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Non-Monotonic Marangoni Suppression of Hydrodynamic Coarsening in Bicontinuous Liquid-Liquid Phase Separation

यह अध्ययन प्रदर्शित करता है कि घुलनशील सर्फेक्टेंट (surfactants) मुख्य रूप से इंटरफेशियल तनाव को कम करने के बजाय मैरंगोनी स्ट्रेस (Marangoni stresses) के माध्यम से निरंतर तरल-तरल चरण पृथक्करण (bicontinuous liquid-liquid phase separation) में हाइड्रोडायनामिक कोर्सनिंग (hydrodynamic coarsening) को दबाते हैं, जिसमें यह निषेध सर्फेक्टेंट पुनर्भरण और ग्रेडिएंट प्रतिधारण के बीच एक इष्टतम संतुलन के कारण एक मध्यवर्ती पेकलेट संख्या (Péclet number) पर चरम पर होता है।

मूल लेखक: Tian Liu, Haohao Hao, Jiaxi Liu, Yongjie Zhou, Feiyu An, Huanshu Tan

प्रकाशित 2026-04-14

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Tian Liu, Haohao Hao, Jiaxi Liu, Yongjie Zhou, Feiyu An, Huanshu Tan

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

कल्पना कीजिए कि आप सलाद ड्रेसिंग बना रहे हैं। आप तेल और सिरके की एक बोतल को हिलाते हैं, और एक पल के लिए, वे एक धुंधले, घूमते हुए मिश्रण में मिल जाते हैं। लेकिन यदि आप हिलाना बंद कर देते हैं, तो वे अंततः दो अलग-अलग परतों में वापस अलग हो जाते हैं। भौतिकी की दुनिया में, इस प्रक्रिया को फेज सेपरेशन (phase separation) कहा जाता है।

अब, कल्पना करें कि जब वे अलग हो रहे होते हैं, तो तेल और सिरका बड़े धब्बों (blobs) में मिलने की कोशिश कर रहे होते हैं। यह विलय की प्रक्रिया "कोर्सनिंग" (coarsening) कहलाती है। आमतौर पर, बड़े धब्बे छोटे धब्बों को निगल लेते हैं, और मिश्रण तेजी से और तेजी से अलग होता जाता है।

लेकिन क्या होगा यदि आप इस मिश्रण में थोड़ा सा साबुन (एक सर्फेक्टेंट) मिला दें? आप सोच सकते हैं कि साबुन बस तेल और सिरके को "फिसलन भरा" बना देता है और उन्हें तेजी से अलग होने में मदद करता है। हालाँकि, यह शोध एक आश्चर्यजनक मोड़ प्रकट करता है: साबुन वास्तव में एक ब्रेक की तरह काम कर सकता है, जो अलगाव की प्रक्रिया को धीमा कर देता है।

यहाँ बताया गया है कि यह कैसे और क्यों होता है, सरल उपमाओं के माध्यम through समझाया गया है।

1. अदृश्य ट्रैफिक पुलिस: मारंगोनी प्रभाव (The Marangoni Effect)

जब तेल और सिरका अलग होते हैं, तो वे एक सीमा रेखा (इंटरफेस) बनाते हैं। यदि आप साबुन मिलाते हैं, तो साबुन के अणु इस सीमा रेखा पर बैठने के शौकीन होते हैं।

आमतौर पर, साबुन समान रूप से फैलता है। लेकिन एक चलते हुए तरल में, साबुन को इधर-उधर धकेला जाता है। कल्पना कीजिए कि लोगों की एक भीड़ (साबुन के अणु) एक चलती हुई वॉकवे (तरल प्रवाह) पर चलने की कोशिश कर रही है।

कुछ क्षेत्रों में साबुन की भीड़ जमा हो जाती है।
अन्य क्षेत्र खाली रह जाते हैं।

यह एक समस्या पैदा करता है: साबुन सीमा को "फिसलन भरा" (कम तनाव) बनाता है, जबकि खाली स्थान "चिपचिपे" (उच्च तनाव) होते हैं।

