NMR/NQR and AC-susceptibility Studies in the Weyl Semimetal Superconductor 1T-MoTe$_2$ under Pressure

Cette étude combine des mesures de RMN, de RQN et de susceptibilité alternative sous pression pour révéler que le semimétal de Weyl supraconducteur 1T-MoTe$_2$ présente une augmentation induite par la pression de la densité d'états cohérente avec la théorie BCS à basses pressions, mais transite vers un état supraconducteur à couplage fort, potentiellement non conventionnel, à pressions plus élevées, caractérisé par l'absence de pic de cohérence de Hebel-Slichter et une dépendance en température du champ critique supérieur non conforme à la théorie BCS.

L'essentiel

Imaginez un matériau appelé MoTe2 (Tellurure de Molybdène) comme une ville en pleine effervescence. Dans des conditions normales, cette ville est un peu chaotique, mais lorsqu'on la comprime avec une pression élevée, elle se transforme en un type de ville spécial où l'électricité circule sans aucune résistance du tout. C'est ce qu'on appelle la supraconductivité.

Les scientifiques de cet article voulaient comprendre comment et pourquoi cette ville devient supraconductrice lorsqu'elle est pressée. Ils ont utilisé deux outils principaux pour regarder à l'intérieur : la RMN (qui est comme l'utilisation d'une radio très sensible pour écouter le « battement de cœur » des atomes) et la susceptibilité AC (qui est comme vérifier comment la ville réagit à un « vent » magnétique).

Voici l'histoire de ce qu'ils ont découvert, décomposée en parties simples :

1. La pression améliore les choses (Mais pas seulement grâce à plus de monde)

Habituellement, si vous voulez qu'une ville devienne plus active, il suffit d'ajouter plus de gens. En physique, ajouter plus d'« électrons » (des gens) au niveau d'énergie où la supraconductivité se produit augmente généralement la température supraconductrice ($T_c$).

• La première moitié de la pression (0 à 0,7 GPa) : Lorsqu'ils ont commencé à presser le matériau, le « battement de cœur » des atomes s'est accéléré et la température supraconductrice a augmenté. Cela correspondait à l'ancienne règle standard (appelée théorie BCS). C'était comme ajouter plus de gens à la ville ; plus de gens signifiaient plus d'activité et une meilleure supraconductivité.
• La seconde moitié de la pression (Au-dessus de 0,7 GPa) : Ici, c'est devenu bizarre. Ils ont continué à presser, et la température supraconductrice a continué de grimper, même si le « battement de cœur » des atomes avait en fait commencé à ralentir (signifiant que moins d'électrons étaient disponibles).
  • La métaphore : Imaginez une fête où la musique devient plus forte et la danse plus intense, même si le DJ a en fait baissé le volume et qu'il y a moins de personnes sur la piste de danse. Quelque chose d'autre doit piloter la fête ! Les scientifiques suggèrent qu'une chose « magnétique » (comme un rythme caché ou un nouveau type d'interaction) aide la supraconductivité, allant au-delà du manuel de règles standard.

2. La ville change de configuration, mais la radio ne le remarque pas

Ce matériau possède deux différents « styles architecturaux » (phases) : l'un appelé 1T' et un autre appelé Td. Sous pression, la ville change de style.

• La découverte : Les scientifiques ont utilisé leur « radio » (RMN) pour écouter les atomes de Tellure. Même si les bâtiments de la ville se réorganisaient complètement, la radio n'a pas changé de fréquence.
• La métaphore : C'est comme si une ville reconstruisait complètement ses rues et passait d'un plan en damier à un plan circulaire, mais que la force du signal et la fréquence de la station de radio locale restaient exactement les mêmes. Cela nous indique que les « ondes radio » (les interactions magnétiques) sont très robustes et ne se soucient guère de la forme des bâtiments.

3. La danse en « deux étapes » de la supraconductivité

Lorsque le matériau devient enfin supraconducteur à haute pression, les scientifiques ont observé comment les atomes se refroidissent.

• La découverte : Dans un supraconducteur simple et standard, les atomes montrent généralement un « pic » soudain d'activité juste avant de se figer dans un état supraconducteur (appelé pic de cohérence). Ce matériau n'a pas montré ce pic. Au lieu de cela, il a montré une chute en deux étapes de l'activité.
• La métaphore : Imaginez un groupe de danseurs. Dans une danse simple, ils s'arrêtent tous exactement au même moment. Dans ce matériau, les danseurs se sont arrêtés en deux groupes distincts, l'un après l'autre. Cela suggère que la supraconductivité n'est pas uniforme ; c'est comme avoir deux types différents de « pistes de danse » supraconductrices se déroulant en même temps (un état à gaps multiples).

