Paramagnetically driven superconducting re-entrance in Eu-doped infinite layer nickelates

Cette étude démontre que la supraconductivité réentrante induite par champ dans le NdNiO2 dopé à l'Eu provient d'un équilibre délicat entre les ions magnétiques compétitifs Eu2+ et Nd3+, dont l'influence sur le magnéto-transport n'est activée qu'en cas de polarisation magnétique.

L'essentiel

Imaginez un matériau qui agit comme une autoroute pour l'électricité, permettant au courant de circuler avec une résistance nulle. C'est la supraconductivité. Les scientifiques recherchent de nouveaux matériaux capables de faire cela, surtout ceux qui fonctionnent à des températures plus élevées, depuis des décennies. Récemment, ils ont trouvé une nouvelle famille de matériaux prometteurs appelés nickelates (composés de nickel, d'oxygène et de métails de terres rares).

Cet article traite d'une découverte étrange et spécifique faite dans un film de nickelate dopé avec deux types de terres rares : l'Europium (Eu) et le Néodyme (Nd).

Voici l'histoire de ce qu'ils ont trouvé, expliquée simplement :

1. Le problème de la "zone de Goldilocks"

Habituellement, si vous placez un aimant près d'un supraconducteur, cela tue la supraconductivité. C'est comme essayer de courir un marathon pendant que quelqu'un vous fait trébucher constamment ; plus l'aimant pousse, plus il est difficile pour l'électricité de circuler de manière fluide.

Cependant, dans ce film spécifique, les scientifiques ont découvert quelque chose d'étrange :

• Pas d'aimant : L'électricité circule parfaitement (Supraconducteur).
• Aimant faible : L'aimant fait trébucher les coureurs, et le flux s'arrête (État normal, résistif).
• Aimant fort : Soudain, les coureurs se redressent, et l'électricité circule parfaitement à nouveau ! (Le retour de la supraconductivité).

C'est ce qu'on appelle la « supraconductivité réentrante ». C'est comme un film où le héros est mis à terre, mais quand le méchant pousse encore plus fort, le héros se relève soudainement, plus fort qu'avant.

2. Les personnages : Deux équipes rivales

Pourquoi cela se produit-il ? L'article explique que le film contient deux différentes « équipes » d'ions magnétiques (de minuscules aimants à l'intérieur des atomes) :

• L'Équipe Eu (Europium) : Ils sont comme un groupe de supporters agités qui s'excitent face à un champ magnétique et commencent à pousser contre le flux supraconducteur.
• L'Équipe Nd (Néodyme) : C'est un groupe différent de supporters qui réagit également au champ magnétique, mais qui pousse dans la direction opposée.

L'analogie :
Imaginez un jeu de tir à la corde se déroulant à l'intérieur du fil.

• À faibles champs magnétiques, l'« équipe Eu » commence à tirer fort, perturbant le flux et stoppant la supraconductivité.
• À mesure que l'on augmente le champ magnétique, l'« équipe Nd » se réveille et commence à tirer en retour tout aussi fort.
• À un champ moyen à élevé, les deux équipes tirent avec une force égale. Elles s'annulent ! Parce que le « tir à la corde » interne est équilibré, le champ magnétique externe cesse de déranger l'électricité, et la supraconductivité revient.

Les scientifiques appellent cela un « effet Jaccarino-Peter », mais avec une nuance. Habituellement, cet effet implique un seul type d'ion magnétique annulant un champ externe. Ici, il s'agit d'un équilibre délicat entre deux types différents d'ions travaillant ensemble pour neutraliser le chaos.

3. Comment ils l'ont prouvé

Les chercheurs n'ont pas seulement deviné cela ; ils l'ont mesuré avec précision :

• Le test de l'« Effet Hall » : Ils ont mesuré comment les électrons se déplaçaient latéralement lorsqu'un champ magnétique était appliqué. C'est comme observer comment une foule oscille lorsqu'un vent violent souffle. Ils ont constaté que le comportement d'oscillation correspondait parfaitement à un modèle mathématique où les ions Eu et Nd tiraient dans des directions opposées et finissaient par s'annuler.
• La carte du « Champ Critique » : Ils ont cartographié exactement quel champ magnétique était nécessaire pour tuer la supraconductivité et combien était nécessaire pour la faire revenir. Leurs modèles informatiques, qui prenaient en compte le « tir à la corde » entre les deux ions, correspondaient parfaitement à leurs données expérimentales.

