Ultralow-Tensile Strain Enables Exciton Funneling and Energy Transfer to Boost MoSe2 Photoluminescence Quantum Yield
ReS2/MoSe2 वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर पर 0.1% का अत्यंत निम्न द्विअक्षीय तन्यता खिंचाव (biaxial tensile strain) लागू करके, शोधकर्ताओं ने कुशल एक्सिटोन फनलिंग और बढ़े हुए ट्रांजिशन डाइपोल मोमेंट्स के माध्यम से फोटोल्यूमिनेसेंस क्वांटम यील्ड में 8-गुणा वृद्धि प्राप्त की, एक ऐसी प्रक्रिया जिसे सैद्धांतिक गणनाओं द्वारा ऑप्टिकल इंटरफेरेंस प्रभावों से भिन्न सिद्ध किया गया है।
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प्रकाश और पदार्थ इस तरह से परस्पर क्रिया करते हैं जो अक्सर सहज बोध के विपरीत लगती है, विशेष रूप से जब हम सामग्रियों को एक एकल परमाणु की मोटाई तक छोटा कर देते हैं। द्वि-आयामी (two-dimensional) अर्धचालकों की दुनिया में, वैज्ञानिक लंबे समय से इन अति-पतली परतों को अधिक चमकीले और कुशल तरीके से प्रकाश उत्सर्जित करने का तरीका खोजने का प्रयास कर रहे हैं। यह खोज तेज़, अधिक ऊर्जा-कुशल इलेक्ट्रॉनिक्स और नए प्रकार के क्वांटम उपकरणों को विकसित करने के लिए केंद्रीय है। इन सामग्रियों में प्रकाश का व्यवहार इस बात पर बहुत अधिक निर्भर करता है कि इलेक्ट्रॉन और उनके साथी, जिन्हें एक्सिटॉन (excitons) कहा जाता है, कैसे चलते हैं और परस्पर क्रिया करते हैं। शोधकर्ता 'स्ट्रेन इंजीनियरिंग' (strain engineering) नामक तकनीक के माध्यम से, यानी सामग्री को खींचकर या दबाकर, इस व्यवहार को प्रभावित कर सकते हैं। जिस तरह एक गिटार के तार को कसने पर उसकी पिच बदल जाती है, उसी तरह इन परमाणु परतों के परमाणु बंधों को खींचने पर उनके इलेक्ट्रॉनिक गुण बदल जाते हैं। एक अन्य प्रमुख कारक यह है कि जब इन परतों को एक साथ स्टैक (stack) किया जाता है, तो ऊर्जा विभिन्न परतों के बीच कैसे चलती है। जब एक परत प्रकाश को अवशोषित करती है, तो वह बिना किसी विद्युत आवेश को स्थानांतरित किए उस ऊर्जा को पड़ोसी परत को पास कर सकती है, यह प्रक्रिया एक बैटन (baton) के मौन हस्तांतरण की तरह कार्य करती है। चुनौती इन प्रभावों को मिलाकर प्रकाश के उत्सर्जन की चमक बढ़ाने के लिए एक सरल, नियंत्रणीय तरीका खोजने की रही है।
शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब यह प्रदर्शित किया है कि इन परमाणु परतों के एक स्टैक पर बहुत कम मात्रा में खिंचाव (stretch) लगाने से उनकी प्रकाश उत्सर्जित करने की क्षमता नाटकीय रूप से बढ़ सकती है। उन्होंने बोरॉन नाइट्राइड की एक पतली इन्सुलेटिंग परत द्वारा अलग किए गए दो अलग-अलग प्रकार के एकल-परमाणु-मोटाई वाले क्रिस्टल का उपयोग करके एक सैंडविच जैसी संरचना बनाई। इस पूरे स्टैक को हेक्सागोनल बोरॉन नाइट्राइड के एक सूक्ष्म बुलबुले के ऊपर रखा गया था, जिसे एक नीलम (sapphire) सतह पर उगाया गया था। यह बुलबुला उसी इन्सुलेटिंग सामग्री से बना एक कोमल, घुमावदार रैंप के रूप में कार्य करता है जो ऊपर रखी सामग्रियों को खींचता है। शोधकर्ताओं ने पाया कि इस सेटअप ने, जो बहुत कम खिंचाव बल लगाता है, स्टैक से निकलने वाले प्रकाश की चमक को उसी सामग्री के बिना खिंचाव वाले संस्करण की तुलना में लगभग आठ गुना बढ़ा दिया।
