Anomalous terahertz nonlinearity in disordered s-wave superconductor close to the superconductor-insulator transition

Cette étude révèle que dans les films minces de NbN fortement désordonnés proches de la transition supraconducteur-isolant, un signal de génération de troisième harmonique anomal persiste au-dessus de la température critique en raison de l'interférence de chemin quantique entre les électrons non appariés et les paires de Cooper, qui se couple ensuite fortement au mode Higgs piloté en dessous de la transition.

L'essentiel

La vue d'ensemble : Écouter le « battement de cœur » des supraconducteurs

Imaginez un supraconducteur comme une immense piste de danse synchronisée. Lorsqu'il fait assez froid, tous les électrons (les danseurs) se mettent par paires et se déplacent en parfaite unité. En physique, ce mouvement synchronisé crée un « battement de cœur » ou une vibration spécifique appelée mode Higgs. Les scientifiques utilisent un type de lumière spéciale (la lumière térahertz) pour tapoter sur cette piste de danse et écouter ce battement de cœur.

Habituellement, si la piste de danse est désordonnée ou si les danseurs trébuchent les uns sur les autres (le désordre), le battement de cœur devient silencieux ou disparaît. Cependant, cet article a découvert quelque chose de surprenant : quand la piste de danse est extrêmement désordonnée, juste au bord de l'arrêt total de la danse, un nouveau son étrange apparaît, un son qui ne devrait pas être là du tout.

L'expérience : Quatre pistes de danse différentes

Les chercheurs ont étudié des films minces d'un matériau appelé nitrure de niobium (NbN). Ils ont fabriqué quatre versions de ces films, chacune avec un niveau différent de « désordre » (désordre) :

1. Propre : Très organisé, les danseurs se déplacent avec fluidité.
2. Modérément désordonné : Quelques bosses sur la route.
3. Très désordonné : Les danseurs ont du mal à rester synchronisés.
4. Chaotique : Si désordonné que la danse s'arrête complètement (il devient un isolant).

Ils ont projeté un « tapotement » à basse fréquence (lumière de 0,42 THz) sur ces films et ont écouté un « triple tapotement » (la troisième harmonique, ou THG) qui se produit lorsque le matériau réagit de manière non linéaire.

La surprise : Un signal fantôme au-dessus du point de congélation

L'attente :
Dans les films propres et modérément désordonnés, le signal du « triple tapotement » n'apparaissait que lorsque le matériau était supraconducteur (froid). Une fois qu'il s'est réchauffé et que la supraconductivité s'est arrêtée, le signal disparaissait complètement. C'est normal.

La découverte :
Dans le film Très désordonné (proche du point où la supraconductivité meurt), ils ont trouvé quelque chose de bizarre :

• Au-dessus du point de congélation (État normal) : Même quand le matériau n'était pas supraconducteur, un faible signal de « triple tapotement » persistait. C'était comme entendre un faible écho de la musique de danse même après que les danseurs soient rentrés chez eux.
• Sous le point de congélation (État supraconducteur) : Lorsqu'ils l'ont refroidi, le signal ne s'est pas contenté de devenir plus fort ; il est devenu chaotique. Le « battement » unique et clair s'est divisé en plusieurs battements chevauchants, créant un son complexe et ondulant.

Éliminer les suspects

Les scientifiques ont dû comprendre pourquoi ce signal étrange existait dans le film désordonné lorsqu'il était chaud.

Suspect 1 : Les « Danseurs Fantômes » (Fluctuations Supraconductrices)

• La théorie : Peut-être que de minuscules îlots invisibles de supraconductivité flottaient encore dans le matériau chaud, créant le signal.
• Le test : Ils ont appliqué un champ magnétique puissant (comme un aimant géant) sur le film chaud et désordonné. Cela devrait écraser toute minuscule îlot de supraconductivité.
• Le résultat : Le signal n'a pas changé. Le champ magnétique a tué la supraconductivité, mais le signal « fantôme » est resté.
• Conclusion : Le signal n'est pas causé par des fluctuations supraconductrices. C'est une propriété intrinsèque du matériau désordonné lui-même, probablement causée par la façon dont le désordre modifie le mouvement et la diffusion des électrons.

Suspect 2 : L'« Écho » (Réflexions)

• La théorie : Peut-être que le signal n'était qu'une lumière rebondissant à l'intérieur de la machine.
• Le test : Ils ont vérifié le timing et l'intensité.
• Le résultat : Le signal était trop fort et se produisait à des moments inappropriés pour être un simple écho.

Le mystère du « Multi-Pic » : Une chorale d'îlots

Lorsque le film désordonné a été refroidi et est devenu supraconducteur, le signal est devenu un fouillis de multiples pics.