प्रकृति इस असंतुलन से नफरत करती है। चिपचिपे हिस्से फिसलन भरे हिस्सों को जोर से खींचते हैं। यह एक बल पैदा करता है जिसे मारंगोनी स्ट्रेस (Marangoni stress) कहा जाता है। इसे सीमा रेखा पर खड़े एक ट्रैफिक पुलिस की तरह समझें। जब तेल और सिरका आपस में मिलने (विलय करने) की कोशिश करते हैं, तो यह ट्रैफिक पुलिस उन्हें अलग खींचती है, जिससे वे एकजुट होने से रुक जाते हैं।

2. मुख्य खोज: यह साबुन की मात्रा के बारे में नहीं है, यह साबुन की गति के बारे में है

शोधकर्ताओं ने पूछा: "क्या अधिक साबुन मिलाने से अलगाव हमेशा धीमा हो जाता है?"

आप अनुमान लगा सकते हैं:

कोई साबुन नहीं? तेज़ अलगाव।
बहुत सारा साबुन? बहुत धीमा अलगाव।

लेकिन उत्तर है नहीं। यह प्रभाव नॉन-मोनोटोनिक (non-monotonic) है। इसका मतलब है कि "ब्रेकिंग" की शक्ति केवल अधिक साबुन डालने से बढ़ती नहीं है। इसके बजाय, यहाँ एक "गोल्डिलॉक्स ज़ोन" (Goldilocks Zone - बिल्कुल सही स्थिति) है।

बहुत कम हलचल (कम गति): साबुन बहुत समान रूप से फैलता है। ट्रैफिक पुलिस हर जगह है, लेकिन क्योंकि साबुन पतला और चिकना फैला हुआ है, इसलिए कोई "खींचने वाला" बल नहीं बनता। ब्रेक ठीक से काम नहीं करता।
बहुत अधिक हलचल (उच्च गति): तरल इतना तेजी से चलता है कि वह साबुन को मुख्य तरल से आने वाले नए साबुन की तुलना में अधिक तेजी से बहा ले जाता है। सीमा रेखा कुछ स्थानों पर "नग्न" हो जाती है। ट्रैफिक पुलिस वहाँ है, लेकिन उसके पास ईंधन खत्म हो रहा है। ब्रेक विफल हो जाता है।
बिल्कुल सही (मध्यम गति): यह सबसे सटीक बिंदु है (विशेष रूप से, एक मान जिसे Pe = 10 कहा जाता है)। तरल इतना तेज चलता है कि साबुन के "ट्रैफिक जाम" (खींचने वाले बलों को बनाने के लिए) पैदा हो सकें, लेकिन इतना धीमा भी कि नया साबुन सीमा को ढंकने के लिए पहुँच सके। यही वह समय है जब अलगाव सबसे अधिक धीमा हो जाता है।

3. उपमा: "पुनर्भरण बनाम ग्रेडिएंट" का युद्ध

यह समझने के लिए कि "गोल्डिलॉक्स ज़ोन" क्यों मौजूद है, एक लीकी बकेट (छेद वाली बाल्टी) की कल्पना करें जिसे एक पाइप (hose) से भरा जा रहा है जबकि कोई उसमें से पानी बाहर उड़ेल रहा है।

पाइप (विसरण/Diffusion): यह मुख्य तरल से ताज़ा साबुन को सीमा तक लाता है।
उड़ेलना (संवहन/Convection/Flow): यह साबुन को इधर-उधर घुमाता है, जिससे गुच्छे और खाली स्थान बनते हैं।

जीतने की रणनीति (गोल्डिलॉक्स ज़ोन):
आपको पाइप को इतना मजबूत होना चाहिए कि बाल्टी भरी रहे (ताकि साबुन खत्म न हो), लेकिन उड़ेलना इतना मजबूत होना चाहिए कि पानी असमान बना रहे (ताकि "ट्रैफिक पुलिस" के पास खींचने के लिए कुछ हो)।