प्रयोग की शुरुआत एक नीलम चिप पर सूक्ष्म बुलबुले के सावधानीपूर्वक निर्माण के साथ हुई। एक विशेष विकास तकनीक का उपयोग करते हुए, टीम ने हेक्सागोनल बोरॉन नाइट्राइड का एक बुलबुला बनाया जो लगभग 0.12 माइक्रोमीटर ऊँचा और 6.25 माइक्रोमीटर व्यास का था। फिर उन्होंने एक सटीक, ड्राई-ट्रांसफर विधि का उपयोग करके मोलिब्डेनम डाइसेलेनाइड (molybdenum diselenide) की एक एकल परत को उठाया और बुलबुले के ऊपर रखा, और उसके ऊपर एक पतली स्पैसर परत और रेनियम डाइसल्फाइड (rhenium disulfide) की एक एकल परत रखी। स्पैसर लगभग 12 नैनोमीटर मोटा था, एक ऐसी दूरी जिसे विशेष रूप से इसलिए चुना गया था ताकि विद्युत आवेश परतों के बीच कूद न सकें लेकिन ऊर्जा गुजर सके। जब उन्होंने नमूने का परीक्षण किया, तो उन्होंने देखा कि बुलबुले के ऊपर की परतें बहुत हल्के तनाव में थीं, जिससे परमाणु बंध लगभग 0.1 प्रतिशत खिंच गए थे।
यह समझने के लिए कि क्या हो रहा था, शोधकर्ताओं ने पहले यह देखा कि शीर्ष परत के बिना सामग्री कैसे प्रतिक्रिया करती है। उन्होंने नमूने पर एक लेजर चमकाया और देखा कि मोलिब्डेनम डाइसेलेनाइड से आने वाला प्रकाश बुलबुले के बिल्कुल ऊपरी हिस्से में आसपास के सपाट क्षेत्र की तुलना में काफी अधिक चमकीला था। ऐसा इसलिए हुआ क्योंकि खिंचाव ने सामग्री के ऊर्जा परिदृश्य (energy landscape) में एक कोमल ढलान बना दी थी। एक्सिटॉन, जो इलेक्ट्रॉन और होल के जोड़े हैं जो ऊर्जा ले जाते हैं, स्वाभाविक रूप से उच्चतम खिंचाव वाले क्षेत्र की ओर बढ़ते हैं, ठीक वैसे ही जैसे पानी ढलान की ओर नीचे की ओर बहता है। बुलबुले के शिखर पर इस ऊर्जा के संचय ने एक्सिटॉन की स्थानीय आबादी को बढ़ा दिया, जिससे प्रकाश उत्सर्जन मजबूत हो गया।
जब शोधकर्ताओं ने स्टैक को पूरा करने के लिए रेनियम डाइसेलाइड की ऊपरी परत जोड़ी, तो प्रभाव और भी स्पष्ट हो गया। रेनियम डाइसेलेराइड ने आने वाले लेजर प्रकाश को अवशोषित किया और वह ऊर्जा नीचे स्थित मोलिब्डेनम डाइसेलेनाइड को स्थानांतरित कर दी। नमूने के सपाट, बिना खिंचाव वाले हिस्से में, इस स्थानांतरण के परिणामस्वरूप चमक में मामूली वृद्धि हुई। हालांकि, बुलबुले पर, जहाँ सामग्री खिंची हुई थी, चमक अकेले एकल परत की तुलना में लगभग सात से आठ गुना बढ़ गई। खिंचाव ने दो काम एक साथ किए: इसने एक्सिटॉन को बुलबुले के केंद्र की ओर मोड़ने में मदद की, और दोनों परतों के बीच संपर्क की ताकत को बढ़ा दिया, जिससे ऊर्जा का स्थानांतरण अधिक कुशल हो गया।
