Quartet state of the neutral nitrogen-vacancy center in diamond and optimized spin readout under near-infrared two-photon excitation
通过利用可调谐飞秒激光双光子光学检测磁共振，研究人员确定了中性氮空位中心的亚稳态四重态位于其基态之上 0.54 eV，从而实现了在近红外组织窗口（1060–1075 nm）内经过优化的自旋读取，并显著提升了灵敏度。
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在钻石的晶格深处，一个微小的缺陷可以作为探测周围世界磁场的敏感传感器。这种被称为氮-空位中心（nitrogen-vacancy center）的缺陷，发生于一个氮原子位于钻石结构中缺失的碳原子旁边时。当这个缺陷带有负电荷时，它表现得像一个微型磁铁，可以通过光和无线电波进行操控，使其成为以极高精度测量温度、压力和磁场的强大工具。长期以来，科学家一直利用这些中心来窥探生物组织，因为近红外光比可见光能穿透得更深。然而，当研究人员使用强烈的脉冲光来读取该缺陷的磁状态时，他们有时会意外地将一个电子撞离，从而改变了缺陷的电荷并扰乱了他们试图测量的信息。准确了解这一过程何时以及如何发生，对于构建更好的传感器至关重要。
匈牙利的一个研究小组现在已经绘制出了发生这种电荷变化事件的精确能量水平，揭示了一个此前被怀疑但从未被直接测量的缺陷隐藏态。通过调节激光器扫描一系列近红外波长，他们观察到了钻石缺陷失去一个电子并变为中性的确切时刻。他们发现，这种电离过程并不仅仅是让缺陷返回到其最低能量状态；相反，它通常会让缺陷处于一种特定的、更高能量的构型中，在这种构型下，其电子的自旋全部排列在同一个方向。这种被称为四重态（quartet state）的状态就像一个陷阱，破坏了磁性读取。研究人员高精度地测量了达到这一状态所需的能量，确定它位于缺陷基态上方约 0.54 电子伏特处。这一数值是通过在同一实验中测量电离基态和电离激发态的阈值而得出的，确保了结果不会受到温度变化或其他变量的影响。
这一特定能量阈值的发现，使该团队能够识别出读取磁自旋而不造成损伤的完美窗口。他们发现，使用 1060 到 1075 纳米之间的激光波长可以提供最清晰的信号。在这个特定的范围内，激光的能量足以激发缺陷，但又不至于高到触发那些会破坏自旋信息的电离通道。这个“甜点区”相比之前使用 1030 到 1040 纳米左右稍短波长的方案，实现了显著的改进。通过转向这个新范围，测量灵敏度提高了约 26% 到 37%，这意味着研究人员可以检测到更弱的信号，或者使用更低的激光功率来达到同样的结果。这对于生物应用尤为重要，因为较低的功率降低了加热或损伤活体组织的风险，同时近红外光仍能深入渗透进细胞内部。
该研究还阐明了当激光过强或调谐到错误颜色时会发生什么。研究人员证明，如果光能过高，它会从激发态的缺陷中剥离出一个电子，使其处于一种具有不同自旋排列的中性状态，而这种状态不再对磁性读取做出反应。他们排除了其他几种可能解释信号丢失的潜在路径，确认了主要原因在于向这种特定四重态的转变。此外，他们还表明，只有在精确控制激光能量的情况下，缺陷才能重新充电回原始状态。通过绘制这些转变图谱，该团队为未来的实验提供了一份清晰的指南，表明最佳策略是保持在四重态开始形成的能量水平之下。这项工作将一个曾经不确定的变量转化为了已知量，使科学家能够更有信心地调节他们的仪器，并从钻石内部的微观世界中提取更详细的信息。
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