⚛️ क्वांटम भौतिकी

Quartet state of the neutral nitrogen-vacancy center in diamond and optimized spin readout under near-infrared two-photon excitation

ट्यूनेबल फेमटोसेकंड लेजर टू-फोटॉन ऑप्टिकली डिटेक्टेड मैग्नेटिक रेजोनेंस का उपयोग करते हुए, शोधकर्ताओं ने निर्धारित किया कि न्यूट्रल नाइट्रोजन-वैकेंसी सेंटर की मेटास्टेबल क्वार्टेट अवस्था अपने ग्राउंड स्टेट से 0.54 eV ऊपर स्थित है, जो निकट-अवरक्त ऊतक विंडो (1060–1075 nm) में काफी बढ़ी हुई संवेदनशीलता के साथ अनुकूलित स्पिन रीडआउट को सक्षम बनाती है।

मूल लेखक: Nikoletta Jegenyes, Pál Maák, Vladimir Verkhovlyuk, László Himics, Tamás Váczi, Miklós Veres, Ádám Gali

प्रकाशित 2026-11-03

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Nikoletta Jegenyes, Pál Maák, Vladimir Verkhovlyuk, László Himics, Tamás Váczi, Miklós Veres, Ádám Gali

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हीरे के क्रिस्टल जाली (क्रिस्टल लैटिस) के भीतर, एक सूक्ष्म दोष दुनिया के आसपास के चुंबकीय क्षेत्रों के लिए एक संवेदनशील सेंसर के रूप में कार्य कर सकता है। यह दोष, जिसे नाइट्रोजन-वैकेंसी सेंटर (nitrogen-vacancy center) के रूप में जाना जाता है, तब होता है जब एक नाइट्रोजन परमाणु हीरे की संरचना में एक गायब कार्बन परमाणु के बगल में स्थित होता है। जब यह दोष एक ऋणात्मक विद्युत आवेश वहन करता है, तो यह एक छोटे चुंबक की तरह व्यवहार करता है जिसे प्रकाश और रेडियो तरंगों के साथ नियंत्रित किया जा सकता है, जो इसे अत्यधिक सटीकता के साथ तापमान, दबाव और चुंबकीय क्षेत्रों को मापने के लिए एक शक्तिशाली उपकरण बनाता है। वैज्ञानिक लंबे समय से जैविक ऊतकों (बायोलॉजिकल टिश्यूज) के भीतर झांकने के लिए इन केंद्रों का उपयोग करते रहे हैं, जहाँ निकट-अवरक्त (नियर-इन्फ्रारेड) प्रकाश दृश्य प्रकाश की तुलना में अधिक गहराई तक प्रवेश कर सकता है। हालाँकि, जब शोधकर्ता दोष की चुंबकीय अवस्था को पढ़ने के लिए इस प्रकाश के तीव्र स्पंदों (पल्स) का उपयोग करते हैं, तो वे कभी-कभी अनजाने में एक इलेक्ट्रॉन को ढीला कर देते हैं, जिससे दोष का आवेश बदल जाता है और वही जानकारी गड़बड़ा जाती है जिसे वे मापने की कोशिश कर रहे होते हैं। यह घटना ठीक कब और कैसे होती है, इसे समझना बेहतर सेंसर बनाने के लिए अत्यंत महत्वपूर्ण है।

हंगरी के शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब उन सटीक ऊर्जा स्तरों का मानचित्र तैयार किया है जहाँ यह आवेश-परिवर्तन वाली घटना होती है, जिससे इस दोष के एक छिपे हुए राज्य (स्टेट) का पता चला है जिसके बारे में संदेह था लेकिन जिसे कभी सीधे मापा नहीं गया था। एक लेजर को निकट-अवरक्त तरंग दैर्ध्य (वेवलेंथ) की एक सीमा में ट्यून करके स्कैन करने के माध्यम से, उन्होंने उस सटीक क्षण को देखा जब हीरा दोष एक इलेक्ट्रॉन खो देता है और तटस्थ हो जाता है। उन्होंने पाया कि यह आयनीकरण प्रक्रिया (आयनाइजेशन प्रोसेस) दोष को केवल उसकी निम्नतम ऊर्जा अवस्था में वापस नहीं लाती है; इसके बजाय, यह अक्सर दोष को एक विशिष्ट, उच्च-ऊर्जा विन्यास में छोड़ देती है जहाँ इसके इलेक्ट्रॉनों के स्पिन एक ही दिशा में संरेखित होते हैं। 'क्वार्टेट स्टेट' (quartet state) के रूप में ज्ञात यह अवस्था एक जाल की तरह कार्य करती है जो चुंबकीय रीडिंग को बाधित करती है। शोधकर्ताओं ने इस अवस्था तक पहुँचने के लिए आवश्यक ऊर्जा को उच्च सटीकता के साथ मापा, यह निर्धारित करते हुए कि यह इसके ग्राउंड स्टेट से लगभग 0.54 इलेक्ट्रॉन वोल्ट ऊपर स्थित है। यह मान एक ही प्रयोग में ग्राउंड स्टेट को आयनित करने की दहलीज और उत्तेजित अवस्था (एक्साइटेड स्टेट) को आयनित करने की दहलीज को मापकर प्राप्त किया गया था, जिससे यह सुनिश्चित हुआ कि परिणाम तापमान परिवर्तन या अन्य चरों द्वारा प्रभावित न हो।