यदि पाइप बहुत मजबूत है (कम गति): पानी पूरी तरह से सपाट रहेगा। असमानता नहीं = कोई खींचने वाला बल नहीं।
यदि उड़ेलना बहुत मजबूत है (उच्च गति): बाल्टी पाइप द्वारा भरने की तुलना में तेजी से खाली हो जाएगी। कोई साबुन नहीं बचा = कोई खींचने वाला बल नहीं।
संतुलन: पाइप बाल्टी को भरा रखता है, लेकिन उड़ेलना पानी को छप-छप कराता रहता है। यह साबुन की उपलब्धता और साबुन की असमानता का एक आदर्श तूफान पैदा करता है, जो अलगाव की प्रक्रिया पर सबसे मजबूत ब्रेक लगाता है।

4. यह क्यों मायने रखता है?

यह केवल सलाद ड्रेसिंग के बारे में नहीं है। यह प्रक्रिया निम्न में होती है:

प्लास्टिक बनाना: विशिष्ट बनावट वाले पदार्थ बनाने के लिए।
जैविक कोशिकाएं: हमारी कोशिकाओं के भीतर, तरल पदार्थ अंगों (जैसे छोटी फैक्ट्रियों) के रूप में अलग होते हैं।
तेल की रिकवरी: चट्टानों से तेल निकालना।

यह शोध हमें बताता है कि यदि हम इन सामग्रियों के बनने के तरीके को नियंत्रित करना चाहते हैं, तो हम केवल "अधिक साबुन" नहीं जोड़ सकते। हमें साबुन के बढ़ने की दर के सापेक्ष प्रवाह की गति को ट्यून करना होगा। उस "गोल्डिलॉक्स ज़ोन" को खोजकर, इंजीनियर ऐसे सामग्रियां डिजाइन कर सकते हैं जो लंबे समय तक मिश्रित रहती हैं या बहुत विशिष्ट, उपयोगी आकारों में अलग होती हैं।

सारांश

समस्या: तेल और पानी स्वाभाविक रूप से बड़े धब्बों में मिलने की इच्छा रखते हैं।
समाधान: साबुन मिलाने से एक "ट्रैफिक पुलिस" (मारंगोनी स्ट्रेस) बनता है जो उन्हें मिलने से रोकता है।
ट्विस्ट: ट्रैफिक पुलिस केवल मध्यम गति पर ही सबसे अच्छा काम करती है।
- बहुत धीमी? साबुन खींचने के लिए बहुत चिकना है।
- बहुत तेज़? साबुन खत्म हो जाता है।
- बिल्कुल सही? साबुन प्रचुर मात्रा में भी है और असमान भी, जिससे सबसे मजबूत ब्रेक लगता है।

यह शोध पत्र बिल्कुल यही बताता है कि जटिल तरल पदार्थों के व्यवहार को नियंत्रित करने के लिए उस "बिल्कुल सही" गति को कैसे खोजा जाए।

यहाँ Liu et al. के शोध पत्र "Non-Monotonic Marangoni Suppression of Hydrodynamic Coarsening in Bicontinuous Liquid-Liquid Phase Separation" का विस्तृत तकनीकी सारांश दिया गया है।

1. समस्या विवरण (Problem Statement)

बहु-घटक तरल पदार्थों में तरल-तरल चरण पृथक्करण (Liquid-liquid phase separation - LLPS) अक्सर द्वि-सतत डोमेन (bicontinuous domains) के निर्माण की ओर ले जाता है जो हाइड्रोडायनामिक कोर्सनिंग (hydrodynamic coarsening) से गुजरते हैं, जहाँ डोमेन का आकार समय के साथ बढ़ता है। हालांकि यह ज्ञात है कि घुलनशील सर्फेक्टेंट (surfactants) का समावेश इस प्रक्रिया को धीमा कर देता है, लेकिन औसत पृष्ठीय तनाव (interfacial tension) की सरल कमी बनाम मैरंगोनी प्रतिबल (Marangoni stresses - पृष्ठीय तनाव प्रवणता द्वारा उत्पन्न स्पर्शरेखीय प्रतिबल) की विशिष्ट यांत्रिक भूमिका अभी भी स्पष्ट रूप से समझ में नहीं आई है।