• L'analogie : Imaginez une chorale. Dans un film propre, tout le monde chante la même note parfaitement (un pic clair). Dans le film désordonné, les danseurs ont formé de petits groupes isolés (îlots).
  • Le groupe A chante une note basée sur son rythme local.
  • Le groupe B chante une note légèrement différente.
  • Les électrons « normaux » (ceux qui ne dansent pas) font aussi un son.
• L'interférence : Comme ces groupes sont légèrement désynchronisés et chantent des notes différentes, leurs sons s'entrechoquent. Cela crée un effet de « battement » (comme deux cordes de guitare légèrement désaccordées jouées ensemble) et divise le son en plusieurs pics.
• La cause : Le désordre a créé un patchwork d'îlots supraconducteurs. Le signal est le résultat du « mode Higgs » (le battement de cœur supraconducteur) interférant avec le signal de l'« état normal » au sein de ces minuscules îlots.

La comparaison avec l'Or

Pour prouver que ce « signal de matériau désordonné » n'était pas unique aux supraconducteurs, ils ont testé des films minces d'Or (qui ne devient jamais supraconducteur).

• Ils ont fabriqué des films d'Or avec différents niveaux de désordre.
• Ils ont trouvé exactement le même schéma : un signal faible qui devient plus fort à mesure que le matériau devient plus désordonné, culmine à un certain niveau de désordre, puis s'estompe s'il devient trop désordonné.
• Cela a confirmé que le « signal fantôme » est une caractéristique universelle des métaux désordonnés, et non un secret de la supraconductivité.

Résumé des découvertes

1. Le désordre crée un nouveau signal : Dans les supraconducteurs extrêmement désordonnés, un signal non linéaire étrange apparaît même lorsque le matériau est chaud (non supraconducteur).
2. Ce n'est pas de la supraconductivité : Ce signal chaud est causé par le désordre lui-même, et non par des îlots supraconducteurs cachés.
3. Le mode Higgs est toujours roi : Lorsque le matériau devient froid, le « mode Higgs » supraconducteur prend le dessus et rend le signal beaucoup plus fort.
4. Le désordre crée de la complexité : Le son chaotique et multi-pics dans l'état froid est la signature de matériaux qui sont un patchwork de minuscules îlots supraconducteurs chantant tous des chansons légèrement différentes.

En bref, l'article montre que rendre un supraconducteur désordonné ne fait pas que le briser ; cela révèle une couche complexe et cachée de la physique où le désordre et la supraconductivité interagissent de manières surprenantes.

Résumé technique

Résumé technique : Non-linéarité térahertz anormale dans un supraconducteur s-onde désordonné proche de la transition supraconducteur-isolant

Énoncé du problème
La détection du mode Higgs (mode d'amplitude) dans les supraconducteurs via la spectroscopie térahertz (THz) non linéaire est un sujet central de la physique de la matière condensée. Bien que le désordre soit connu pour renforcer le couplage entre le champ THz et le mode Higgs dans les systèmes modérément désordonnés, le comportement des réponses non linéaires dans le régime fortement désordonné, proche de la transition supraconducteur-isolant (SIT), reste incertain. Plus précisément, on ignore comment l'émergence de la granularité supraconductrice (îlots d'appariement séparés par des régions faibles) et la persistance d'un pseudogap au-dessus de la température critique ($T_c$) affectent la réponse THz non linéaire. Des études antérieures ont suggéré que la non-linéarité à l'état normal dans le NbN désordonné pourrait provenir de fluctuations supraconductrices, mais cette hypothèse manque de vérification expérimentale définitive. De plus, le sort du mode Higgs et de sa signature non linéaire dans les supraconducteurs hautement inhomogènes n'a pas été étudié expérimentalement.

Méthodologie
Les auteurs ont mené des études systématiques de génération de troisième harmonique (THG) sur des films minces de NbN présentant quatre niveaux de désordre distincts, caractérisés par leurs paramètres de Ioffe-Regel ($k_F l$), allant de l'état propre ($k_F l \sim 7,2$) à l'état fortement désordonné proche de la SIT ($k_F l \sim 2,5$). Les expériences ont utilisé des impulsions de pompe THz intenses de 0,42 THz pour piloter les échantillons, enregistrant le rayonnement de 1,26 THz (3$\omega$) qui en résulte.

