Interplay of interlayer distance and in-plane lattice relaxations in encapsulated twisted bilayers

Resumen Técnico: Interacción entre la Distancia Intercapa y las Relajaciones de la Red en el Plano en Bicapas Torcidas Encapsuladas

Planteamiento del Problema
Las heteroestructuras de van der Waals torcidas, particularmente las bicapas de dicalcogenuros de metales de transición (TMD), exhiben superredes de moiré a mesoescala que alteran significativamente las propiedades electrónicas y optoelectrónicas. La formación de estas superredes impulsa la relajación de la red para minimizar la energía total, transformando patrones de moiré rígidos en arreglos de dominios conmensurables separados por paredes de dominio que absorben la deformación. Mientras que la transición de patrones de moiré rígidos a estructuras de dominios relajados ha sido caracterizada para bicapas suspendidas (con ángulos de transición $\theta^* \approx 2.5^\circ$ para alineaciones paralelas y $\approx 1^\circ$ para TMD anti-alineados), experimentos recientes indican que el encapsulamiento de las bicapas de TMD en nitruro de boro hexagonal (hBN) potencia la relajación de la red y desplaza estos ángulos de transición hacia valores más altos. Los modelos teóricos existentes para la relajación de la red no tienen en cuenta las restricciones mecánicas impuestas por las capas de encapsulamiento, específicamente la modulación de las distancias intercapa en la interfaz.

Metodología
Los autores desarrollan un modelo teórico que describe la relajación de la red en bicapas de TMD torcidas que incorpora explícitamente los efectos de encapsulamiento. El enfoque consiste en:

1. Formulación de la Energía de Adhesión: Utilizando una densidad de energía de adhesión dependiente del apilamiento, $W_{ad}(r_0, d)$, que depende del desplazamiento en el plano $r_0$ y la distancia intercapa $d$.
2. Modelado de Encapsulamiento: Tratando la bicapa torcida como embebida entre placas multicapa (encapsulamiento). La interacción entre la bicapa de TMD y las placas de encapsulamiento se modela mediante un potencial armónico caracterizado por un parámetro de efectividad $k$, que representa la rigidez de la interfaz bicapa/placa.
3. Modulación de la Distancia Intercapa: Derivación de una nueva expresión para la modulación de la distancia intercapa, $d_{enc}(r_0)$, mediante el equilibrio de la presión dependiente del apilamiento de las capas torcidas ($P_{in}$) contra la presión de restauración de las placas de encapsulamiento ($P_{out}$). Esto resulta en una supresión de la variación de la distancia intercapa en comparación con las bicapas suspendidas.
4. Cálculo de la Relajación en el Plano: Minimización de un funcional de energía total que comprende la energía elástica en el plano y la energía de adhesión local (usando el $d_{enc}$ modificado) para determinar los campos de desplazamiento en el plano. Los cálculos emplean expansiones de series de Fourier sobre los vectores recíprocos de la superred de moiré.
5. Cuantificación: Análisis de la fuerza de la relajación de la red utilizando la relación $R_\nu(\theta)$, definida como el área de las regiones con apilamiento XX relativa al área de la supercelda de moiré, a través de varios ángulos de torsión y parámetros de rigidez de la interfaz.

Contribuciones Clave y Resultados

• Desarrollo del Modelo: El artículo introduce un único parámetro fenomenológico, $k$, que caracteriza la rigidez de la interfaz entre la bicapa torcida y el material de encapsulamiento. Este parámetro gobierna la supresión de la modulación de la distancia intercapa.
• Efecto del Encapsulamiento: El modelo demuestra que el encapsulamiento suprime el rango de distancias intercapa accesibles. Esta supresión aumenta la diferencia de energía entre los apilamientos energéticamente favorables (p. ej., romboédrico 3R) y los desfavorables (XX).
• Desplazamiento del Ángulo de Transición: Un resultado principal es que el aumento de la rigidez de la interfaz ($k$) eleva el ángulo de torsión de transición ($\theta^*$) entre los regímenes de relajación débil y fuerte. Para bicapas suspendidas ($k=0$), $\theta^*$ se calcula en $\approx 3.8^\circ$. Para interfaces perfectamente rígidas ($k \gg 4\varepsilon$), $\theta^*$ aumenta a $\approx 4.5^\circ$.
• Acuerdo Cuantitativo: Al ajustar el parámetro de rigidez para modelar una interfaz perfectamente rígida (probablemente debido a la inconmensurabilidad de la red entre el TMD y el hBN), el modelo predice un desplazamiento en el ángulo de transición de $\Delta\theta^* \approx 0.75^\circ$. Esto concuerda bien con las observaciones experimentales de un $\Delta\theta^* \approx 1^\circ$ para bicapas de WSe$_2$ de alineación paralela encapsuladas en hBN.
• Comportamiento de los Regímenes: El estudio confirma que en el régimen de relajación fuerte (ángulos de torsión pequeños), el tamaño de las regiones con apilamiento XX se vuelve independiente del ángulo de torsión, siguiendo un escalamiento $\theta^2$ para el parámetro de fuerza de relajación, un comportamiento que permanece universal a través de diferentes fuerzas de encapsulamiento.

Significancia
El artículo afirma que su significancia radica en proporcionar un marco teórico que cierra la brecha entre los modelos de bicapas suspendidas y los resultados experimentales en sistemas encapsulados. Al identificar que la rigidez de la interfaz de encapsulamiento suprime la modulación de la distancia intercapa, los autores explican por qué los sistemas encapsulados exhiben una mayor relajación de la red y ángulos de torsión de transición más altos. El modelo logra con éxito un acuerdo cuantitativo con los datos experimentales existentes al tratar la interfaz como efectivamente rígida, lo que sugiere que la inconmensurabilidad de la red en la interfaz TMD/hBN es un factor crítico en la determinación de la respuesta mecánica de estas heteroestructuras. Los autores señalan que este marco puede extenderse a otros sistemas de twistrónica, como los sistemas WX$_2$/MoX$_2$, para predecir cambios en la magnitud de la deformación y el comportamiento de la red de paredes de dominio.