Pulse-Burst Excitation Reveals Time-Dose Reciprocity Breakdown in Mixed-Halide Perovskites
यह अध्ययन प्रदर्शित करता है कि पल्स-बर्स्ट उत्तेजना (pulse-burst excitation) फोटॉन टाइमिंग के माध्यम से विशिष्ट मेटास्टेबल अवस्थाओं के नियंत्रण को सक्षम करके मिश्रित-हैलाइड पेरोव्स्काइट्स में टाइम-डोज़ रिसिप्रोसिटी (time-dose reciprocity) को तोड़ती है, जिससे ऑप्टिकल मेमोरी और न्यूरोमॉर्फिक अनुप्रयोगों के लिए एक नया ढांचा प्राप्त होता है।
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प्रकाश को अक्सर माप के एक सरल उपकरण के रूप में देखा जाता है: यदि आप किसी सामग्री पर एक किरण चमकाते हैं, तो वितरित की गई कुल ऊर्जा का परिमाण अंतिम परिणाम निर्धारित करना चाहिए, चाहे वह ऊर्जा समय के साथ कितनी भी फैली हुई क्यों न हो। यह सिद्धांत, जिसे 'टाइम-डोज़ रेसिप्रोसिटी' (समय-खुराक पारस्परिकता) कहा जाता है, यह सुझाव देता है कि प्रकाश की एक धीमी टपकती धारा और समान कुल ऊर्जा का एक अचानक सैलाब, एक प्रकाश-संवेदनशील पदार्थ में समान परिवर्तन ही उत्पन्न करेगा। दशकों तक, यह विचार कई प्रणालियों के लिए सत्य रहा है, जो इस बात के विश्वसनीय नियम के रूप में कार्य करता है कि प्रकाश पदार्थ के साथ कैसे परस्पर क्रिया करता है। हालाँकि, प्रकृति कभी-कभी सरल नियमों को चुनौती देती है, विशेष रूप से आधुनिक अर्धचालकों (सेमीकंडक्टर्स) की जटिल दुनिया में जिन्हें 'मिक्स्ड-हैलाइड पेरोव्स्काइट्स' कहा जाता है। ये सामग्रियां प्रकाश को बिजली में और इसके विपरीत बदलने की अपनी क्षमता के लिए प्रसिद्ध हैं, लेकिन इनमें एक विचित्र गुण है: प्रकाश के संपर्क में आने पर, इनकी आंतरिक रासायनिक संरचना बदल सकती है, जिससे इनके द्वारा उत्सर्जित प्रकाश का रंग बदल जाता है। वैज्ञानिक लंबे समय से संदेह कर रहे थे कि प्रकाश के स्पंदों (पल्स) का समय, पहले की तुलना में अधिक महत्वपूर्ण हो सकता है, लेकिन इस प्रभाव को अलग करना कठिन था क्योंकि समय को बदलने से आमतौर पर वितरित की जाने वाली कुल ऊर्जा भी बदल जाती है।
लंड यूनिवर्सिटी और टेक्निकल यूनिवर्सिटी ऑफ ड्रेसडेन के शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब यह प्रदर्शित किया है कि प्रकाश के स्पंदों का समय वास्तव में इन सामग्रियों के लिए एक शक्तिशाली नियंत्रण कुंजी (कंट्रोल नॉब) है, जो कुल ऊर्जा से स्वतंत्र है। सटीक पैकेटों में समान प्रकाश स्पंदों को समूहित करने वाले एक विशेष लेजर सेटअप का उपयोग करके, उन्होंने दिखाया कि प्रकाश के स्पंदों को समय में कैसे व्यवस्थित किया जाता है, इसे बदलकर समान कुल प्रकाश खुराक भी सामग्री को पूरी तरह से अलग अवस्थाओं में ले जा सकती है। अपने प्रयोगों में, उन्होंने मिक्स्ड-हैलाइड पेरोव्स्काइट की एक फिल्म ली और उसे पांच सौ सेकंड तक प्रकाश के संपर्क में रखा। एक परिदृश्य में, उन्होंने प्रकाश को छोटे विस्फोटों (बर्स्ट) की एक तीव्र, निरंतर धारा के रूप में वितरित किया। दूसरे परिदृश्य में, उन्होंने बिल्कुल समान संख्या में फोटॉन को