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Field-induced incipient spin-density phase stabilized inside the nematic phase of FeSe $_{1-x}$ S $_x$

यह अध्ययन प्रदर्शित करता है कि FeSe $_{1-x}$ S $_x$ पर उच्च चुंबकीय क्षेत्र लगाने से नेमैटिक अवस्था के भीतर एक इनसिपिएंट स्पिन-डेंसिटी वेव चरण स्थिर होता है, जो प्रतिरोधकता में उछाल और क्वांटम दोलनों द्वारा प्रमाणित है, जिससे यह पता चलता है कि नेमैटिसिटी को कमजोर करना आयरन चॅलकोजेनाइड्स में SDW क्रम और प्रमुख सुपरकंडक्टिंग पेयरिंग तंत्र के उद्भव को बढ़ावा देता है।

मूल लेखक: I. Paulescu, R. M. Abedin, J. S. Pearce, W. H. Fong, Z. Zajicek, A. Morfoot, W. Knafo, O. Squire, D. Graf, A. A. Haghighirad, A. I. Coldea

प्रकाशित 2026-09-24

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CC BY 4.0

मूल लेखक: I. Paulescu, R. M. Abedin, J. S. Pearce, W. H. Fong, Z. Zajicek, A. Morfoot, W. Knafo, O. Squire, D. Graf, A. A. Haghighirad, A. I. Coldea

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सामग्री विज्ञान की दुनिया में, कुछ पदार्थ अपने परमाणुओं और इलेक्ट्रॉनों को व्यवस्थित करने के दो अलग-अलग तरीकों के बीच एक गुप्त तनाव रखते हैं। एक तरीका चुंबकीय क्रम (magnetic order) है, जहाँ नन्हे परमाणु चुंबक एक कठोर, दोहराव वाले पैटर्न में संरेखित होते हैं। दूसरा सुपरकंडक्टिंग अवस्था (superconducting state) है, जहाँ बिजली बिना किसी प्रतिरोध के बहती है, एक ऐसी घटना जिसके लिए आमतौर पर इन चुंबकीय प्रवृत्तियों को शांत करने की आवश्यकता होती है। दशकों से, वैज्ञानिक आयरन-आधारित सुपरकंडक्टर्स का अध्ययन करते रहे हैं ताकि यह समझ सकें कि ये दो अवस्थाएँ कैसे प्रतिस्पर्धा करती हैं और कभी-कभी सह-अस्तित्व में रहती हैं। इस क्षेत्र में एक प्रमुख अवधारणा "नेमैटिसिटी" (nematicity) है, एक ऐसी अवस्था जहाँ इलेक्ट्रॉन उस दिशा के आधार पर अलग व्यवहार करते हैं जिस दिशा में वे चलते हैं, जिससे सामग्री की संरचनात्मक समरूपता (symmetry) टूट जाती है, बिना अनिवार्य रूप से एक चुंबकीय पैटर्न बनाए। इन कई सामग्रियों में, दबाव लागू करना या रासायनिक संरचना को बदलना सिस्टम को नेमैटिक अवस्था से चुंबकीय अवस्था में, या इसके विपरीत धकेल सकता है। यह समझना कि ये संक्रमण वास्तव में कैसे और कब होते हैं, अत्यंत महत्वपूर्ण है क्योंकि इन अवस्थाओं के बीच के उतार-चढ़ाव को ही उन सुपरकंडक्टिंग जोड़ों को जोड़ने वाले 'गोंद' के रूप में माना जाता है, जो बिना किसी नुकसान के बिजली बहने की अनुमति देते हैं।

शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब इन आयरन-आधारित सामग्रियों में से एक में एक नाजुक, छिपी हुई अवस्था का पता लगाया है, जो लोहे, सेलेनियम और सल्फर से बनी एक यौगिक है। इन क्रिस्टल को अविश्वसनीय रूप से शक्तिशाली चुंबकीय क्षेत्रों के अधीन करके, वे उस सुपरकंडक्टिविटी को दबाने में सक्षम हुए जो आमतौर पर अंतर्निहित इलेक्ट्रॉनिक व्यवहार को छिपा देती है। उन्होंने जो पाया वह आश्चर्यजनक था: यहाँ तक कि नेमैटिक अवस्था के भीतर भी, जहाँ किसी चुंबकीय क्रम की उम्मीद नहीं थी, एक धुंधला, उभरता हुआ चुंबकीय पैटर्न दिखाई दिया। यह पैटर्न, जिसे स्पिन-डेंसिटी वेव (spin-density wave) के रूप में जाना जाता है, एक ऐसी अवस्था है जहाँ इलेक्ट्रॉन स्पिन एक तरंग जैसी संरचना में व्यवस्थित होते हैं। शोधकर्ताओं ने पाया कि यह चुंबकीय क्रम नाजुक है; यह केवल तभी दृश्यमान होता है जब सुपरकंडक्टिंग अवस्था को 68 टेस्ला के चुंबकीय क्षेत्र द्वारा हटाया जाता है, जो एक सामान्य रेफ्रिजरेटर चुंबक की तुलना में लगभग दस लाख गुना अधिक शक्ति है।

उन्होंने जिस सामग्री का अध्ययन किया, वह FeSe1−xSx है, जो एक ठोस समाधान (solid solution) है जहाँ कुछ सेलेनियम परमाणुओं को सल्फर द्वारा प्रतिस्थापित किया गया है। सल्फर की मात्रा एक 'ट्यूनिंग नॉब' की तरह कार्य करती है, जो सामग्री के गुणों को बदल देती है। टीम ने विभिन्न सल्फर स्तरों वाले नमूनों पर ध्यान केंद्रित किया, विशेष रूप से उन नमूनों पर जो उस सीमा के पास हैं जहाँ नेमैटिक चरण समाप्त होता है। चुंबकीय क्षेत्र की अनुपस्थिति में, ये नमूने कम तापमान पर सुपरकंडक्टर होते हैं। हालाँकि, जैसे-जैसे शोधकर्ताओं ने चुंबकीय क्षेत्र बढ़ाया, सुपरकंडक्टिविटी गायब हो गई, और इसके स्थान पर कुछ और आ गया। सामग्री का विद्युत प्रतिरोध, जो आमतौर पर ठंडा होने पर घटता है, एक विशिष्ट तापमान पर अचानक तेजी से बढ़ने लगा। प्रतिरोध में यह उछाल एक सामग्री के इंसुलेटिंग या चुंबकीय अवस्था में संक्रमण का एक क्लासिक संकेत है, जो बताता है कि इलेक्ट्रॉन स्वयं को एक नए, व्यवस्थित पैटर्न में संगठित कर रहे थे।

यह पुष्टि करने के लिए कि यह वास्तव में एक चुंबकीय क्रम था न कि केवल एक यादृच्छिक त्रुटि, टीम ने कई अलग-अलग माप तकनीकों का उपयोग किया। उन्होंने एक सूक्ष्म इलेक्ट्रॉनिक ऑसिलेटर की आवृत्ति की निगरानी की, जो इस बात के प्रति संवेदनशील है कि सामग्री के माध्यम से बिजली कैसे बहती है, और उन्होंने क्रिस्टल पर चुंबकीय क्षेत्र द्वारा लगाए गए टॉर्क, या घुमावदार बल को मापा। इन सभी विभिन्न तरीकों ने एक ही निष्कर्ष की ओर इशारा किया: एक विशिष्ट तापमान पर, सामग्री ने एक संक्रमण undergone किया। इलेक्ट्रॉन खुद को पुनर्गठित कर रहे थे, जिससे एक नई संरचना बनी जिसने बिजली के संचालन को बदल दिया। इसके अलावा, शोधकर्ताओं ने क्वांटम ऑसिलेशन (quantum oscillations) देखे, जो विद्युत प्रतिरोध में आने वाली लहरें हैं जो तब होती हैं जब इलेक्ट्रॉन एक चुंबकीय क्षेत्र के भीतर वृत्ताकार पथों में चलते हैं। इन लहरों की आवृत्ति ने खुलासा किया कि इलेक्ट्रॉन बहुत छोटे पॉकेट्स (pockets) तक सीमित थे, जो इस बात का संकेत है कि मूल, बड़े इलेक्ट्रॉन ढांचे को नए चुंबकीय क्रम द्वारा पुनर्गठित किया गया था।

