Observation of flat-bottom U-shaped energy gap in high-Tc nickelate (La,Pr)3Ni2O7 thin films

En utilisant la microscopie à effet tunnel à balayage à ultra-basse température et des mesures de transport électrique, les chercheurs ont observé un gap d'énergie supraconducteur en forme de U à fond plat et sans nœud dans des films minces de (La,Pr)₃Ni₂O₇ à pression ambiante, avec une température critique d'apparition supérieure à 40 K, offrant de nouvelles perspectives sur la supraconductivité des nickelates à haute Tc et des indices potentiels pour une supraconductivité à température de l'azote liquide.

L'essentiel

La vue d'ensemble : Trouver une autoroute dans un nouveau matériau

Imaginez que vous essayez de construire un train ultra-rapide (l'électricité) qui peut voyager sans aucune friction ni perte d'énergie. C'est ce qu'on appelle la supraconductivité. Les scientifiques connaissent ce phénomène depuis longtemps, mais généralement, ces « super-trains » ne fonctionnent que lorsque les choses sont congelées à des températures proches du zéro absolu (plus froides que l'espace extérieur) ou lorsque vous comprimez le matériau avec une pression massive, comme avec une presse hydraulique.

Récemment, les scientifiques ont découvert une nouvelle famille de matériaux appelée nickélates (spécifiquement un nickelate bicouche) qui peuvent devenir supraconducteurs à des températures beaucoup plus élevées. Cependant, pour les faire fonctionner, ils avaient généralement besoin d'être comprimés sous haute pression.

La percée :
Cet article rapporte une avancée majeure. Les chercheurs ont pris un film mince de ce matériau de nickelate et l'ont placé sur un « sol » cristallin spécifique (un substrat). Le sol était légèrement plus petit que le film, ce qui a comprimé le film doucement sur les côtés (contrainte de compression). Cela a permis au matériau de devenir supraconducteur à pression ambiante (pas besoin de compression lourde) et à des températures supérieures à 40 Kelvin (environ -230°C). Bien que ce soit encore très froid, c'est un bond énorme par rapport aux températures proches du zéro absolu généralement requises.

La découverte principale : Le « U à fond plat »

Pour comprendre comment ce matériau fonctionne, les scientifiques ont utilisé un microscope ultra-puissant appelé microscope à effet tunnel (STM). Imaginez ce microscope comme une canne de personne aveugle qui peut sentir l'énergie des électrons individuels.

Quand ils ont examiné l'énergie des électrons, ils ont trouvé quelque chose de très spécial :

1. La forme : Au lieu d'une forme de « V » pointue ou d'une courbe désordonnée, la bande interdite ressemblait à un « U » à fond plat.
2. Le sens : En physique, une « bande interdite » est comme un fossé autour d'un château. Les électrons ont besoin d'énergie pour sauter par-dessus. Un « U à fond plat » avec zéro énergie tout en bas signifie que le fossé est complètement vide. Il n'y a pas de « fuites » ni de points faibles où les électrons pourraient se faufiler.
3. L'analogie : Imaginez une piscine.
   • Un métal normal est comme une piscine avec de l'eau partout (électrons se déplaçant librement).
   • Un supraconducteur a généralement un « trou » au milieu où il n'y a pas d'eau (la bande interdite).
   • Ce nouveau matériau a un fond parfaitement plat et sec au milieu de la piscine. Cela suggère que la supraconductivité est très forte et uniforme (ce que les scientifiques appellent « sans nœuds »).

Le mystère : Comment cela change avec la chaleur

La partie la plus surprenante de l'article est la façon dont cette forme de « U » change à mesure que le matériau se réchauffe.

• À des températures ultra-froides (60 mK) : Le « U » est profond et plat. Le fond de la piscine est parfaitement sec.
• À mesure qu'il se réchauffe (jusqu'à 10 K) : Le fond du « U » commence à se remplir d'eau. Il se transforme en forme de « V ».
• La partie étrange : Habituellement, quand un supraconducteur se réchauffe, la bande interdite devient simplement de plus en plus petite jusqu'à disparaître. Mais ici, la bande interdite se remplit d'« eau » (d'électrons) très rapidement, changeant complètement de forme.

La théorie des scientifiques :
Ils suggèrent que le matériau pourrait être composé de minuscules « îles » de supraconductivité.

• À très basse température : Les îles sont connectées par de solides ponts, agissant comme un seul grand continent solide (la forme de U plat).
• À mesure qu'il se réchauffe : Les ponts s'affaiblissent. Les îles se séparent. Maintenant, au lieu d'un continent solide, vous voyez les îles individuelles, qui ont une forme différente (la forme de V).