उसी अवधि में वितरित किया, लेकिन उन्हें लंबे, अधिक अंतराल वाले पैकेटों में समूहित किया। कुल ऊर्जा समान होने के बावजूद, सामग्री ने अलग तरह से प्रतिक्रिया दी। जब प्रकाश छोटे, तीखे विस्फोटों के रूप में आया, तो सामग्री उस अवस्था में बदल गई जहाँ उसके आंतरिक परमाणु पुनर्गठित होकर गहरा लाल प्रकाश उत्सर्जित करने लगे। जैसे-जैसे विस्फोट की अवधि बढ़ी, सामग्री एक अलग अवस्था में स्थिर हो गई, जो अधिक नारंगी प्रकाश उत्सर्जित कर रही थी, लेकिन उल्लेखनीय रूप से, विस्फोट की लंबाई को और अधिक बढ़ाने से सिस्टम वापस पृथक, गहरे लाल राज्य में चला गया। यह खोज सिद्ध करती है कि सामग्री केवल फोटोन को गिनती नहीं है; इसे याद रहता है कि वे कब आए थे।
शोधकर्ताओं ने इसे 'पल्स-बर्स्ट एक्साइटेशन' नामक तकनीक का उपयोग करके प्राप्त किया। एक ऐसे लेजर की कल्पना करें जो हर बारह दशमलव पाँच नैनोसेकंड में एक पल्स फायर करता है। टीम ने इस लेजर को एक क्रम में स्पंदों की एक विशिष्ट संख्या फायर करने के लिए प्रोग्राम किया, जिसके बाद एक विराम दिया गया, और फिर पैटर्न को दोहराया गया। उन्होंने प्रत्येक व्यक्तिगत पल्स की चमक और स्पंदों की कुल संख्या को स्थिर रखा, लेकिन उन्होंने विस्फोट (बर्स्ट) की लंबाई और विराम की लंबाई को बदला। उन्होंने पाया कि सामग्री का अंतिम रंग इन विस्फोटों की अवधि पर बहुत अधिक निर्भर करता था। छोटे विस्फोटों ने सामग्री को एक पृथक अवस्था की ओर धकेला, जहाँ आयोडीन और ब्रोमीन के परमाणु अलग-अलग क्षेत्रों में विभाजित हो जाते हैं। जैसे-जैसे विस्फोट की अवधि बढ़ी, सामग्री मिश्रित अवस्था की ओर बढ़ी, लेकिन विस्फोट की लंबाई को और अधिक बढ़ाने पर, सिस्टम फिर से पृथक अवस्था में लौट आया। यह संबंध एक सरल सीधी रेखा नहीं था; जैसे-जैसे उन्होंने विस्फोट की लंबाई बढ़ाई, सामग्री का रंग एक जटिल, U-आकार के पैटर्न में बदला, जो पृथक से मिश्रित और फिर से पृथक की ओर बढ़ा। इस गैर-मोनोटोनिक व्यवहार ने खुलासा किया कि सामग्री की प्रतिक्रिया प्रकाश की विशिष्ट लय (रिदम) द्वारा नियंत्रित होती है, न कि केवल ऊर्जा की कुल मात्रा द्वारा।
यह समझने के लिए कि ऐसा क्यों होता है, टीम ने यह देखा कि प्रकाश के स्पंदों के बीच सामग्री के भीतर क्या होता है। जब प्रकाश पेरोव्स्काइट से टकराता है, तो यह इलेक्ट्रॉनों और होल्स जैसे आवेशित कण बनाता है। कुछ कण क्रिस्टल संरचना के दोषों में फंस जाते हैं और वहां काफी लंबे समय तक रहते हैं, प्रकाश बंद होने के सूक्ष्मसेकंड या यहाँ तक कि मिलीसेकंड के बाद भी वे वहीं बने रहते हैं। यह लंबे समय तक रहने वाला आवेश पिछले प्रकाश जोखिम की एक छिपी हुई स्मृति बनाता है। यदि विस्फोटों के बीच के अंतराल कम हैं, तो इन फंसे हुए आवेशों को गायब होने का समय नहीं मिलता है, और वे जमा होते रहते हैं, जिससे अगले प्रकाश विस्फोट के साथ सामग्री की परस्पर क्रिया प्रभावित होती है। यदि अंतराल लंबे हैं, तो आवेशों को शिथिल (रिलैक्स) होने का समय मिल जाता है, जिससे अगले विस्फोट के लिए शुरुआती स्थितियाँ बदल जाती हैं। शोधकर्ताओं ने पाया कि फंसे हुए आवेशों का यह संचय और क्षय प्रकाश के स्पंदों के बीच एक सेतु के रूप में कार्य करता है, जिससे सामग्री प्रकाश के समय को "याद रखने" और उसके अनुसार अपनी आंतरिक संरचना को समायोजित करने में सक्षम होती है। यह तंत्र समझाता है कि क्यों प्रकाश की समान कुल खुराक, इस बात पर निर्भर करती है कि उसे कैसे पैक किया गया है।