यह सुनिश्चित करने के लिए कि यह केवल विशिष्ट सल्फर-डोप किए गए नमूनों की कोई विचित्रता नहीं थी, टीम ने उसी सामग्री के एक अलग संस्करण के साथ अपने निष्कर्षों की तुलना की। उन्होंने बहुत कम सल्फर वाले एक नमूने को लिया और उस पर उच्च दबाव डाला, जो सल्फर जोड़ने के प्रभाव की नकल करता है लेकिन ऐसा भौतिक रूप से क्रिस्टल लैटिस को संकुचित करके करता है। इस दबाव के तहत, वही चुंबकीय क्रम प्रकट हुआ, लेकिन इस बार यह चुंबकीय क्षेत्र के बिना भी स्थिर और दृश्यमान था। इस प्रत्यक्ष तुलना ने पुष्टि की कि सल्फर-डोप किए गए नमूनों में देखा गया चुंबकीय क्रम सामग्री का एक वास्तविक, अंतर्निहित गुण था, जो सामान्य परिस्थितियों में केवल सुपरकंडक्टिविटी द्वारा छिपा हुआ था। शोधकर्ताओं ने पाया कि सल्फर-डोप किए गए नमूनों में चुंबकीय क्रम, दबाव वाले नमूने की तुलना में बहुत कमजोर और चुंबकीय क्षेत्र के प्रति अधिक संवेदनशील था, जिसे उन्होंने एक "इनसिपिएंट" (incipient) या उभरती हुई अवस्था के रूप में वर्णित किया।

इस खोज के निहितार्थ महत्वपूर्ण हैं। अध्ययन यह दर्शाता है कि चुंबकीय क्रम और नेमैटिक अवस्था सह-अस्तित्व में रह सकते हैं, जिसमें चुंबकीय क्रम सुपरकंडक्टिंग अवस्था के ठीक नीचे छिपा रहता है। रासायनिक प्रतिस्थापन या दबाव के माध्यम से नेमैटिक अवस्था को कमजोर करके, चुंबकीय क्रम अधिक स्थिर हो जाता है। यह सुझाव देता है कि इन विभिन्न इलेक्ट्रॉनिक चरणों के बीच प्रतिस्पर्धा एक नाजुक संतुलन है। तथ्य यह है कि चुंबकीय क्षेत्र द्वारा चुंबकीय क्रम को प्रकट किया जा सकता है, इसका अर्थ है कि यह हमेशा मौजूद रहता है लेकिन सुपरकंडक्टिविटी द्वारा दबा दिया जाता है। यह खोज आयरन-आधारित सुपरकंडक्टर्स के जटिल फेज़ डायग्राम (phase diagram) को समझने में मदद करती है, जो दिखाती है कि हाई-टेम्परेचर सुपरकंडक्टिविटी को समझने का मार्ग एक ऐसे परिदृश्य में नेविगेट करना है जहाँ चुंबकत्व और सुपरकंडक्टिविटी लगातार प्रभुत्व के लिए संघर्ष कर रहे हैं। यह कार्य इन सामग्रियों के चरम स्थितियों के तहत व्यवहार के बारे में एक स्पष्ट तस्वीर प्रदान करता है, जो बिना किसी प्रतिरोध के बिजली बहने की अनुमति देने वाले मौलिक तंत्रों के बारे में नए सुराग देता है।

तकनीकी सारांश: FeSe $_{1-x}$ S $_x$ में क्षेत्र-प्रेरित अंतर्निहित स्पिन-घनत्व चरण (Field-Induced Incipient Spin-Density Phase)

