Interplay of interlayer distance and in-plane lattice relaxations in encapsulated twisted bilayers

Sintesi Tecnica: Interazione tra Distanza Interplanare e Rilassamenti Reticolari In-Plane in Bilayer Torsiti Incapsulati

Definizione del Problema
Gli etrostrutture van der Waals torsite, in particolare i bilayer di dicalcogenuri di metalli di transizione (TMD), esibiscono superreticoli moiré su scala mesoscopica che alterano significatamente le proprietà elettroniche e optoelettroniche. La formazione di questi superreticoli guida il rilassamento reticolare per minimizzare l'energia totale, trasformando pattern moiré rigidi in array di domini commensurabili separati da pareti di dominio che assorbono lo strain. Mentre il crossover dai pattern moiré rigidi alle strutture di dominio rilassate è stato caratterizzato per i bilayer sospesi (con angoli di crossover $\theta^* \approx 2,5^\circ$ per i paralleli e $\approx 1^\circ$ per i TMD anti-allineati), recenti esperimenti indicano che l'incapsulamento dei bilayer di TMD in nitruro di boro esagonale (hBN) potenzia il rilassamento reticolare e sposta questi angoli di crossover verso valori più elevati. I modelli teorici esistenti per il rilassamento reticolare non tengono conto dei vincoli meccanici imposti dagli strati di incapsulamento, specificamente la modulazione delle distanze interplanari all'interfaccia.

Metodologia
Gli autori sviluppano un modello teorico che descrive il rilassamento reticolare in bilayer di TMD torsiti che incorpora esplicitamente gli effetti di incapsulamento. L'approccio prevede:

1. Formulazione dell'Energia di Adesione: Utilizzo di una densità di energia di adesione dipendente dall'impilamento, $W_{ad}(r_0, d)$, che dipende dall'offset in-plane $r_0$ e dalla distanza interplanare $d$.
2. Modellazione dell'Incapsulamento: Trattare il bilayer torsito come inserito tra slab multistrato (incapsulamento). L'interazione tra il bilayer di TMD e gli slab di incapsulamento è modellata tramite un potenziale armonico caratterizzato da un parametro efficace $k$, che rappresenta la rigidità dell'interfaccia bilayer/slab.
3. Modulazione della Distanza Interplanare: Derivazione di una nuova espressione per la modulazione della distanza interplanare, $d_{enc}(r_0)$, bilanciando la pressione dipendente dall'impilamento proveniente dai layer torsiti ($P_{in}$) contro la pressione di ripristino proveniente dagli slab di incapsulamento ($P_{out}$). Ciò risulta in una soppressione della variazione della distanza interplanare rispetto ai bilayer sospesi.
4. Calcolo del Rilassamento In-Plane: Minimizzazione di un funzionale di energia totale comprendente l'energia elastica in-plane e l'energia di adesione locale (usando la $d_{enc}$ modificata) per determinare i campi di spostamento in-plane. I calcoli impiegano espansioni in serie di Fourier sui vettori reciproci del superreticolo moiré.
5. Quantificazione: Analisi della forza del rilassamento reticolare utilizzando il rapporto $R_\nu(\theta)$, definito come l'area delle regioni con impilamento XX rispetto all'area della supercella moiré, attraverso vari angoli di torsione e parametri di rigidità dell'interfaccia.

Contributi Chiave e Risultati

• Sviluppo del Modello: Il documento introduce un singolo parametro fenomenologico, $k$, che caratterizza la rigidità dell'interfaccia tra il bilayer torsito e il materiale di incapsulamento. Questo parametro governa la soppressione della modulazione della distanza interplanare.
• Effetto dell'Incapsulamento: Il modello dimostra che l'incapsulamento sopprime l'intervallo delle distanze interplanari accessibili. Questa soppressione aumenta la differenza di energia tra gli impilamenti energeticamente favorevoli (es. romboedrico 3R) e quelli sfavorevoli (XX).
• Spostamento dell'Angolo di Crossover: Un risultato primario è che l'aumento della rigidità dell'interfaccia ($k$) innalza l'angolo di torsione di crossover ($\theta^*$) tra i regimi di rilassamento debole e forte. Per i bilayer sospesi ($k=0$), $\theta^*$ è calcolato essere $\approx 3,8^\circ$. Per interfacce perfettamente rigide ($k \gg 4\varepsilon$), $\theta^*$ aumenta a $\approx 4,5^\circ$.
• Accordo Quantitativo: Regolando il parametro di rigidità per modellare un'interfaccia perfettamente rigida (probabilmente dovuta all'incommensurabilità reticolare tra TMD e hBN), il modello predice uno spostamento dell'angolo di crossover di $\Delta\theta^* \approx 0,75^\circ$. Ciò si allinea bene con le osservazioni sperimentali di $\Delta\theta^* \approx 1^\circ$ per i bilayer di WSe$_2$ con allineamento parallelo incapsulati in hBN.
• Comportamento del Regime: Lo studio conferma che nel regime di forte rilassamento (piccoli angoli di torsione), la dimensione delle regioni con impilamento XX diventa indipendente dall'angolo di torsione, seguendo una scalatura $\theta^2$ per il parametro di forza del rilassamento, un comportamento che rimane universale attraverso diverse intensità di incapsulamento.

Significatività
Il documento afferma che la sua significatività risiede nel fornire un quadro teorico che colma il divario tra i modelli di bilayer sospesi e i risultati sperimentali su sistemi incapsulati. Identificando che la rigidità dell'interfaccia di incapsulamento sopprime la modulazione della distanza interplanare, gli autori spiegano perché i sistemi incapsulati esibiscono un rilassamento reticolare potenziato e angoli di torsione di crossover più elevati. Il modello raggiunge con successo un accordo quantitativo con i dati sperimentali esistenti trattando l'interfaccia come efficacemente rigida, suggerendo che l'incommensurabilità reticolare all'interfaccia TMD/hBN è un fattore critico nel determinare la risposta meccanica di queste etrostrutture. Gli autori osservano che questo framework può essere esteso ad altre etrostrutture twistroniche, come i sistemi WX$_2$/MoX$_2$, per predire i cambiamenti nell'entità dello strain e nel comportamento della rete di pareti di dominio.