Solution-phase fluorination of nanodiamond: near-surface NV activation and spin relaxation
Questo articolo dimostra che due distinti percorsi di fluorurazione in fase soluzione stabilizzano efficacemente lo stato della lacuna azoto-vacanza (NV) carica negativamente nei nanodiamanti a frazioni prossime all'unità, migliorando significativamente la stabilità dello stato di carica pur mantenendo tempi di rilassamento spin-reticolo prolungati, nonostante un compromesso con il rumore superficiale.
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Nel profondo del reticolo cristallino di un diamante, minuscole imperfezioni possono agire come potenti sensori. Immaginate un singolo atomo di carbonio mancante dalla sua griglia perfetta, sostituito da un atomo di azoto situato proprio accanto alla posizione vuota. Questo specifico difetto, noto come centro azoto-vacanza, si comporta come un magnete microscopico che può essere letto e controllato utilizzando la luce. Quando questo difetto trasporta un elettrone extra, diventa caricamente negativo e possiede una proprietà unica: il suo stato magnetico interno, o "spin", può essere manipolato e misurato anche a temperatura ambiente. Ciò lo rende un potenziale mattone fondamentale per i futi computer quantistici e per rilevatori incredibilmente sensibili ai campi magnetici, alla temperatura e ai campi elettrici. Tuttavia, affinché questi sensori funzionino in modo affidabile, il difetto deve rimanere in quello specifico stato di carica negativa. Se la superficie del diamante è chimicamente instabile, il difetto può perdere il suo elettrone extra e diventare neutro, rendendolo inutile per la rilevazione. La sfida per gli scienziati è stata quella di proteggere questi minuscoli sensori, specialmente quando vengono rimpiccioliti fino alle dimensioni di nanoparticelle, dove la superficie instabile domina l'intera particella.
Ricercatori ungheresi hanno affrontato questo problema sviluppando due nuovi modi per rivestire i nanodiamanti con il fluoro, un elemento chimico noto per la sua capacità di stabilizzare la delicata carica di questi sensori. Il loro lavoro si concentra su un tipo specifico di nanodiamante, di circa 140 nanometri di diametro, abbastanza piccolo da poter essere utilizzato in contesti biologici ma abbastanza grande da contenere molti di questi difetti di rilevazione. Il team ha testato due distinti percorsi chimici per attaccare gli atomi di fluoro alla superficie di queste particelle. Il primo metodo prevedeva una reazione nota come processo di Balz–Schiemann, che inizia convertendo i gruppi esistenti sulla superficie del diamante in gruppi amminici e poi scambiandoli con il fluoro. Il secondo metodo ha utilizzato un composto chiamato difluoruro di xenon per formare direttamente legami tra gli atomi di carbonio del diamante e gli atomi di fluoro. Entrambi gli approcci sono stati progettati per essere abbastanza delicati da non danneggiare la struttura cristallina del diamante, ma abbastanza efficaci da creare uno strato protettivo ricco di fluoro.
Per vedere se i loro metodi avessero funzionato, gli scienziati hanno esaminato i diamanti trattati con una varietà di strumenti di alta precisione. Hanno utilizzato la spettroscopia infrarossa e la spettroscopia fotoelettronica a raggi X per confermare che si fossero effettivamente formati legami carbonio-fluoro sulla superficie. I risultati hanno mostrato che il primo metodo, utilizzando il difluoruro di xenon, ha creato una superficie con una concentrazione di fluoro di circa il 2,6 percento, mentre il secondo metodo ha prodotto una concentrazione inferiore dello 0,7 percento. Nonostante questa differenza nella quantità di fluoro attaccato, entrambi i metodi hanno prodotto un miglioramento drammatico nel comportamento dei centri azoto-vacanza. Nei diamanti originali, non trattati, solo circa il 61 percento dei difetti si trovava nello stato utile, ovvero quello a carica negativa. Dopo la fluorurazione, questo numero è salito a quasi il 90 percento e, nelle aree dove la copertura di fluoro era più alta, si è avvicinato al 100 percento. Questa stabilità si è mantenuta anche quando i diamanti sono stati esposti a luce intensa per lunghi periodi, una condizione che solitamente causa la perdita di carica di questi sensori.
I ricercatori hanno anche misurato quanto tempo lo spin magnetico di questi difetti potesse conservare le informazioni, una proprietà nota come tempo di rilassamento spin-reticolo. Nei diamanti non trattati, questo tempo era di circa 1173 microsecondi. Dopo i trattamenti di fluorurazione, il tempo è diminuito a circa 733 e 712 microsecondi per i due diversi metodi. Sebbene questo possa sembrare un risultato negativo, gli autori spiegano che è in realtà un segno di successo. Il rivestimento di fluoro stabilizza la carica dei difetti che si trovano molto vicini alla superficie. Questi difetti superficiali sono i più sensibili ai segnali esterni, ma sono anche i più esposti al rumore, il che accorcia il loro tempo di rilassamento. Attivando questi sensori superficiali precedentemente silenziosi, il trattamento aumenta il numero totale di sensori funzionanti sulla particella, anche se il tempo medio in cui ciascuno mantiene il proprio stato è leggermente più breve. Il tempo di rilassamento rimanente di circa 0,7 millisecondi è ancora sufficiente per rilevare efficacemente i radicali liberi e altri segnali magnetici.
Lo studio conclude che entrambi i percorsi chimici creano con successo una superficie terminata con fluoro che stabile, trasformando la maggior parte dei difetti del diamante in sensori attivi a carica negativa. Il team ha scoperto che un'alta densità di fluoro non è strettamente necessaria per ottenere questa stabilità; anche la copertura inferiore del secondo metodo ha funzionato altrettanto bene. Ciò suggerisce che una superficie mista, dove il fluoro sostituisce i gruppi chimici instabili, è sufficiente per proteggere i sensori. Il lavoro evidenzia che, sebbene il trattamento riduca leggermente il tempo in cui lo spin può mantenere il proprio stato, aumenta enormemente il numero di sensori utilizzabili per la rilevazione, particolarmente quelli più vicini alla superficie dove la rilevazione è più efficace. I ricercatori sottolineano che un test così approfondito è essenziale, poiché diverse tecniche di misurazione possono talvolta fornire immagini contrastanti della superficie di un materiale, e solo attraverso il controllo incrociato dei risultati gli scienziati possono essere certi di ciò che hanno effettivamente creato.
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