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Field-induced incipient spin-density phase stabilized inside the nematic phase of FeSe $_{1-x}$ S $_x$

本研究は、FeSe $_{1-x}$ S $_x$ に強磁場を印加することで、抵抗率の上昇と量子振動によって裏付けられるように、ネマティック状態内における潜在的なスピン密度波相が安定化されることを示しており、これはネマティック性の弱体化が、鉄系カルコゲニドにおけるSDW秩序の出現と主要な超伝導ペアリング機構を促進することを明らかにしている。

原著者： I. Paulescu, R. M. Abedin, J. S. Pearce, W. H. Fong, Z. Zajicek, A. Morfoot, W. Knafo, O. Squire, D. Graf, A. A. Haghighirad, A. I. Coldea

公開日 2026-09-24

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CC BY 4.0

原著者： I. Paulescu, R. M. Abedin, J. S. Pearce, W. H. Fong, Z. Zajicek, A. Morfoot, W. Knafo, O. Squire, D. Graf, A. A. Haghighirad, A. I. Coldea

原論文は CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) でライセンスされています。 ✨ これは以下の論文のAI生成解説です。著者が執筆または承認したものではありません。技術的な正確性については原論文を参照してください。免責事項の全文を読む

材料科学の世界において、いくつかの物質は、原子や電子の異なる二つの組織化の仕方の間で、ある種の隠れた緊張状態を保持しています。一つは磁気秩序であり、そこでは微小な原子磁石が硬直した繰り返しのパターンに従って整列します。もう一つは超伝導状態であり、そこでは電気抵抗ゼロで電気が流れますが、この現象は通常、これらの磁気的な傾向が静まり返っていることを必要とします。数十年にわたり、科学者たちは鉄系超伝導体を研究し、これら二つの状態がいかにして競合し、時には共存するのかを理解しようとしてきました。この分野における重要な概念の一つは「ネマティック性」です。これは、電子が移動する方向によって異なる振る舞いを見せ、必ずしも磁気的なパターンを形成することなく材料の構造の対称性を破る状態のことです。多くのこれらの材料において、圧力を加えたり化学的な組成を変えたりすることで、システムをネマティック状態から磁気的な状態へ、あるいはその逆へと押し出すことができます。これらの状態間の遷移が正確にどのように、そしていつ起こるのかを理解することは極めて重要です。なぜなら、これらの状態間の揺らぎこそが、超伝導ペアを結合させる「糊（グルー）」となり、電気が損失なく流れることを可能にしていると考えられているからです。

研究チームは今、これらの一つの鉄系材料、すなわち鉄、セレン、硫黄からなる化合物の中に、繊細で隠れた相を発見しました。結晶に極めて強力な磁場をかけることで、彼らは通常、基礎となる電子の挙動を隠してしまう超伝導性を抑制することができました。彼らが発見したのは驚くべきことでした。ネマティック状態、つまり磁気秩序が予想されない状態の中にさえ、かすかな、立ち現れつつある磁気パターンが現れたのです。このパターンは「スピン密度波」として知られる状態で、電子のスピンが波のような構造の中に配列されるものです。研究者たちは、この磁気秩序が脆弱であることを発見しました。それは、最大68テスラ、つまり一般的な冷蔵庫用マグネットの約100万倍もの強さを持つ磁場によって超伝導状態が打ち消されたときにのみ、姿を現すのです。

彼らが研究した材料である $\text{FeSe}_{1-x}\text{S}_x$ は、セレン原子の一部が硫黄に置き換わった固溶体です。硫黄の量は、材料の特性を変化させる「チューニングノブ（調整つまみ）」として機能します。チームは、ネマティック相が終了する境界付近の、異なる硫黄含有量を持つサンプルに焦点を当てました。磁場がない状態では、これらのサンプルは低温で超伝導体となります。しかし、研究者が磁場を強めていくと、超伝導性は消失し、代わりに別の何かが現れました。通常であれば温度が下がるにつれて低下するはずの材料の電気抵抗が、特定の温度で急激に上昇し始めたのです。この抵抗の上昇は、材料が絶縁体または磁性状態へと転移する際の典型的な兆候であり、電子が新しい秩序だったパターンへと自らを組織化していることを示唆しています。