एक महत्वपूर्ण अनसुलझा प्रश्न यह है कि घुलनशील सर्फेक्टेंट का परिवहन—जो विसरण (diffusion) और संवहन (convection) के बीच संतुलन (जिसे सर्फेक्टेंट पेक्लेट संख्या, $Pe_\psi$ द्वारा अभिलक्षित किया जाता है) द्वारा नियंत्रित होता है—इन मैरंगोनी प्रतिबलों को कैसे नियंत्रित करता है। विशेष रूप से, यह स्पष्ट नहीं है कि कोर्सनिंग का दमन $Pe_\psi$ पर केवल बढ़ते या घटते रहने के बजाय, गैर-एकदिष्ट (non-monotonically) रूप से क्यों निर्भर करता है।

2. कार्यप्रणाली (Methodology)

लेखकों ने इनकम्प्रेसिबल नेवियर-स्टोक्स समीकरणों के साथ युग्मित एक प्रमाणित दो-क्रम-पैरामीटर फेज़-फील्ड मॉडल (two-order-parameter phase-field model) का उपयोग किया।

शासी समीकरण (Governing Equations):
- फेज़ फील्ड ( $\phi$ ) और सर्फेक्टेंट ( $\psi$ ): इन्हें संवेहनात्मक (convective) Cahn-Hilliard समीकरणों द्वारा वर्णित किया गया है। रासायनिक क्षमताएं (chemical potentials) एक फ्री-एनर्जी फंक्शनल से प्राप्त की जाती हैं जिसमें गिन्सबर्ग-लैंडौ टर्म्स, फ्लोरी-हगिंस एंट्रॉपी और लैंगमुइर-प्रकार के अधिशोषण/परस्पर क्रिया टर्म्स शामिल हैं।
- हाइड्रोडायनामिक्स: नेवियर-स्टोक्स समीकरणों में बॉडी फोर्सेस शामिल हैं जो कैपिलरी फोर्स (कैपिलरी बल - इंटरफेस के लंबवत) और मैरंगोनी फोर्स (मैरंगोनी बल - $\nabla \ln(1-\psi)$ द्वारा संचालित, इंटरफेस के स्पर्शरेखीय) का प्रतिनिधित्व करते हैं।
संख्यात्मक योजना (Numerical Scheme):
- एक समान मार्कर-एंड-सेल (MAC) मेश पर फाइनाइट-वॉल्यूम विधि।
- एडवेक्शन (advection) पदों को पाँचवें क्रम के WENO स्कीम द्वारा विविक्त (discretize) किया गया है; समय प्रगति के लिए स्पष्ट एडम्स-बाशफोरट (एडवेक्शन के लिए) और यूलर/क्रैंक-निकोल्सन (डिफ्यूजन/विस्कस के लिए) का उपयोग किया गया है।
- प्रोजेक्शन विधि युग्मित संवेग (momentum) और निरंतरता (continuity) समीकरणों को हल करती है।
सिमुलेशन मोड:
1. मॉडल B: शुद्ध विसारक (कोई हाइड्रोडायनामिक्स नहीं)।
2. मॉडल H: हाइड्रोडायनामिक कोर्सनिंग (कोई सर्फेक्टेंट नहीं)।
3. मॉडल HS: घुलनशील सर्फेक्टेंट और पूर्ण युग्मन (मैरंगोनी बलों सहित) के साथ हाइड्रोडायनामिक कोर्सनिंग।
सत्यापन (Validation): मॉडल को शास्त्रीय स्केलिंग नियमों ( $R(t) \sim t^{1/3}$ मॉडल B के लिए; $t, t^{2/3}, t^{1/2}$ मॉडल H के लिए) के विरुद्ध सत्यापित किया गया था और शियर फ्लो (shear flow) में सर्फेक्टेंट-युक्त बूंदों के विरूपण के विश्लेषणात्मक समाधानों के विरुद्ध बेंचमार्क किया गया था।