Le rêve de l'« azote liquide »

Les chercheurs ont fait des calculs mathématiques basés sur la taille de cette bande interdite. Ils ont découvert que la bande interdite est massive (environ 41,6 meV).

Dans le monde des supraconducteurs, la taille de la bande interdite est liée à la chaleur maximale que le matériau peut supporter avant de cesser de fonctionner.

• Le calcul : Si cette énorme bande interdite est réelle, cela suggère que le matériau pourrait théoriquement rester supraconducteur à des températures d'environ 107 Kelvin.
• Pourquoi cela compte : L'azote liquide (la substance utilisée pour congeler les choses dans les laboratoires) bout à 77 Kelvin. Si le matériau fonctionne à 107 K, cela signifie que nous pourrions utiliser de l'azote liquide bon marché et courant pour alimenter ces supraconducteurs, plutôt que de l'hélium liquide coûteux et rare.

Ce qu'ils ont fait (le processus)

1. Croissance : Ils ont fait croître un film très mince de nickelate sur un cristal spécial.
2. Nettoyage : La surface était un peu rugueuse (comme une vitre sale). Ils ont utilisé la pointe de leur microscope pour gratter doucement une fine couche de la surface afin d'obtenir une vue fraîche et propre.
3. Mesure : Ils ont mesuré le flux d'électricité (transport) puis ont utilisé le microscope pour examiner l'énergie des électrons (STM).
4. Vérification : Ils ont revérifié le matériau après le travail au microscope, et il était toujours supraconducteur, prouvant que le microscope ne l'avait pas endommagé. Ils l'ont également testé avec de forts aimants, et la forme de « U » a rétréci, ce qui est exactement ce qu'un supraconducteur devrait faire.

Résumé

L'article prétend avoir trouvé une nouvelle vue propre d'un matériau supraconducteur qui fonctionne sans haute pression. Ils ont observé une bande interdite unique à fond plat qui suggère que le matériau est un supraconducteur très fort et uniforme. Bien que le matériau fonctionne actuellement à environ -230°C, la taille de la bande interdite laisse entendre qu'il pourrait être possible de le faire fonctionner à des températures aussi élevées que -166°C (au-dessus du point d'ébullition de l'azote liquide), ce qui serait un bond énorme pour la technologie future.

Note : L'article s'arrête à ces observations et indices théoriques. Il ne prétend pas avoir construit un dispositif fonctionnel ou un produit commercial pour l'instant ; c'est purement une découverte des propriétés fondamentales du matériau.

Résumé technique

Résumé technique : Observation d'un gap énergétique en forme de U à fond plat dans les films minces de nickelate à haute Tc (La,Pr)3Ni2O7

Problème et contexte
La découverte de la supraconductivité à haute température de transition (haute-$T_c$) dans les nickelates bicouches de type Ruddlesden-Popper (R-P), spécifiquement $La_3Ni_2O_7$, sous haute pression, a stimulé d'importantes recherches sur les mécanismes sous-jacents de la supraconductivité non conventionnelle. Cependant, l'exigence de conditions de haute pression a historiquement limité l'utilisation des outils expérimentaux conventionnels. Bien que des avancées récentes aient permis d'obtenir une supraconductivité à pression ambiante dans des films minces de nickelates bicouches R-P (avec une $T_c$ d'apparition supérieure à 40 K) grâce à une contrainte de compression induite par les substrats, une compréhension microscopique complète de la structure du gap supraconducteur dans ces films reste un défi ouvert. Plus précisément, des preuves spectroscopiques directes de la symétrie du gap et de son évolution dans ces films minces contraints sont nécessaires pour distinguer les différents modèles théoriques.

Méthodologie
Les auteurs ont utilisé la microscopie/spectroscopie à effet tunnel (STM/S) à très basse température et des mesures de transport électrique sur des films minces de (La,Pr)$_3$Ni$_2$O$_7$ déposés sur des substrats de SrLaAlO$_4$.

• Préparation des échantillons : Des films de (La,Pr)$_3$Ni$_2$O$_7$ d'une épaisseur de trois mailles élémentaires ont été déposés par épitaxie couche par couche oxydante géante (GAE). En raison de la rugosité de surface induite par l'exposition à l'air lors du transfert, une technique de rafraîchissement local de surface a été utilisée, consistant à enfoncer la pointe du STM dans l'échantillon (~1–8 nm) puis à la retirer pour exposer une surface fraîche.
• Mesures de transport : Des mesures de transport électrique standard à quatre pointes ont été effectuées avant et après les expériences STM/S pour vérifier la stabilité de l'état supraconducteur.
• Mesures STM/S : Les mesures spectroscopiques ont été réalisées à des températures de base aussi basses que 50–60 mK. L'étude comprenait :
  • La cartographie de la conductance de tunneling ($dI/dV$) pour identifier la structure du gap énergétique.
  • Des études de la dépendance au champ magnétique (jusqu'à 14 T perpendiculairement à la surface de l'échantillon).
  • Des études de l'évolution en température (de 60 mK jusqu'à 45 K).
  • Une analyse de l'élargissement thermique, où les spectres à basse température ont été convolués avec des fonctions d'élargissement thermique pour distinguer l'évolution intrinsèque du gap des effets thermiques.