これが単なるランダムな不具合ではなく、本当に磁気秩序であることを確認するために、チームはいくつかの異なる測定手法を用いました。彼らは、材料を流れる電気の性質の変化に敏感な、微小な電子発振器の周波数を監視し、さらに結晶が磁場によって受けるトルク（回転力）を測定しました。これらすべての異なる手法が、同じ結論を指し示していました。つまり、特定の温度において、材料は転移を起こしたのです。電子が自らを再編成し、新しい構造を作り出し、それが材料の導電性を変えたのです。さらに、研究者たちは量子振動、すなわち磁場内で電子が円形の経路を移動するときに発生する電気抵抗のさざなみを観察しました。これらのさざなみの周波数は、電子が非常に小さなポケットに閉じ込められていることを明らかにしました。これは、元のより大きな電子構造が、新しい磁気秩序によって再構成されたことを示す兆候です。

この発見が、特定の硫黄ドープされたサンプル特有の奇妙な現象ではないことを確実にするために、チームは同じ材料の異なるバージョンと比較を行いました。彼らは、硫黄が極めて少ないサンプルを取り、高圧で押しつぶしました。これは、結晶格子を物理的に圧縮することによって、硫黄を加える効果を模倣するものです。この圧力下では、同じ磁気秩序が現れましたが、今回は磁場がなくても安定して目に見える状態でした。この直接的な比較により、硫黄ドープされたサンプルで観察された磁気秩序は、実在する材料固有の特性であり、単に通常の条件下で超伝導によって覆い隠されていたものであることが確認されました。研究者たちは、硫黄ドープされたサンプルにおける磁気秩序は、加圧されたサンプルよりもはるかに弱く、磁場に対して敏感であることを発見し、それを「インシピエント（初期的な、あるいは兆候的な）」あるいは「立ち現れつつある」相であると表現しました。

この発見の含意は重大です。この研究は、磁気秩序とネマティック状態が共存し得ること、つまり、磁気秩序が超伝導状態のすぐ下に隠れていることを示しています。化学的な置換や圧力によってネマティック状態を弱めることで、磁気秩序はより安定します。これは、これらの異なる電子相の間の競争が、繊細なバランスの上に成り立っていることを示唆しています。磁場によって磁気秩序が顕在化できるという事実は、それが常に存在しているものの、超伝導によって抑制されていることを意味します。この知見は、鉄系超伝導体の複雑な相図を描き出す上で役立ちます。すなわち、高温超伝導を理解するための道筋は、磁性と超伝導が常に支配権を争っている風景の中を進んでいくことである、ということを示しています。この研究は、極限条件下でのこれらの材料の振る舞いについて、より明確な全体像を提供しており、電気が抵抗なく流れることを可能にする根本的なメカニズムについての新たな手がかりを与えています。

技術要約：FeSe $_{1-x}$ S $_x$ における磁場誘起の初期的なスピン密度波相

問題提起
鉄系超伝導体において、スピン密度波（SDW）秩序と超伝導はしばしば競合し、共存する。鉄系プニクタイドは通常、フェルミ面のネスティングに関連したストライプ型のSDW秩序を示すが、FeSeのような鉄系カルコゲニドは、よりフラストレートされた磁気的景観を呈している。常圧下において、FeSeは長距離の静的な磁気秩序を持たないネマティック電子状態を示すが、いくつかの磁気構成がエネルギー的に近い状態にある。先行研究では、FeSeに静水圧を加えることでネマティック相を抑制し、SDW相を安定化させ、その後、より高い温度で超伝導を再出現させられることが示されている。しかし、FeSe $_{1-x}$ S $_x$ 系におけるネマティシティ、磁気秩序、および超伝導の相互作用、特にネマティック終点（ $x \approx 0.175$ ）付近での関係は依然として複雑である。具体的には、化学置換のみによってFeSe $_{1-x}$ S $_x$ のネマティック相内にSDW相を安定化させることができるのか、あるいはそのような秩序は高圧下でのみアクセス可能なものなのかが不明である。さらに、この磁気秩序の性質、すなわち、それが堅牢な基底状態なのか、それとも外部の摂動に対して敏感な脆弱な「初期的な（incipient）」相であるのかについても解明が必要である。