4. Le bémol

Ce tour de magie ne fonctionne que sous des conditions spécifiques :

• La Température : Il faut qu'il fasse très froid. S'il fait trop chaud, les ions magnétiques sont trop agités pour s'aligner et s'annuler correctement.
• Le Matériau : Ils ont trouvé que les films cultivés sur un certain type de cristal (LSAT) présentaient cette supraconductivité, tandis que les films cultivés sur un autre cristal (NdGaO3) ne devenaient pas du tout supraconducteurs. Cependant, les films non supraconducteurs étaient en fait très utiles car ils permettaient aux scientifiques d'étudier les ions magnétiques sans le « bruit » de la supraconductivité qui pourrait interférer.

Résumé

En bref, cet article décrit un matériau où deux éléments magnétiques différents agissent comme un système autocorrecteur. Lorsqu'un champ magnétique est appliqué, un élément tente d'arrêter la supraconductivité, mais un second élément intervient pour neutraliser cet arrêt. Cela crée un « point idéal » où la supraconductivité reprend vie, défiant la règle habituelle selon laquelle les aimants détruisent toujours les supraconducteurs.

Les auteurs soulignent qu'il s'agit d'une découverte fondamentale sur la façon dont le magnétisme et la supraconductivité dansent ensemble dans ces nouveaux nickelates, plutôt que d'une technologie prête pour une utilisation immédiate.

Résumé technique

Résumé technique : Réentrance supraconductrice pilotée par le paramagnétisme dans les nickelates à couche infinie dopés à l'Europium

Problématique et Contexte
Depuis la découverte en 2019 de la supraconductivité dans les nickelates à couche infinie dopés au Strontium (NdNiO$_2$), la recherche s'est concentrée sur l'identification du mécanisme d'appariement, de la structure électronique et des similitudes avec les cuprates à haute $T_c$. Bien que des efforts importants aient été consacrés à l'augmentation de la température critique ($T_c$) et à la caractérisation de l'ordre de charge, le rôle spécifique des ions magnétiques des terres rares au sein de l'état supraconducteur reste une question ouverte cruciale. Des rapports antérieurs ont suggéré que les moments magnétiques peuvent moduler la supraconductivité, notamment via l'effet Jaccarino-Peter, où une interaction d'échange négative entre les moments des terres rares et les électrons de conduction peut, sous des conditions spécifiques, compenser un champ magnétique externe et induire la supraconductivité. Cependant, l'interaction entre plusieurs espèces magnétiques (spécifiquement Eu$^{2+}$ et Nd$^{3+}$) dans les nickelates à couche infinie n'avait pas été pleinement explorée. Cette étude examine les propriétés de magnétotransport des Nd$_{1-x}$Eu$_x$NiO$_2$ dopés à l'Eu pour comprendre comment ces ions magnétiques concurrents influencent la phase supraconductrice.

Méthodologie
Les auteurs ont synthétisé des films minces de Nd$_{1-x}$Eu$_x$NiO$_2$ au dopage optimal en utilisant la pulvérisation cathodique RF hors axe sur deux substrats distincts : LSAT ((La$_{0,3}$Sr$_{0,7}$)(Al$_{0,65}$Ta$_{0,35}$)O$_3$) et NdGaO$_3$. Les films ont été élaborés sous forme de pérovskite Nd$_{0,7}$Eu$_{0,3}$NiO$_3$, puis réduits en phase à couche infinie via une réaction topotactique induite par une couche de recouvrement métallique d'aluminium. Ce processus de réduction a été optimisé en augmentant le taux de dépôt d'Al et en évitant le post-recuit.