इस निष्कर्ष के निहितार्थ केवल प्रकाश और पदार्थ के बारे में एक साधारण जिज्ञासा से कहीं अधिक हैं। शोधकर्ताओं ने प्रदर्शित किया कि वे दो विशिष्ट पल्स पैटर्न के बीच बारी-बारी से बदलकर सामग्री को इन विभिन्न अवस्थाओं के बीच एक हजार बार से अधिक बार स्विच कर सकते हैं। एक पैटर्न ने परमाणुओं को अलग होने के लिए प्रोत्साहित किया, जबकि दूसरे ने उन्हें मिश्रित होने के लिए। बीस घंटों के निरंतर स्विचिंग के बाद भी, सामग्री स्थिर और प्रतिक्रियाशील बनी रही, जिससे पता चलता है कि यह नियंत्रण टिकाऊ है। प्रकाश की तीव्रता के बजाय, प्रकाश के समय का उपयोग करके सामग्री की अवस्था को प्रोग्राम करने की यह क्षमता, इन सामग्रियों के उपयोग के बारे में नई संभावनाएं खोलती है। यह सुझाव देता है कि मिक्स्ड-हैलाइड पेरोव्स्काइट्स एक प्रकार की 'ऑप्टिकल मेमोरी' के रूप में काम कर सकते हैं, जहाँ सूचना को परमाणुओं की व्यवस्था में संग्रहीत किया जाता है और प्रकाश द्वारा उत्सर्जित रंग के माध्यम से पढ़ा जाता है। सामग्री अनिवार्य रूप से अपने एक्सपोजर इतिहास का रिकॉर्ड रखती है, जिससे यह भविष्य के फोटोनिक उपकरणों में एक गतिशील घटक के रूप में कार्य करने में सक्षम होती है।
यह कार्य इस लंबे समय से चली आ रही धारणा को चुनौती देता है कि प्रकाश का संपर्क ऊर्जा का एक सरल योग है। यह दिखाकर कि प्रकाश की अस्थायी संरचना (टेम्पोरल स्ट्रक्चर) एक महत्वपूर्ण चर है, यह अध्ययन बताता है कि अर्धचालक अपने वातावरण के साथ कैसे परस्पर क्रिया करते हैं, इसमें जटिलता की एक नई परत है। शोधकर्ताओं ने स्थापित किया है कि फोटॉन का समय एक विशिष्ट नियंत्रण पैरामीटर है, जो शक्ति या कुल खुराक से अलग है, जो सामग्री को विशिष्ट मेटास्टेबल अवस्थाओं में ले जाने में सक्षम है। यह खोज इन सामग्रियों में रासायनिक पृथक्करण और मिश्रण के बीच प्रतिस्पर्धा को समझने के लिए एक नया ढांचा प्रदान करती है। यह सुझाव देती है कि सामग्री जिस पथ पर चलती है, वह गंतव्य जितना ही महत्वपूर्ण है। वैज्ञानिकों और इंजीनियरों के लिए, इसका अर्थ है कि पेरोव्स्काइट-आधारित प्रौद्योगिकियों के लिए प्रकाश स्रोतों का डिज़ाइन न केवल इस बात पर विचार करना चाहिए कि प्रकाश कितना उज्ज्वल है, बल्कि इस पर भी कि वह समय के साथ कैसे वितरित किया जाता है। प्रकाश के स्पंदों के सटीक समय के माध्यम से किसी सामग्री की आंतरिक अवस्था को नियंत्रित करने की क्षमता, पदार्थ को नियंत्रित करने के लिए एक नया दृष्टिकोण प्रदान करती है, जो प्रकाश की लय को भौतिक दुनिया को आकार देने के एक उपकरण में बदल देती है।
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