समस्या विवरण
आयरन-आधारित सुपरकंडक्टर्स में, स्पिन-डेंसिटी वेव (SDW) क्रम और सुपरकंडक्टिविटी अक्सर एक दूसरे के साथ प्रतिस्पर्धा करते हैं और सह-अस्तित्व में रहते हैं। जबकि आयरन निकसाइड्स आमतौर पर फर्मी सतह नेस्टिंग (Fermi surface nesting) से जुड़े स्ट्राइप-टाइप SDW क्रम प्रदर्शित करते हैं, FeSe जैसे आयरन चाल्कोजेनाइड्स एक अधिक फ्रस्ट्रेटेड चुंबकीय परिदृश्य प्रस्तुत करते हैं। परिवेशी दबाव (ambient pressure) पर, FeSe बिना किसी दीर्घ-परासी स्थैतिक चुंबकीय क्रम के एक नेमेटिक इलेक्ट्रॉनिक अवस्था प्रदर्शित करता है, फिर भी कई चुंबकीय विन्यास ऊर्जा के काफी करीब बने रहते हैं। पिछले अध्ययनों ने दिखाया है कि FeSe पर हाइड्रोस्टेटिक दबाव लगाने से नेमेटिक चरण को दबाया जा सकता है और एक SDW चरण को स्थिर किया जा सकता है, जो बाद में उच्च तापमान पर सुपरकंडक्टिविटी को पुन: उभरने की अनुमति देता है। हालांकि, FeSe $_{1-x}$ S $_x$ प्रणाली में नेमेटिकिटी, चुंबकीय क्रम और सुपरकंडक्टिविटी के बीच का परस्पर संबंध, विशेष रूप से नेमेटिक एंडपॉइंट ( $x \approx 0.175$ ) के पास, अत्यंत जटिल बना हुआ है। विशेष रूप से, यह स्पष्ट नहीं है कि क्या केवल रासायनिक प्रतिस्थापन (chemical substitution) के माध्यम से FeSe $_{1-x}$ S $_x$ के नेमेटिक चरण के भीतर एक SDW चरण को स्थिर किया जा सकता है, या क्या ऐसा क्रम केवल उच्च दबाव के तहत ही सुलभ है। इसके अलावा, इस चुंबकीय क्रम की प्रकृति—चाहे वह एक मजबूत ग्राउंड स्टेट है या एक नाजुक, "अंतर्निहित" (incipient) चरण जो बाहरी गड़बड़ी के प्रति संवेदनशील है—स्पष्ट करने की आवश्यकता है।

कार्यप्रणाली (Methodology)
यह अध्ययन विभिन्न स्थितियों के तहत FeSe $_{1-x}$ S $_x$ सिंगल क्रिस्टल्स के इलेक्ट्रॉनिक ग्राउंड स्टेट की जांच करने के लिए एक बहुआयामी प्रयोगात्मक दृष्टिकोण का उपयोग करता है:

