$, plus proche de la limite 2D d'Ising ($1/8$) que le cas sans contrainte.
3. Nématicité dans l'état paramagnétique : De manière cruciale, l'étude a observé que la rupture de symétrie $C_3$ dans les excitations de spin persistait légèrement au-dessus de $T_N$ (jusqu'à $\approx 109,5$ K). Dans ce régime de température étroit au sein de l'état paramagnétique, les excitations de spin restaient anisotropes (symétriques $C_2$) le long de directions d'impulsion spécifiques, malgré l'absence d'ordre magnétique statique à longue portée.
4. Évolution de la bande interdite en énergie : À 108,1 K (juste en dessous de $T_N$), une bande interdite d'énergie d'onde de spin d'environ 13 meV a été observée. Cette bande interdite s'est fermée complètement à 108,8 K et au-dessus, indiquant que les excitations anisotropes observées au-dessus de $T_N$ sont des fluctuations paramagnétiques sans bande interdite plutôt que des ondes de spin avec bande interdite.
5. Restauration de la symétrie : La symétrie $C_3$ des spectres d'excitation de spin a été entièrement restaurée à 113,0 K, bien au-dessus de la température de transition, confirmant que l'anisotropie observée juste au-dessus de $T_N$ est une réponse magnétique intrinsèque et non un artefact mécanique de la contrainte.

Signification et revendications
Les auteurs affirment que ces résultats fournissent une preuve microscopique directe du couplage magnétoélastique dans FePSe$_3$. La persistance d'excitations de spin symétriques $C_2$ dans l'état paramagnétique immédiatement au-dessus de $T_N$ suggère l'existence d'un ordre nématique de Potts à trois états vestigiel. Cette nématicité découle des fluctuations associées à l'ordre AFM en zigzag à basse température.

L'étude distingue le comportement de FePSe$_3$ de celui des supraconducteurs à base de fer (par exemple, FeSe, BaFe$_2$As$_2$). Dans ces systèmes, la nématicité couvre souvent une large plage de températures au-dessus de $T_N$ et est liée à une distorsion du réseau tétragonale-orthorhombique. En revanche, la phase nématique dans FePSe$_3$ existe dans un régime de température extrêmement étroit au-dessus de $T_N$ et se produit sans distorsion connue du réseau structural associée à la transition AFM. Cela implique que, bien qu'un couplage magnétoélastique faible mais fini existe, la transition de phase ordre-désordre dans FePSe$_3$ pourrait ne pas être pilotée principalement par une distorsion du réseau. Ce travail établit FePSe$_3$ comme une plateforme pour étudier la nématicité de Potts à trois états pilotée par les spins et démontre que la diffusion de neutrons peut résoudre les origines microscopiques de la rupture de symétrie dans les phases nématiques où les méthodes optiques et thermodynamiques sont insuffisantes.