4. La conclusion du « couplage fort »

En mesurant la force du « vent » magnétique nécessaire pour arrêter la supraconductivité, ils ont découvert que le matériau se comporte comme un système à couplage fort.

• La métaphore : Pensez aux électrons comme des danseurs qui se tiennent par la main. Dans un système « faible », ils se tiennent la main lâchement. Dans ce matériau, sous haute pression, ils se tiennent la main très fermement (couplage fort). Cette prise serrée rend la supraconductivité très robuste et capable de résister à des températures et des champs magnétiques plus élevés.

Résumé

L'article nous dit que le MoTe2 est un matériau fascinant où la compression crée un supraconducteur.

1. Au début, la pression fonctionne de la manière « normale » (plus d'électrons = meilleure supraconductivité).
2. Plus tard, la pression fonctionne de manière « mystérieuse » où quelque chose d'autre (probablement magnétique) booste la supraconductivité même quand les électrons se font rares.
3. La supraconductivité est complexe, impliquant deux « étapes » ou gaps différents, ce qui suggère qu'il pourrait s'agir d'un type de supraconducteur « non conventionnel » spécial.

Les scientifiques concluent que, bien qu'ils aient fait des progrès, de nombreuses questions restent ouvertes sur la façon dont la nature « topologique » de ce matériau (sa forme électronique spéciale) se connecte à cette danse supraconductrice. Ils doivent continuer à écouter la « radio » à des températures encore plus basses et des pressions plus élevées pour entendre la chanson complète.

Résumé technique

Résumé technique : Études de la RMN/RQN et de la susceptibilité AC du semi-métal de Weyl supraconducteur 1T-MoTe$_2$ sous pression

Problème et motivation
L'article traite des mécanismes microscopiques pilotant l'augmentation de la température de transition supraconductrice ($T_c$) induite par la pression dans le semi-métal de Weyl 1T-MoTe$_2$. Bien que la supraconductivité émerge dans la phase semi-métallique de Weyl de MoTe$_2$ à pression ambiante ($T_c \approx 0,1$ K), elle est extrêmement difficile à étudier en raison de sa basse température. L'application de la pression augmente $T_c$ à environ 4 K à 2 GPa. Cependant, l'origine de cette augmentation et la nature de la symétrie d'appariement supraconducteur (par exemple, $s_{++}$ vs $s_{+-}$) font l'objet de débats. Cette étude vise à investiguer la densité d'états (DOS) à basse énergie près du niveau de Fermi sous pression et à clarifier son influence sur l'augmentation de $T_c$, en utilisant des sondes expérimentales capables d'accéder à la fois aux états de fermions de Weyl et à l'ordre supraconducteur.

Méthodologie
Les auteurs ont employé une combinaison de techniques macroscopiques et microscopiques sur des échantillons de 1T-MoTe$_2$ (tant de la poudre polycristalline que des monocristaux) sous des pressions allant jusqu'à 2,17 GPa :

1. Susceptibilité AC : Mesurée via les décalages de la fréquence de résonance d'un circuit d'accordage RLC pour déterminer $T_c$ et le champ critique supérieur ($H_{c2}$).
2. Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) et Résonance Quadrupolaire Nucléaire (RQN) :
   • RMN du $^{125}$Te : Réalisée sous haute pression (jusqu'à 2,17 GPa) et à pression ambiante. En raison du spin $I=1/2$ du $^{125}$Te, l'analyse a évité les complications liées aux interactions quadrupolaires nucléaires. Les mesures incluaient le décalage de Knight ($K$) et le taux de relaxation spin-réseau nucléaire ($1/T_1$).
   • RQN du $^{97}$Mo et RMN du $^{95,97}$Mo : Effectuées sur des échantillons de poudre à pression ambiante (4,2 K) pour identifier les fréquences de résonance et valider les calculs théoriques.
3. Calculs de premier principe : La théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) utilisant les codes FPLO et WIEN2k a été employée pour calculer la densité d'états (DOS) et les tenseurs de gradient de champ électrique (EFG). Ces calculs ont soutenu l'identification des signaux RQN et ont fourni une base théorique pour interpréter les taux de relaxation expérimentaux.