नमूना ट्यूनिंग (Sample Tuning): शोधकर्ताओं ने नेमेटिक संक्रमण तापमान ( $T_s$ ) को ट्यून करने और नेमेटिक चरण को दबाने के लिए रासायनिक प्रतिस्थापन (बदलते सल्फर सामग्री $x \sim 0.13$ से $\sim 0.17$ ) का उपयोग किया और हाइड्रोस्टेटिक दबाव ( $\sim 12$ kbar तक) लागू किया। परिवेशी दबाव पर रासायनिक रूप से प्रतिस्थापित नमूनों और एक दबाव-ट्यून्ड एनालॉग (FeSe $_{0.96}$ S $_{0.04}$ ) के बीच सीधा तुलना की गई।
उच्च-क्षेत्र मैग्नेटोट्रांसपोर्ट (High-Field Magnetotransport): सुपरकंडक्टिविटी को दबाने और अंतर्निहित इलेक्ट्रॉनिक आदेशों को प्रकट करने के लिए 68 T (पल्स्ड फील्ड) और 41 T (रेसिस्टिव मैग्नेट) तक चुंबकीय क्षेत्रों में अनुदैर्ध्य प्रतिरोधकता ( $\rho_{xx}$ ) को मापा गया।
टनल डायोड ऑसिलेटर (TDO): इन-प्लेन प्रतिरोधकता और चुंबकीय ससेप्टिबिलिटी में परिवर्तनों की निगरानी के लिए संपर्क रहित TDO माप किए गए, जो चरण संक्रमणों के लिए एक संवेदनशील प्रोब प्रदान करते हैं।
मैग्नेटिक टॉर्क (Magnetic Torque): चुंबकीय ससेप्टिबिलिटी ( $\chi_a - \chi_c$ ) में परिवर्तन का पता लगाने और चुंबकीय क्रम की पहचान करने के लिए टॉर्क एनिसोट्रॉपी माप आयोजित किए गए।
क्वांटम ऑसिलेशन (Quantum Oscillations): उच्च-क्षेत्र माप का विश्लेषण फर्मी सतह टोपोलॉजी, प्रभावी द्रव्यमान और ऑसिलेशन फ्रीक्वेंसी निकालने के लिए किया गया, जो फर्मी सतह के पुनर्गठन के प्रत्यक्ष प्रोब के रूप में कार्य करते हैं।

मुख्य परिणाम

क्षेत्र-प्रेरित प्रतिरोधकता अपटर्न (Field-Induced Resistivity Upturns): FeSe $_{1-x}$ S $_x$ के नेमेटिक B चरण में (विशेष रूप से $x \sim 0.13$ और $x \sim 0.17$ वाले नमूनों में), 5 T से ऊपर के क्षेत्रों में सुपरकंडक्टिविटी दब जाती है। चुंबकीय क्षेत्र बढ़ाने पर, एक विशिष्ट तापमान $T_{MI}$ पर एक स्पष्ट प्रतिरोधकता अपटर्न उभरता है। यह अपटर्न धातु-समान से इंसुलेटर-समान व्यवहार में क्रॉसओवर का संकेत देता है, जो बढ़ते चुंबकीय क्षेत्र के साथ निम्न तापमान की ओर स्थानांतरित होता है।
सहसंबद्ध विसंगतियाँ (Correlated Anomalies): प्रतिरोधकता अपटर्न TDO रेजोनेंट फ्रीक्वेंसी और मैग्नेटिक टॉर्क एनिसोट्रॉपी में विशिष्ट विसंगतियों के साथ जुड़े हुए हैं। ये विशेषताएं समान तापमान ( $T_p$ और $T_\tau$ ) पर दिखाई देती हैं, जो एक क्षेत्र-प्रेरित अंतर्निहित इलेक्ट्रॉनिक क्रम का संकेत देती हैं जो परिवहन और चुंबकीय गुणों दोनों को प्रभावित करता है।
क्वांटम ऑसिलेशन और फर्मी सतह पुनर्गठन: उच्च-क्षेत्र सामान्य अवस्था (normal state) में प्रमुख निम्न-आवृत्ति क्वांटम ऑसिलेशन देखे गए। रासायनिक रूप से प्रतिस्थापित नमूनों के लिए, $F \sim 83$ T की आवृत्ति का पता चला जिसमें हल्का प्रभावी द्रव्यमान ( $m^* \approx 1.53 m_e$ ) था। यह एक छोटे, पुनर्गठित फर्मी सतह पॉकेट के अनुरूप है, जो फर्मी सतह के कुछ हिस्सों को गैप करने वाले SDW क्रम के निर्माण के अनुरूप है।
दबाव-ट्यून्ड एनालॉग के साथ तुलना: हाइड्रोस्टेटिक दबाव ( $p \sim 10.5$ kbar) के तहत FeSe $_{0.96}$ S $_{0.04}$ के साथ सीधा तुलना करने पर समान संकेत मिले: एक प्रतिरोधकता अपटर्न जो SDW चरण को परिभाषित करता है, TDO विसंगतियाँ, और निम्न-आवृत्ति क्वांटम ऑसिलेशन ( $F \sim 70$ T)। हालांकि, दबाव-ट्यून्ड नमूने में एक अधिक मजबूत SDW चरण था जो शून्य चुंबकीय क्षेत्र पर स्थिर था, जबकि रासायनिक रूप से प्रतिस्थापित नमूनों को इस क्रम को प्रकट करने के लिए उच्च चुंबकीय क्षेत्रों की आवश्यकता थी।
ऊर्जा स्केल (Energy Scales): रासायनिक रूप से प्रतिस्थापित नमूनों में प्रतिरोधकता अपटर्न से प्राप्त सक्रियण ऊर्जा ( $\Delta_m$ ) दबाव-ट्यून्ड नमूने की तुलना में लगभग एक क्रम की परिमाण कम ( $\sim 0.2 - 0.5$ meV) है। यह सुझाव देता है कि रासायनिक रूप से प्रतिस्थापित नमूनों में SDW क्रम "अंतर्निहित" (incipient) है और चुंबकीय क्षेत्रों के प्रति अत्यधिक संवेदनशील है।