• Caractérisation structurelle : La diffraction des rayons X à haute résolution (XRD) et la microscopie électronique en transmission à balayage (STEM) ont confirmé une haute qualité cristalline et des interfaces nettes, avec une constante de réseau hors plan de 3,329 Å.
• Mesures de transport : La résistivité a été mesurée en fonction de la température (2–20 K) sous des champs magnétiques allant de 0 à 12 T (Geneva) et jusqu'à 30 T (LNCMI-EMFL, Grenoble) dans des configurations perpendiculaires et parallèles. Des caractéristiques courant-tension ($I-V$) ont également été enregistrées.
• Mesures d'effet Hall : Pour isoler les contributions magnétiques des ions de terres rares sans l'effet masquant de la supraconductivité, la résistance Hall ($R_{xy}$) a été mesurée sur des films non supraconducteurs élaborés sur NdGaO$_3$ et dans l'état normal de films supraconducteurs sur LSAT.
• Spectroscopie : Le dichroïsme circulaire magnétique aux rayons X (XMCD) et la spectroscopie d'absorption aux rayons X (XAS) ont été réalisés au synchrotron ALBA pour mesurer directement la polarisation de spin des ions Eu et Nd.
• Modélisation : Les auteurs ont développé un modèle théorique basé sur la théorie de rupture de paire de Gorkov et une équation de gap BCS modifiée. Ce modèle intègre le champ magnétique effectif total ($B_{tot}$), défini comme la somme du champ externe et des champs d'échange générés par les moments polarisés de Eu$^{2+}$ et Nd$^{3+}$. Les données de l'effet Hall ont été ajustées à l'aide d'un modèle magnétique à deux composantes basé sur les fonctions de Brillouin pour les deux espèces d'ions.

Résultats clés

1. Supraconductivité réentrante induite par le champ : Dans les films au dopage optimal sur LSAT, l'application d'un champ magnétique supprime initialement la supraconductivité, déplaçant la transition vers des températures plus basses. Cependant, au-dessus d'un champ critique d'environ 3,5 T, la transition supraconductrice s'affine et se déplace vers des températures plus élevées. Ce comportement « réentrant » persiste jusqu'à au moins 30 T, créant un diagramme de phase avec deux régions supraconductrices distinctes séparées par un état dissipatif.
2. Rôle des ions de terres rares : Le comportement réentrant est spécifique aux échantillons contenant à la fois de l'Eu$^{2+}$ et du Nd$^{3+}$. Les films élaborés sur NdGaO$_3$ avec la même composition ne présentaient pas de supraconductivité mais montraient de fortes non-linéarités dans l'effet Hall, attribuées aux moments magnétiques.
3. Effet Hall et polarisation de spin : Les données de l'effet Hall extraordinaire ont révélé des non-linéarités prononcées aux basses températures. Un modèle traitant la réponse Hall comme une somme pondérée des spins projetés de Eu$^{2+}$ et Nd$^{3+}$ a réussi à reproduire les données expérimentales. L'analyse indique qu'à mesure que le champ externe augmente, les contributions paramagnétiques des deux espèces d'ions s'annulent partiellement.
4. Mécanisme microscopique : La modélisation théorique du champ critique supérieur ($B_{c2}$) démontre que la réentrance provient d'un équilibre délicat entre les influences opposées de l'Eu$^{2+}$ et du Nd$^{3+}$. À bas champ, les moments sont désordonnés. À des champs intermédiaires (~3 T), l'Eu$^{2+}$ se polarise, créant un champ d'échange interne qui brise les paires de Cooper (état dissipatif). À des champs plus élevés, les spins du Nd$^{3+}$ s'alignent, compensant la contribution de l'Eu$^{2+}$ et réduisant le champ effectif total agissant sur les électrons de conduction, restaurant ainsi la supraconductivité.
5. Courant critique : La densité de courant critique ($J_c$) s'est avérée élevée ($1-2 \times 10^5$ A/cm$^2$) et s'est rétablie à des champs élevés (12 T), ce qui est cohérent avec la nature de type volume de l'état réentrant.

Signification et affirmations
L'article affirme identifier un mécanisme unique pour la supraconductivité induite par le champ dans les nickelates à couche infinie, pilotée par l'interaction de deux espèces distinctes de terres rares magnétiques. Contrairement à l'effet Jaccarino-Peter original, qui repose sur la compensation entre un champ externe et une seule espèce magnétique, cette étude démontre un effet de type « Jaccarino-Peter » où la compensation provient des polarisations de spin opposées de l'Eu$^{2+}$ et du Nd$^{3+}$.

Les auteurs soutiennent que ce phénomène n'est observable que dans des échantillons présentant une $T_c$ relativement basse (environ 9,5 K), où la température est suffisamment basse pour permettre des réponses paramagnétiques fortes des moments de terres rares. Ce travail fournit des preuves quantitatives liant l'effet Hall extraordinaire et la phase supraconductrice réentrante à ce mécanisme spécifique de compensation magnétique, soulignant l'interaction complexe entre le magnétisme local et la supraconductivité dans ces matériaux. Les résultats suggèrent que l'environnement magnétique créé par le dopage aux terres rares est un facteur critique déterminant la stabilité et le comportement de l'état supraconducteur dans les nickelates.