Contributions et résultats clés

1. Observation d'un gap en forme de U à fond plat : La découverte principale est la première observation réussie d'un gap énergétique symétrique en énergie, en forme de U à fond plat, avec des pics de cohérence aux bords du gap, dans des films minces de (La,Pr)$_3$Ni$_2$O$_7$. La taille du gap ($\Delta$) a été déterminée à environ 41,6 meV, avec une densité d'états résiduelle nulle au niveau de Fermi à des températures ultra-basses, suggérant une fonction de gap sans nœuds.
2. Réponse au champ magnétique : La structure du gap en forme de U persiste sous un champ magnétique de 14 T mais est clairement réduite en taille. Les spectres de tunneling moyennés spatialement montrent une suppression des pics de cohérence et une réduction de la largeur du gap, cohérents avec le comportement d'un gap supraconducteur présentant un champ critique élevé.
3. Évolution en température non conventionnelle : Les spectres de tunneling présentent une dépendance en température hautement non conventionnelle. Lorsque la température augmente de 60 mK à 7 K, le gap en forme de U se remplit rapidement et les pics de cohérence sont supprimés. Au-dessus de 10 K, le gap évolue vers une structure en V avec une densité d'états non nulle au niveau de Fermi. Cette transition se produit à des températures significativement inférieures à la $T_c$ mesurée par transport (apparition > 40 K, résistance nulle > 20 K).
4. Exclusion de mécanismes alternatifs : Les auteurs rejettent l'hypothèse d'un gap provenant d'un blocage de Coulomb ou de gaps de bande triviaux. La symétrie du gap, sa réduction sous champ magnétique et son remplissage rapide avec la température (malgré le fait que $k_BT$ soit beaucoup plus petit que la largeur du gap à 10 K) soutiennent une origine supraconductrice. Le remplissage rapide est attribué à une transition potentielle d'un appariement global de type onde $s$ sans nœuds (à basse $T$) vers des grains de type onde $d$ à nœuds, à mesure que le couplage Josephson inter-grains s'affaiblit avec l'augmentation de la température.
5. Reproductibilité : Ces observations ont été reproduites dans plusieurs régions du même film et dans un deuxième échantillon (Échantillon 2) présentant une stœchiométrie et des propriétés de transport similaires, confirmant la fiabilité des résultats.

Signification et affirmations
L'article affirme que le gap observé, symétrique en énergie et en forme de U à fond plat, combiné à sa dépendance au champ magnétique et à la température, est cohérent avec un gap supraconducteur, indiquant une fonction de gap sans nœuds à des températures ultra-basses.

Les auteurs soulignent l'ampleur sans précédent de la taille du gap ($\Delta \approx 41,6$ meV). En comparant le rapport $2\Delta/k_B T_c$ avec des supraconducteurs connus, ils notent que si ce gap correspond à la $T_c$ d'apparition mesurée par transport, le rapport serait d'environ 20, plaçant le système profondément dans le régime de couplage fort. Alternativement, si le rapport est supposé similaire à celui des cuprates à haute-$T_c$ (environ 9), la taille du gap observée impliquerait une température de transition supraconductrice locale ($T_c$) d'environ 107 K, bien au-dessus de la température d'ébullition de l'azote liquide (77 K).

Les auteurs suggèrent que le processus de traitement de la pointe pourrait modifier localement la constante de réseau hors plan, induisant potentiellement une « $T_c$ locale » plus élevée dans la région spécifique sondée par le STM par rapport aux mesures de transport macroscopiques. Ils concluent que ces découvertes apportent de nouvelles perspectives sur le mécanisme d'appariement des supraconducteurs à nickelate à haute-$T_c$ et offrent un indice encourageant selon lequel une supraconductivité à pression ambiante au-dessus des températures de l'azote liquide pourrait être réalisable dans les films minces de nickelates. Ce travail souligne le potentiel des nickelates bicouches R-P comme plateforme pour étudier la supraconductivité non conventionnelle et suggère la possibilité d'une supraconductivité locale avec une $T_c$ dépassant 77 K à pression ambiante.