महत्व और दावे
यह शोध पत्र FeSe $_{1-x}$ S $_x$ के नेमेटिक अवस्था के भीतर स्थिर किए गए क्षेत्र-प्रेरित अंतर्निहित (incipient) SDW चरण के प्रमाण प्रदान करने का दावा करता है। लेखक प्रदर्शित करते हैं कि नेमेटिकिटी को कमजोर करके (रासायनिक प्रतिस्थापन या लागू दबाव के माध्यम से), सिस्टम SDW ऑर्डरिंग के प्रति संवेदनशील हो जाता है।

तंत्र (Mechanism): निष्कर्ष बताते हैं कि SDW क्रम एक प्रतिस्पर्धी अस्थिरता नहीं है जो सुपरकंडक्टिविटी को पूरी तरह से नष्ट कर देती है, बल्कि एक नाजुक अवस्था है जो चुंबकीय क्षेत्रों द्वारा सुपरकंडक्टिविटी को दबाने पर नेमेटिक चरण के साथ सह-अस्तित्व में रह सकती है या उससे उभर सकती है।
इलेक्ट्रॉनिक पुनर्गठन: क्वांटम ऑसिलेशन के माध्यम से छोटे फर्मी सतह पॉकेट्स का अवलोकन पुष्टि करता है कि क्षेत्र-प्रेरित क्रम इलेक्ट्रॉनिक संरचना को पुनर्गठित करता है, जो फर्मी सतह नेस्टिंग द्वारा संचालित SDW गठन के अनुरूप है।
पेयरिंग के निहितार्थ: लेखक तर्क देते हैं कि नेमेटिकिटी को कमजोर करके SDW ऑर्डर्स (और संबंधित स्पिन फ्लक्चुएशन) को स्थिर करना आयरन चाल्कोजेनाइड्स में प्रमुख सुपरकंडक्टिंग पेयरिंग मैकेनिज्म को बढ़ावा दे सकता है। अंतर्निहित SDW और सुपरकंडक्टिविटी का सह-अस्तित्व सुपरकंडक्टिंग गैप की प्रकृति को प्रभावित कर सकता है और संभावित रूप से बोगोलुबोव फर्मी सतहों (Bogoliubov Fermi surfaces) या टोरोइडल चुंबकीय क्रम (toroidal magnetic order) से जुड़ी स्थितियों का समर्थन कर सकता है।
सामान्यीकरण (Generalizability): यह अध्ययन रेखांकित करता है कि FeSe $_{1-x}$ S $_x$ के चरण आरेख (phase diagram) की सीमाएं ट्यून करने योग्य हैं, और SDW क्रम की "अंतर्निहित" प्रकृति इसे असामान्य सुपरकंडक्टर्स में नेमेटिकिटी, चुंबकत्व और सुपरकंडक्टिविटी के बीच प्रतिस्पर्धा को समझने के लिए एक संवेदनशील प्रोब बनाती है।

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