इस विशिष्ट ऊर्जा दहलीज की खोज ने टीम को चुंबकीय स्पिन को नुकसान पहुँचाए बिना पढ़ने के लिए आदर्श विंडो की पहचान करने में सक्षम बनाया। उन्होंने पाया कि 1060 और 1075 नैनोमीटर के बीच एक लेजर तरंग दैर्ध्य का उपयोग करने से सबसे स्पष्ट संकेत मिलता है। इस विशिष्ट सीमा पर, लेजर इतना ऊर्जावान है कि वह दोष को उत्तेजित कर सके, लेकिन इतना ऊर्जावान नहीं है कि वह उन आयनीकरण चैनलों को सक्रिय कर दे जो स्पिन जानकारी को नष्ट कर देते हैं। यह 'स्वीट स्पॉट' पिछले तरीकों की तुलना में एक महत्वपूर्ण सुधार प्रदान करता है, जिन्होंने 1030 से 1040 नैनोमीटर के आसपास थोड़े कम तरंग दैर्ध्य का उपयोग किया था। इस नई सीमा में स्थानांतरित होकर, माप की संवेदनशीलता लगभग 26 से 37 प्रतिशत बढ़ जाती है, जिसका अर्थ है कि शोधकर्ता या तो कमजोर संकेतों का पता लगा सकते हैं या समान परिणाम प्राप्त करने के लिए कम लेजर शक्ति का उपयोग कर सकते हैं। जैविक अनुप्रयोगों के लिए यह विशेष रूप से महत्वपूर्ण है, क्योंकि कम शक्ति जीवित ऊतकों को गर्म करने या नुकसान पहुँचाने के जोखिम को कम करती है, जबकि निकट-अवरक्त प्रकाश कोशिकाओं के भीतर गहराई तक प्रवेश करना जारी रखता है।

अध्ययन ने यह भी स्पष्ट किया कि यदि लेजर बहुत शक्तिशाली या गलत रंग का हो तो क्या होता है। शोधकर्ताओं ने प्रदर्शित किया कि यदि प्रकाश बहुत ऊर्जावान है, तो यह उत्तेजित दोष से एक इलेक्ट्रॉन को छीन लेता है, जिससे यह एक अलग स्पिन व्यवस्था के साथ तटस्थ अवस्था में रह जाता है जो अब चुंबकीय रीडआउट के प्रति प्रतिक्रिया नहीं करता है। उन्होंने कई अन्य संभावित मार्गों को खारिज कर दिया जो सिग्नल के नुकसान की व्याख्या कर सकते थे, और पुष्टि की कि प्राथमिक अपराधी इस विशिष्ट क्वार्टेट स्टेट में संक्रमण है। इसके अलावा, उन्होंने दिखाया कि दोष को उसके मूल अवस्था में पुन: चार्ज किया जा सकता है, लेकिन केवल तभी जब लेजर ऊर्जा को सावधानीपूर्वक नियंत्रित किया जाए। इन संक्रमणों का मानचित्र बनाकर, टीम ने भविष्य के प्रयोगों के लिए एक स्पष्ट मार्ग प्रदान किया है, यह दिखाते हुए कि इष्टतम रणनीति उस ऊर्जा स्तर से ठीक नीचे रहने की है जहाँ क्वार्टेट स्टेट बनना शुरू होता है। यह कार्य एक पहले से अनिश्चित चर को एक ज्ञात मात्रा में बदल देता है, जिससे वैज्ञानिकों को अपने उपकरणों को अधिक विश्वास के साथ ट्यून करने और हीरे के भीतर सूक्ष्म दुनिया से अधिक विस्तृत जानकारी निकालने की अनुमति मिलती है।

तकनीकी सारांश: डायमंड में न्यूट्रल नाइट्रोजन-वैकेंसी सेंटर की क्वार्टेट अवस्था और निकट-अवरक्त दो-फोटॉन उत्तेजना के तहत अनुकूलित स्पिन रीडआउट