手法
本研究では、様々な条件下でのFeSe $_{1-x}$ S $_x$ 単結晶の電子基底状態を調査するために、多角的な実験アプローチを採用している。

試料チューニング： 研究者らは、化学置換（硫黄含有量 $x$ を $\sim0.13$ から $\sim0.17$ まで変化させる）および加圧（最大 $\sim12$ kbarの静水圧）を用いて、ネマティック転移温度（ $T_s$ ）を制御し、ネマティック相を抑制した。また、化学置換された試料と、圧力によってチューニングされた類似試料（FeSe $_{0.96}$ S $_{0.04}$ ）との直接比較を行った。
高磁場磁気輸送測定： 超伝導を抑制して基礎となる電子秩序を明らかにするために、最大68 T（パルス磁場）および41 T（抵抗型磁石）の磁場中での縦方向抵抗率（ $\rho_{xx}$ ）を測定した。
トンネルダイオード発振器（TDO）： 非接触型のTDO測定を行い、面内抵抗率および磁化率の変化をモニタリングすることで、相転移に対する敏感なプローブとした。
磁気トルク： トルク異方性測定を実施し、磁化率の変化（ $\chi_a - \chi_c$ ）を検出し、磁気秩序を特定した。
量子振動： 高磁場測定を解析して、フェルミ面のトポロジー、有効質量、および振動周波数を抽出し、フェルミ面の再構成を直接探るプローブとした。

主な結果

磁場誘起の抵抗率上昇： FeSe $_{1-x}$ S $_x$ のネマティックB相（特に $x \sim 0.13$ および $x \sim 0.17$ の試料）において、5 T以上の磁場で超伝導が抑制される。磁場をさらに増加させると、特徴的な温度 $T_{MI}$ で顕著な抵抗率の上昇（upturn）が現れる。この上昇は、金属的な挙動から絶縁体的な挙動へのクロスオーバーを意味しており、磁場が増加するにつれてより低い温度へとシフトする。
相関する異常： 抵抗率の上昇は、TDO共鳴周波数および磁気トルク異方性の明確な異常を伴う。これらの特徴は同様の温度（ $T_p$ および $T_\tau$ ）で現れ、輸送特性と磁気特性の両方に影響を与える、磁場誘起の固有な電子秩序を示唆している。
量子振動とフェルミ面再構成： 高磁場常伝導状態において、支配的な低周波量子振動が観察された。化学置換された試料では、 $F \sim 83$ T の周波数が検出され、軽い有効質量（ $m^* \approx 1.53 m_e$ ）を示した。これは、フェルミ面の一部をギャップが開いた、再構成された小さなフェルミ面ポケットに対応しており、フェルミ面ネスティングによって駆動されるSDW秩序の形成と一致している。
圧力チューニングされた類似試料との比較： 静水圧（ $p \sim 10.5$ kbar）下の FeSe $_{0.96}$ S $_{0.04}$ との直接比較により、同様のシグネチャーが明らかになった。すなわち、SDW相を定義する抵抗率の上昇、TDOの異常、および低周波量子振動（ $F \sim 70$ T）である。しかし、圧力チューニングされた試料は、ゼロ磁場において安定な、より堅牢なSDW相を示したのに対し、化学置換された試料は、その秩序を明らかにするために高磁場を必要とした。
エネルギー尺度： 化学置換された試料における抵抗率上昇から導出された活性化エネルギー（ $\Delta_m$ ）は、圧力チューニングされた試料よりも約1桁小さく（ $\sim 0.2 - 0.5$ meV）、これは、化学置換された試料におけるSDW秩序が「初期的な（incipient）」ものであり、磁場に対して非常に敏感であることを示唆している。

意義および主張
本論文は、FeSe $_{1-x}$ S $_x$ のネマティック状態内に安定化された磁場誘起の初期的なSDW相の証拠を提供すると主張している。著者らは、化学置換または加圧によってネマティシティを弱めることで、系がSDW秩序に対して感受性を持ちやすくなることを示している。

メカニズム： これらの知見は、SDW秩序が超伝導を完全に破壊する競合的な不安定性ではなく、磁場によって超伝導が抑制された際に、ネマティック相と共存またはそこから出現する、脆弱な状態であることを示唆している。
電子再構成： 量子振動による小さなフェルミ面ポケットの観測は、磁場誘起の秩序が電子構造を再構成することを裏付けており、これはフェルミ面ネスティングによって駆動されるSDW形成と一致している。
ペアリングへの影響： 著者らは、ネマティシティを弱めることによるSDW秩序（およびそれに伴うスピン揺らぎ）の安定化が、鉄系カルコゲニドにおける支配的な超伝導ペアリングメカニズムを促進する可能性があると仮定している。初期的なSDWと超伝導の共存は、超伝導ギャップの性質に影響を与え、ボゴリューボフ・フェルミ面やトロイダル磁気秩序を含むシナリオを支持する可能性がある。
一般化可能性： 本研究は、FeSe $_{1-x}$ S $_x$ の相図の境界は調整可能であり、SDW秩序の「初期的な」性質が、非従来型超伝導体におけるネマティシティ、磁性、および超伝導の競合を理解するための敏感なプローブとなることを強調している。

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