• Dépendance en température : L'intensité de la THG et les formes spectrales ont été mesurées sur une large gamme de températures, de températures inférieures à $T_c$ jusqu'à 300 K.
• Accordage par champ magnétique : Pour distinguer les fluctuations supraconductrices des mécanismes intrinsèques de l'état normal, des champs magnétiques (jusqu'à 9 T) ont été appliqués perpendiculairement à la surface de l'échantillon afin de supprimer la cohérence supraconductrice globale tout en préservant l'appariement localisé dans l'échantillon fortement désordonné.
• Contrôle comparatif : Des films d'or (Au) non supraconducteurs avec différents niveaux de désordre ($k_F l$ de 7,4 à 92,6) ont été mesurés pour isoler la non-linéarité induite par le désordre des contributions supraconductrices.
• Analyse spectrale : Les formes d'onde dans le domaine temporel ont été analysées via la transformée de Fourier rapide (FFT) pour identifier les structures multi-pics et les phénomènes de battement. Les données de conductivité optique ont été ajustées à l'aide des modèles de Mattis-Bardeen et de Larkin-Ovchinnikov (LO) pour quantifier l'inhomogénéité mésoscopique.

Résultats clés

1. THG anormale à l'état normal : Dans l'échantillon fortement désordonné ($k_F l \sim 2,5$) proche de la SIT, un signal de THG faible mais détectable persiste bien au-dessus de $T_c$, s'étendant jusqu'à $\sim 10 T_c$. Ce signal est absent dans les échantillons supraconducteurs plus propres et dans les contreparties non supraconductrices à faible désordre.
2. Indépendance vis-à-vis du champ magnétique : Crucialement, le signal de THG à l'état normal dans l'échantillon fortement désordonné reste inchangé même sous des champs magnétiques élevés (jusqu'à 9 T) qui suppriment totalement la supraconductivité globale. Cette observation exclut les fluctuations supraconductrices comme origine de la non-linéarité à l'état normal.
3. Mécanisme induit par le désordre : Les mesures comparatives sur les films d'Au révèlent une dépendance de l'intensité de la THG en forme de "dôme" vis-à-vis du désordre ($k_F l$), culminant autour de $k_F l \sim 60-70$. Cela suggère une non-linéarité universelle renforcée par le désordre dans l'état normal, provenant probablement de modifications de la structure de bande électronique induites par le désordre (anharmonicité) ou d'une disparité entre les temps de relaxation de l'énergie et de la quantité de mouvement ($\tau_E / \tau_M$), plutôt que des corrélations supraconductrices.
4. Dominance du mode Higgs sous $T_c$ : Lors du refroidissement sous $T_c$, l'intensité de la THG dans l'échantillon fortement désordonné augmente brusquement, indiquant que le mode Higgs piloté reste la contribution dominante à la réponse non linéaire, de manière similaire aux échantillons plus propres.
5. Structure spectrale multi-pics : Contrairement aux spectres de THG à pic unique observés dans les échantillons plus propres, l'échantillon fortement désordonné présente une structure élargie et multi-pics en dessous de $T_c$. Cette caractéristique disparaît lorsque la supraconductivité est supprimée par le champ magnétique ou le chauffage. Les auteurs attribuent cela à une interférence de chemin quantique entre des canaux distincts : la réponse du mode Higgs des paires de Cooper au sein des îlots supraconducteurs émergents et la non-linéarité de l'état normal des électrons non appariés.

Signification et affirmations
L'article affirme fournir la première investigation expérimentale de la réponse THz non linéaire du mode Higgs près de la SIT. La principale signification réside dans :

• Distinction des origines de la non-linéarité : Ce travail sépare de manière définitive la non-linéarité à l'état normal induite par le désordre des effets de fluctuations supraconductrices, démontrant que cette dernière est robuste face aux champs magnétiques et intrinsèque à la structure électronique désordonnée.
• Sondage de l'inhomogénéité mésoscopique : Les auteurs proposent que la structure multi-pics induite par l'interférence sert de sonde sensible pour l'inhomogénéité supraconductrice mésoscopique (granularité) dans les systèmes fortement désordonnés.
• Robustesse du mode Higgs : Les résultats confirment que malgré le fort désordre et l'émergence de la granularité, le mode Higgs reste une excitation collective bien définie qui domine la réponse non linéaire en dessous de $T_c$.
• Effet universel du désordre : L'observation d'une dépendance en dôme du désordre dans le NbN et l'Au suggère que la THG renforcée par le désordre est un phénomène universel dans les métaux, indépendant de la supraconductivité.

Les auteurs concluent que leur travail fait progresser la compréhension de la manière dont le désordre module les réponses non linéaires dans les supraconducteurs et offre une nouvelle perspective sur l'interaction entre les électrons de l'état normal et le mode Higgs supraconducteur dans les systèmes inhomogènes.