Résultats clés

• Paramètres supraconducteurs et couplage fort :
  La température de transition supraconductrice ($T_c$) et le champ critique supérieur ($H_{c2}$) ont été déterminés à 0,68, 1,35 et 2,17 GPa. Les données divergeaient du modèle de couplage faible WHH (Werthamer-Helfand-Hohenberg). Au lieu de cela, les données étaient bien décrites par la relation phénoménologique $H_{c2}(T) = H_{c2}(0)[1 - T/T_c]^\alpha$. À 2,17 GPa, l'ajustement a produit $H_{c2}(0) = 1,50$ T, $T_c = 3,81$ K et $\alpha = 1,1$. La valeur de $\alpha > 1$ et l'augmentation de $H_{c2}(0)$ avec la pression suggèrent que le système entre dans un régime de supraconductivité à couplage fort.

• Densité d'états (DOS) et corrélation avec $T_c$ :
  Le taux de relaxation spin-réseau divisé par la température ($1/T_1T$) suivait la relation de Korringa dans l'état normal.

  • Basse pression (< 0,7 GPa) : $1/T_1T$ augmentait avec la pression, indiquant une augmentation de la DOS au niveau de Fermi, $N(E_F)$. Cette tendance reflétait la montée de $T_c$, ce qui est cohérent avec un mécanisme BCS conventionnel où l'augmentation de $T_c$ est pilotée par une augmentation de $N(E_F)$.
  • Haute pression (> 0,7 GPa) : $N(E_F)$, estimée via la relation de Korringa, commençait à diminuer légèrement, pourtant $T_c$ continuait de croître. Cette divergence suggère que des facteurs au-delà du schéma BCS conventionnel médié par les phonons (potentiellement des fluctuations de spin) contribuent au mécanisme d'appariement à des pressions plus élevées.

• Signatures de supraconductivité non conventionnelle :
  Dans l'état supraconducteur à 2,17 GPa (où le matériau se trouve dans la phase topologiquement triviale 1T'), les données de $1/T_1T$ ont présenté deux caractéristiques distinctes :

  1. L'absence de pic de cohérence juste au-dessus de $T_c$.
  2. Une diminution en deux étapes de $1/T_1T$ juste en dessous de $T_c$.
     Ces observations sont interprétées comme des signatures potentielles d'une supraconductivité non conventionnelle et d'un état supraconducteur à gap multiple, cohérentes avec les découvertes précédentes de $\mu$SR.

• Insensibilité à la transition de phase structurelle :
  Malgré la transition de phase structurelle de la phase orthorombique $T_d$ vers la phase monoclinique $1T'$ sous pression, les spectres RMN du $^{125}$Te n'ont montré aucun signe de cette transition ou de distinction de site. Cela indique que les interactions hyperfines transférées aux sites Te sont insensibles aux changements de symétrie cristalline et aux légères variations des paramètres de maille.

• Validation de la DFT :
  Les fréquences RQN du $^{97}$Mo et les diagrammes de poudre RMN expérimentaux correspondaient bien aux prédictions de la DFT, validant les calculs de la DOS et des paramètres EFG. Les calculs ont confirmé que les environnements locaux distincts des sites Mo dans la phase $T_d$ ne conduisent pas à des différences significatives des paramètres RQN.

Signification et affirmations
L'article affirme fournir une compréhension microscopique de la supraconductivité induite par la pression dans le 1T-MoTe$_2$. Les principales contributions sont :

1. L'établissement que le système entre dans un régime de couplage fort sous haute pression.
2. La démonstration que, si l'augmentation initiale de $T_c$ (jusqu'à ~0,7 GPa) suit le mécanisme BCS conventionnel via l'augmentation de la DOS, la croissance continue de $T_c$ à des pressions plus élevées implique une contribution d'appariement supplémentaire, probablement d'origine magnétique.
3. L'identification de signatures d'une supraconductivité à gap multiple et non conventionnelle dans la phase $1T'$ à 2,17 GPa, spécifiquement par l'absence de pic de cohérence et un comportement de relaxation en deux étapes.

Les auteurs concluent que bien que les données actuelles offrent des progrès précieux, la relation entre la topologie électronique et la supraconductivité dans le 1T-MoTe$_2$ reste une question ouverte. Ils soulignent que des investigations plus détaillées du paramètre d'ordre supraconducteur sur des plages de pression et de température plus larges sont nécessaires pour déterminer de manière concluante la réalisation potentielle d'une supraconductivité topologique.