Uniaxial strain tuned magnetism of the altermagnet candidate h-FeS

Titolo: Magnetismo sintonizzato da deformazione unassiale nel candidato altermagnetico h-FeS

1. Il Problema e il Contesto Scientifico

L'identificazione degli altermagneti ha introdotto una terza classe fondamentale di ordine magnetico, distinta dai ferromagneti e dagli antiferromagneti. Gli altermagneti sono materiali con ordine magnetico collineare che rompono la simmetria di inversione temporale pur mantenendo una magnetizzazione netta nulla. Una delle loro firme distintive è la presenza di una Anomalia di Hall Spontanea (AHE) senza bisogno di un campo magnetico esterno o di una magnetizzazione netta macroscopica.

Tuttavia, l'osservazione dell'AHE spontanea è stata finora limitata a un numero ristretto di materiali candidati. Un problema centrale nella ricerca sugli altermagneti è comprendere la relazione tra l'AHE spontanea e la struttura magnetica dettagliata (come il canted o inclinazione degli spin) e determinare se le proprietà di trasporto possano essere controllate esternamente. Il FeS esagonale (h-FeS) è stato recentemente identificato come un candidato promettente che mostra un AHE spontanea accompagnata da una minuscola magnetizzazione netta, ma la sua risposta a parametri di controllo esterni, come la deformazione meccanica (strain), non era stata ancora esplorata sistematicamente.

2. Metodologia

Gli autori hanno adottato un approccio sperimentale multidisciplinare combinando:

• Crescita di cristalli singoli: Sintesi di cristalli singoli di h-FeS (composizione approssimativa Fe$_{0.93}$S) tramite trasporto chimico di vapore.
• Misurazioni di trasporto elettrico e magnetizzazione: Utilizzo di un sistema PPMS (Physical Property Measurement System) per misurare la resistività Hall e la magnetizzazione isoterma. È stato utilizzato un dispositivo meccanico personalizzato in ottone per applicare deformazione compressiva unassiale nel piano $ab$ lungo le direzioni cristallografiche $[1\bar{1}0]$ e $[110]$.
• Diffrazione di neutroni: Eseguita presso il Spallation Neutron Source (Oak Ridge National Laboratory) per mappare la struttura magnetica e la popolazione dei domini magnetici sotto deformazione.
• Scattering anelastico di neutroni (INS): Utilizzato per misurare le eccitazioni di spin (onde di spin) e determinare il gap di spin-wave, fornendo informazioni sulla rigidità magnetica e sulla facilità di riorientazione dei domini.
• Analisi teorica: Supportata da analisi di simmetria magnetica e modelli di anisotropia magnetocristallina.

3. Contributi Chiave e Risultati

A. Soppressione dell'AHE Spontanea e della Magnetizzazione Netta
Il risultato principale è la dimostrazione che sia l'AHE spontanea che la minuscola magnetizzazione ferromagnetica (lungo l'asse $c$) possono essere soppressi efficacemente applicando una deformazione compressiva nel piano $ab$.

• Le misurazioni di Hall mostrano che l'AHE spontanea diminuisce sistematicamente con l'aumentare della deformazione compressiva.
• Le misurazioni di magnetizzazione rivelano che la componente ferromagnetica (dovuta all'inclinazione degli spin o spin canting) viene ridotta, mentre la suscettibilità antiferromagnetica di fondo rimane invariata.
• Questo suggerisce una forte correlazione diretta tra la presenza della minuscola magnetizzazione netta e l'AHE spontanea in h-FeS.

B. Riconfigurazione dei Domini Magnetici (senza cambiare la struttura)
Le misurazioni di diffrazione di neutroni sotto deformazione hanno rivelato un meccanismo cruciale:

• La deformazione non altera la struttura magnetica intrinseca (l'ordine antiferromagnetico di tipo A rimane invariato).
• Tuttavia, la deformazione induce una ridistribuzione della popolazione dei domini magnetici nel piano. In assenza di deformazione, i tre domini equivalenti (I, II, III) sono popolati equamente. Sotto deformazione compressiva lungo $[1\bar{1}0]$, il dominio i cui spin sono allineati con la direzione della deformazione (Domino I) viene soppresso, lasciando dominanti gli altri due domini.
• Questo cambiamento nella popolazione dei domini è sufficiente a spiegare la riduzione dell'AHE e della magnetizzazione netta osservata.

C. Dinamica degli Spin e Gap di Spin-Wave
Le misurazioni di scattering anelastico di neutroni (INS) hanno mostrato che il gap di spin-wave nel piano è estremamente piccolo (inferiore a 0.5 meV sopra la temperatura di transizione di Morin, $T_M$).

• Un gap così ridotto indica che gli spin possono superare facilmente la barriera energetica che separa i tre domini nel piano.
• Questo spiega perché una deformazione relativamente modesta (circa 100 MPa) è sufficiente a rompere la degenerazione energetica tra i domini e a stabilizzare selettivamente due di essi, sopprimendo il terzo.

D. Origine Fisica: Accoppiamento Magnetocristallino e SOC
Gli autori attribuiscono questo fenomeno alla modifica dell'ambiente di coordinazione locale degli ioni Fe.

• La deformazione rompe la simmetria locale $C_3$ degli ottaedri FeS$_6$.
• Questa rottura di simmetria porta a un ulteriore "spegnimento" (quenching) del momento angolare orbitale parziale.
• Poiché l'inclinazione degli spin (spin canting) e l'AHE dipendono dall'accoppiamento spin-orbita (SOC), la riduzione dell'efficacia del SOC dovuta allo spegnimento orbitale porta alla soppressione dell'inclinazione degli spin e, di conseguenza, dell'AHE. Questo meccanismo è coerente con la teoria dell'effetto Jahn-Teller e con i modelli di anisotropia magnetocristallina.

4. Significato e Implicazioni

• Nuovo Meccanismo di Controllo: Lo studio dimostra che la deformazione unassiale è un "manopola" efficace per sintonizzare le proprietà magnetiche e di trasporto negli altermagneti, offrendo una via per il controllo attivo in dispositivi futuri.
• Correlazione AHE-Magnetizzazione: I risultati sfidano l'idea che l'AHE negli altermagneti sia indipendente dalla magnetizzazione netta. In h-FeS, l'AHE spontanea è strettamente correlata alla componente ferromagnetica indotta dall'inclinazione degli spin, suggerendo che il materiale si comporta in modo simile a un ferromagnete con una magnetizzazione netta molto piccola ma un coefficiente di Hall anomalo ($R_S$) eccezionalmente grande.
• Implicazioni per la Spintronica: La capacità di modulare l'AHE e la magnetizzazione tramite stress meccanico apre nuove prospettive per lo sviluppo di dispositivi spintronici basati su altermagneti, che combinano la robustezza degli antiferromagneti (immunità ai campi magnetici esterni) con le proprietà di trasporto polarizzate in spin tipiche dei ferromagneti.
• Generalizzabilità: Il meccanismo proposto potrebbe essere applicato ad altri candidati altermagnetici con strutture simili (tipo NiAs), come $\alpha$-MnTe, suggerendo che la sintonizzazione tramite deformazione potrebbe essere una strategia generale per esplorare e ottimizzare le proprietà di questa nuova classe di materiali.

In sintesi, il lavoro fornisce una comprensione profonda di come la deformazione meccanica possa manipolare la simmetria locale e la popolazione dei domini in h-FeS, collegando direttamente la struttura magnetica microscopica alle proprietà di trasporto macroscopiche, e stabilendo un protocollo sperimentale per la sintonizzazione degli altermagneti.