समस्या विवरण
डायमंड में ऋणात्मक रूप से आवेशित नाइट्रोजन-वैकेंसी सेंटर (NV⁻) एक प्रमुख सॉलिड-स्टेट क्वांटम सेंसर है। जबकि निकट-अवरक्त (NIR) में दो-फोटॉन उत्तेजना गहरे-ऊतक इमेजिंग (deep-tissue imaging) और अंतर्निहित ऑप्टिकल सेक्शनिंग के लिए लाभ प्रदान करती है, तीव्र फेम्टोसेकंड उत्तेजना फोटोआयनीकरण (photoionization) को प्रेरित करती है, जिससे NV⁻ को न्यूट्रल अवस्था (NV⁰) में बदल दिया जाता है। यह प्रक्रिया स्पिन कंट्रास्ट (spin contrast) को कम कर देती है, जो स्पिन रीडआउट संवेदनशीलता का एक महत्वपूर्ण मीट्रिक है। NIR उत्तेजना द्वारा खोले जाने वाले विशिष्ट आयनीकरण चैनलों के संबंध में समझ का एक महत्वपूर्ण अंतराल मौजूद है। विशेष रूप से, उत्तेजित अवस्था ( $^3E$ ) के फोटोआयनीकरण से न्यूट्रल डिफेक्ट एक मेटास्टेबल क्वार्टेट अवस्था ( $^4A_2$ ) में रह जाता है, जिसकी ऊर्जा न्यूट्रल ग्राउंड स्टेट ( $^2E$ ) के सापेक्ष अनिश्चित बनी हुई थी। पिछले अनुमानों में काफी भिन्नता (0.4–0.68 eV) देखी गई थी, और स्पिन कंट्रास्ट हानि को कम करते हुए स्पिन रीडआउट संवेदनशीलता को अधिकतम करने के लिए इष्टतम उत्तेजना तरंग दैर्ध्य (wavelength) को स्पेक्ट्रली हल नहीं किया गया था।

कार्यप्रणाली
लेखकों ने एक सिंगल-क्रिस्टल डायमंड सैंपल, जिसमें NV केंद्रों का एक समूह (ensemble) था, पर एक फेम्टोसेकंड लेजर (680–1300 nm) का उपयोग करके ट्यूनेबल दो-फोटॉन ऑप्टिकली डिटेक्टेड मैग्नेटिक रेजोनेंस (ODMR) का प्रयोग किया।

स्पेक्ट्रल स्कैनिंग: उन्होंने विभिन्न पावर स्तरों (40 mW से 500 mW) पर NIR रेंज (विशेष रूप से 910–1130 nm) में तरंग दैर्ध्य स्कैन किए।
सिग्नल मेट्रिक्स: प्रत्येक तरंग दैर्ध्य पर, उन्होंने फोटोल्यूमिनेसेंस ( $S$ ), स्पिन सिग्नल ( $\Delta S$ , रेजोनेंस पर $S$ में कमी), और स्पिन कंट्रास्ट ( $C = \Delta S/S$ ) को मापा। उन्होंने शॉट-नॉइज़-लिमिटेड फिगर ऑफ मेरिट ( $\Delta S/\sqrt{S}$ ) की भी गणना की।
रेट मॉडलिंग: प्रयोगात्मक डेटा की व्याख्या करने के लिए, लेखकों ने दस ऊर्जा स्तरों के बीच आबादी (populations) को ट्रैक करने वाला एक व्यापक रेट मॉडल विकसित किया, जिसमें NV⁻ ट्रिपलेट अवस्थाओं ( $^3A_2$ , $^3E$ ), सिंगलेट अवस्थाओं ( $^1A_1$ , $^1E$ ), और NV⁰ अवस्थाओं ( $^2E$ , $^2A_2$ , और क्वार्टेट $^4A_2$ ) के सबलेवल शामिल थे। मॉडल में दो-फोटॉन उत्तेजना, फोटोआयनीकरण, रिचार्ज चैनल, इंटरसिस्टम क्रॉसिंग और पास के नाइट्रोजन डोनेटर्स से इलेक्ट्रॉन टनलिंग को शामिल किया गया था।
थ्रेशोल्ड निर्धारण: समान फोटोल्यूमिनेसेंस पर संदर्भ कंट्रास्ट (1075 nm पर) से विचलन (जिसे कंट्रास्ट लॉस के रूप में परिभाषित किया गया है) को मॉडल में फिट करके, उन्होंने $^3E \to NV^0(^4A_2)$ आयनीकरण चैनल और ग्राउंड-स्टेट आयनीकरण थ्रेशोल्ड को स्पेक्ट्रली हल किया।