टीम ने चमक में इस नाटकीय वृद्धि के अन्य संभावित स्पष्टीकरणों को खारिज करने के लिए सावधानी बरती। ऐसे प्रयोगों में एक सामान्य चिंता यह होती है कि क्या बुलबुले का घुमावदार आकार एक लेंस या दर्पण की तरह कार्य कर सकता है, जो प्रकाश को फंसाकर उसे ऑप्टिकल इंटरफेरेंस प्रभाव के माध्यम से अधिक चमकीला दिखा सकता है। इसका परीक्षण करने के लिए, शोधकर्ताओं ने स्टैक में प्रकाश कैसे व्यवहार करेगा, इसका मॉडल बनाने के लिए कंप्यूटर सिमुलेशन का उपयोग किया। इन गणनाओं ने दिखाया कि बुलबुले के आकार से प्रकाश के अवशोषण या परावर्तन में केवल नगण्य परिवर्तन होगा। इसने पुष्टि की कि चमक में भारी उछाल कोई ऑप्टिकल ट्रिक नहीं बल्कि सामग्री द्वारा ऊर्जा को संभालने के तरीके में वास्तविक परिवर्तन था।
प्रकाश उत्सर्जन की गति के बारे में आगे की जांच ने अतिरिक्त सुराग प्रदान किए। लेजर पल्स से टकराने के बाद उत्तेजित अवस्थाओं (excited states) के कितनी जल्दी क्षय (decay) होने का माप लेकर, शोधकर्ताओं ने देखा कि खिंचाव वाली सामग्री बिना खिंचाव वाली सामग्री की तुलना में अपनी ऊर्जा को तेजी से पुनर्संयोजित (recombine) करती है। इस तेज़ क्षय ने संकेत दिया कि खिंचाव वाला वातावरण एक्सिटॉन को अपनी ऊर्जा को प्रकाश के रूप में अधिक कुशलता से छोड़ने में मदद कर रहा है। सैद्धांतिक गणनाओं ने इन निष्कर्षों का समर्थन किया, जिससे पता चला कि खिंचाव ने सामग्री के इलेक्ट्रॉनिक अवस्थाओं के बीच ऊर्जा अंतराल को कम कर दिया और द्विध्रुवीय क्षणों (dipole moments) की ताकत को बढ़ा दिया, जो प्रकाश उत्सर्जन के मौलिक चालक हैं।
यह कार्य यह प्रदर्शित करता है कि नियंत्रित तरीके से लगाया गया बहुत कम यांत्रिक खिंचाव (mechanical strain), द्वि-आयामी सामग्रियों के प्रदर्शन को बढ़ाने के लिए एक शक्तिशाली उपकरण हो सकता है। शोधकर्ताओं ने दिखाया कि केवल इन परमाणु परतों के एक स्टैक को एक छोटे बुलबुले पर रखकर, वे एक ऐसा स्थानीय क्षेत्र बना सकते हैं जहाँ प्रकाश उत्सर्जन काफी बढ़ जाता है। परिणाम बताते हैं कि इस दृष्टिकोण को अधिक कुशल प्रकाश-उत्सर्जक उपकरण बनाने के लिए स्केल किया जा सकता है या परिष्कृत किया जा सकता है। चूंकि यह प्रभाव परतों के बीच की परस्पर क्रिया पर निर्भर करता है, इसलिए शोधकर्ताओं ने उल्लेख किया कि जो सामग्रियां शुरू से ही अधिक प्रकाश अवशोषित करती हैं, उनका उपयोग करने से और भी अधिक लाभ हो सकता है। यह अध्ययन एक स्पष्ट, व्यावहारिक मार्ग प्रदान करता है जिससे इंजीनियर जटिल फैब्रिकेशन के बिना इन सामग्रियों के ऑप्टिकल गुणों को ट्यून कर सकते हैं, जो भविष्य के ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक अनुप्रयोगों के लिए नई संभावनाएं खोलता है।
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