3. मुख्य योगदान (Key Contributions)

यांत्रिक विभेदन (Mechanistic Distinction): इस अध्ययन ने औसत पृष्ठीय तनाव में कमी के प्रभावों को मैरंगोनी प्रतिबलों से स्पष्ट रूप से अलग किया है। यह प्रदर्शित करता है कि कोर्सनिंग का दमन मुख्य रूप से मैरंगोनी प्रतिबलों द्वारा संचालित होता है, न कि केवल कम औसत पृष्ठीय तनाव द्वारा।
गैर-एकदिष्ट निर्भरता (Non-Monotonic Dependence): शोध पत्र ने $Pe_\psi$ और कोर्सनिंग के दमन के बीच एक गैर-एकदिष्ट संबंध की पहचान की और उसे समझाया है। सबसे मजबूत अवरोध एक मध्यवर्ती मान ( $Pe_\psi = 10$ ) पर होता है, न कि निम्न ( $Pe_\psi = 1$ ) या उच्च ( $Pe_\psi = 100$ ) मानों पर।
परिवहन-नियंत्रित तंत्र (Transport-Controlled Mechanism): लेखक एक "परिवहन-नियंत्रित" तंत्र का प्रस्ताव करते हैं जहाँ मैरंगोनी दमन की प्रभावकारिता सर्फेक्टेंट पुनर्भरण (bulk से विसरण) और प्रवणता प्रतिधारण (gradient retention - एडवेक्शन द्वारा विषमता बनाए रखना) के बीच प्रतिस्पर्धा पर निर्भर करती है।

4. मुख्य परिणाम (Key Results)

A. मैरंगोनी प्रतिबल बनाम औसत तनाव में कमी

साफ इंटरफेस, सर्फेक्टेंट-युक्त इंटरफेस (मैरंगोनी बलों के साथ), और सर्फेक्टेंट-युक्त इंटरफेस (बिना मैरंगोनी बलों के, कृत्रिम रूप से निष्क्रिय किए गए) की तुलना करने वाले सिमुलेशनों से पता चला कि:
- मैरंगोनी बलों को हटाने (सर्फेक्टेंट मौजूद रहने के बावजूद) से कोर्सनिंग की गति लगभग साफ इंटरफेस के समान ही रही।
- मैरंगोनी बलों को शामिल करने से विशेषता डोमेन आकार $R(t)$ की वृद्धि दर काफी कम हो गई और चरण आकृति विज्ञान (phase morphology) बदल गया।
भौतिक तंत्र: मैरंगोनी प्रतिबल पास आते हुए इंटरफेस के बीच पतली तरल फिल्मों के निकास (drainage) को बाधित करते हैं। जैसे-जैसे इंटरफेस करीब आते हैं, सर्फेक्टेंट इंटरफेस के किनारों की ओर संवेहित (convected) होते हैं, जिससे सांद्रता प्रवणता (concentration gradients) उत्पन्न होती है। ये प्रवणताएँ मैरंगोनी प्रतिबल उत्पन्न करती हैं जो प्रवाह का विरोध करती हैं, जिससे संलयन (coalescence) में देरी होती है और स्थानीय भंवर प्रवाह (vortical flows) पुनर्गठित होते हैं।

B. $Pe_\psi$ पर गैर-एकदिष्ट निर्भरता

अध्ययन ने तीन सर्फेक्टेंट परिवहन व्यवस्थाओं ( $Pe_\psi = 1, 10, 100$ ) का विश्लेषण किया:

निम्न $Pe_\psi$ (विसरण प्रधान, $Pe_\psi = 1$ ): विसरण इंटरफेस पर सर्फेक्टेंट की आपूर्ति करने में कुशल है, लेकिन यह इंटरफेशियल सांद्रता प्रवणता को भी तेजी से सुचारू (smooth) कर देता है। निरंतर प्रवणता की कमी के कारण मैरंगोनी प्रतिबल कमजोर होते हैं और दमन न्यूनतम होता है।
उच्च $Pe_\psi$ (एडवेक्शन प्रधान, $Pe_\psi = 100$ ): एडवेक्शन इंटरफेशियल विषमता (प्रवणता) को बनाए रखता है, लेकिन बल्क से इंटरफेस तक सर्फेक्टेंट की आपूर्ति के लिए विसरण बहुत धीमा है। इसके परिणामस्वरूप इंटरफेस सर्फेक्टेंट की कमी से ग्रस्त हो जाता है, जिससे प्रवणता होने के बावजूद मैरंगॉनी प्रतिबल कमजोर हो जाते हैं।
मध्यवर्ती $Pe_\psi$ (इष्टतम संतुलन, $Pe_\psi = 10$ ): यह व्यवस्था "स्वीट स्पॉट" प्राप्त करती है। विसरण उच्च औसत इंटरफेशियल सर्फेक्टेंट लोडिंग बनाए रखने के लिए पर्याप्त तेज़ है, जबकि एडवेक्शन महत्वपूर्ण सांद्रता प्रवणता बनाए रखने के लिए पर्याप्त मजबूत है। यह सह-अस्तित्व सबसे मजबूत मैरंगोनी प्रतिबल और हाइड्रोडायनामिक कोर्सनिंग का अधिकतम दमन प्रदान करता है।

C. रूपात्मक विकास (Morphological Evolution)

मैरंगोनी बल केवल कोर्सनिंग को धीमा ही नहीं करते; वे मार्ग को भी बदलते हैं। वे स्थानीय भंवर प्रवाह को पुनर्गठित करते हैं, जिससे सुसंगत इंटरफेशियल उभारों (protrusions) का छोटे खंडों में विखंडन होता है, जिससे द्वि-सतत संरचना के सांख्यिकीय विकास में परिवर्तन आता है।

5. महत्व और निहितार्थ (Significance and Implications)

सैद्धांतिक अंतर्दृष्टि: यह कार्य एक मौलिक समझ प्रदान करता है कि घुलनशील सर्फेक्टेंट गतिशील रूप से चरण पृथक्करण को कैसे नियंत्रित करते हैं, जो स्थिर साम्यावस्था (static equilibrium) के दृष्टिकोण से आगे बढ़कर एक गतिशील परिवहन-नियंत्रित परिप्रेक्ष्य प्रस्तुत करता है।
सामग्री डिजाइन (Material Design): ये निष्कर्ष जटिल तरल प्रणालियों (जैसे इमल्शन, पॉलीमर ब्लेंड्स, पोरस पॉलिमर) में सूक्ष्म संरचना विकास को नियंत्रित करने के लिए एक रणनीति प्रदान करते हैं। $Pe_\psi$ को ट्यून करके (प्रवाह दर या सर्फेक्टेंट विसरणशीलता के माध्यम से), कोर्सनिंग के दमन को अनुकूलित किया जा सकता है ताकि विशिष्ट द्वि-सतत रूपात्मक संरचनाओं को स्थिर किया जा सके।
भावी दिशाएँ: यह ढांचा अधिक जटिल परिदृश्यों, जैसे इंटरफेशियल रियोलॉजी, असममित सामग्री गुणों और बहु-घटक मिश्रणों की जांच के लिए आधार तैयार करता है, जो जैविक संगठन और उन्नत सामग्री निर्माण के लिए प्रासंगिक हैं।

संक्षेप में, यह शोध पत्र स्थापित करता है कि घुलनशील सर्फेक्टेंट द्वि-सतत हाइड्रोडायनामिक कोर्सनिंग को केवल सतह तनाव को निष्क्रिय रूप से कम करके नहीं, बल्कि पुनर्भरण और प्रवणता प्रतिधारण के बीच एक परिवहन-सीमित प्रतिस्पर्धा के माध्यम से सक्रिय रूप से मैरंगोनी प्रतिबल उत्पन्न करके नियंत्रित करते हैं।