मुख्य परिणाम

क्वार्टेट अवस्था की ऊर्जा: अध्ययन ने उत्तेजित अवस्था $^3E$ से क्वार्टेट अवस्था $^4A_2$ तक के फोटोआयनीकरण चैनल के आरंभ को स्पेक्ट्रली हल किया। थ्रेशोल्ड ऊर्जा ( $E_Q$ ) 1.23 ± 0.02 eV निर्धारित की गई।
ग्राउंड-स्टेट आयनीकरण क्षमता: उसी प्रयोगात्मक सेटअप और सैंपल का उपयोग करते हुए, ग्राउंड स्टेट की आयनीकरण क्षमता ( $IP(^3A_2)$ ) को 2.63 ± 0.03 eV मापा गया।
ग्राउंड स्टेट के सापेक्ष क्वार्टेट ऊर्जा: इन थ्रेशोल्ड्स को ज्ञात ज़ीरो-फोन लाइन ( $E_{ZPL} = 1.945$ eV) के साथ जोड़कर, न्यूट्रल ग्राउंड स्टेट ( $^2E$ ) के सापेक्ष क्वार्टेट अवस्था की ऊर्जा 0.54 ± 0.04 eV गणना की गई। यह मान उच्च-स्तरीय सैद्धांतिक गणनाओं (HSE06 और PBE फंक्शनल्स) के अनुरूप है और पिछली अनिश्चितताओं को हल करता है।
इष्टतम उत्तेजना विंडो: लेखकों ने पहचान की कि दो-फोटॉन स्पिन रीडआउट के लिए इष्टतम उत्तेजना तरंग दैर्ध्य 1060 और 1075 nm के बीच है। इस विंडो में:
- स्पिन कंट्रास्ट हानि न्यूनतम है (संदर्भ के सापेक्ष लगभग शून्य)।
- शॉट-नॉइज़-लिमिटेड संवेदनशीलता ( $\Delta S/\sqrt{S}$ ) अधिकतम है।
- पहले से उपयोग किए जाने वाले 1030–1040 nm रेंज (Yb स्रोतों के लिए विशिष्ट) की तुलना में, यह विंडो 26–37% उच्च संवेदनशीलता प्रदान करती है।
आयनीकरण चैनल: डेटा ने पुष्टि की कि 1080 nm से लंबी तरंग दैर्ध्य पर, प्रमुख आयनीकरण मार्ग $^3E \to NV^0(^2E)$ (चैनल I) है, जो स्पिन कंट्रास्ट को नष्ट कर देता है। छोटी तरंग दैर्ध्य पर, $^3E \to NV^0(^4A_2)$ चैनल (चैनल Q) सक्रिय हो जाता है, जो कंट्रास्ट को भी कम करता है। इष्टतम विंडो चैनल Q के विस्तृत आरंभ और दो-फोटॉन अवशोषण क्रॉस-सेक्शन के पतन के बीच स्थित है।

महत्व और दावे
यह शोध दावा करता है कि यह $^3E \to NV^0(^4A_2)$ आयनीकरण थ्रेशोल्ड का पहला स्पेक्ट्रल रेजोल्यूशन प्रदान करता है, जिससे मेटास्टेबल क्वार्टेट अवस्था की ऊर्जा को उच्च सटीकता के साथ स्थिर किया जा सका है। यह NV सेंटर की ऊर्जा स्तर संरचना की एक लंबे समय से चली आ रही अनिश्चितता को हल करता है।

इसके अलावा, यह कार्य जैविक माध्यमों (biological media) में दो-फोटॉन स्पिन रीडआउट को अनुकूलित करने के लिए एक व्यावहारिक "रेसिपी" स्थापित करता है। अपनी उत्तेजना तरंग दैर्ध्य को 1060–1075 nm रेंज में स्थानांतरित करके, शोधकर्ता उच्च संवेदनशीलता प्राप्त कर सकते हैं (एक्विजिशन समय को 1.6–1.9 के कारक से कम करना या पावर आवश्यकताओं को 30–40% कम करना) और साथ ही निकट-अवरक्त ऊतक पारदर्शिता विंडो (tissue transparency window) के भीतर संचालन बनाए रख सकते हैं। लेखक जोर देते हैं कि ये निष्कर्ष जैविक वातावरण में नैनोडायमंड्स के साथ सेंसिंग के लिए सीधे तौर पर लागू होते हैं, जहाँ फोटोडैमेज को कम करना और सिग्नल-टू-नॉइज़ को अधिकतम करना महत्वपूर्ण है।

अध्ययन यह भी स्पष्ट करता है कि प्रतिस्पर्धी आयनीकरण चैनल क्या भूमिका निभाते हैं, यह प्रदर्शित करते हुए कि लंबी तरंग दैर्ध्य पर $^3E \to NV^0(^2E)$ चैनल गैर-नगण्य है और कंट्रास्ट हानि का प्राथमिक स्रोत है। परिणाम स्वतंत्र कैविटी प्रयोगों और सैद्धांतिक भविष्यवाणियों के अनुरूप हैं, जो प्राप्त ऊर्जा स्तरों की वैधता को पुख्ता करते हैं।

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