Solution-phase fluorination of nanodiamond: near-surface NV activation and spin relaxation
本文证明了两种不同的溶液相氟化途径能有效地将纳米钻石中带负电的氮-空位（NV）态稳定至接近单位分数的状态，在显著增强电荷态稳定性的同时，尽管与表面噪声存在权衡，仍能保持较长的自旋-晶格弛豫时间。
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在钻石晶格的深处，微小的缺陷可以充当强大的传感器。想象一下，在完美的网格中缺少了一个碳原子，取而代之的是一个紧挨着空位的氮原子。这种特定的缺陷被称为氮-空位中心（nitrogen-vacancy center），它表现得像一个微型磁铁，可以通过光进行读取和控制。当这个缺陷携带一个额外的电子时，它会带负电，并拥有一种独特的属性：其内部磁状态，即“自旋”，即使在室温下也可以被操纵和测量。这使其成为未来量子计算机和极高灵敏度磁场、温度及电场探测器的潜在构建模块。然而，为了让这些传感器可靠地工作，缺陷必须保持在那种特定的带负电状态。如果钻石的表面在化学上是不稳定的，缺陷可能会失去这个额外的电子并变为中性，从而使其失去传感作用。科学家们面临的挑战是如何保护这些微小的传感器，特别是在将它们缩小到纳米颗粒大小，即表面效应主导整个颗粒时。
匈牙利的研究人员通过开发两种新的方法来用氟涂覆纳米钻石，氟是一种以能够稳定这些传感器脆弱电荷而闻名的化学元素。他们的工作专注于一种直径约为140纳米的特定类型纳米钻石，这种尺寸既足够小以便在生物环境中应用，又足够大以包含许多此类传感缺陷。该团队测试了两种不同的化学路径，用于将氟原子附着在这些颗粒的表面。第一种方法涉及一种被称为巴尔兹-希曼过程（Balz–Schiemann process）的反应，该过程首先将钻石表面现有的基团转化为氨基，然后将其更换为氟。第二种方法使用了一种名为二氟化氙（xenon difluoride）的化合物，直接在钻石的碳原子与氟原子之间形成键合。两种方法的设计都是为了既能温和地避免损坏钻石的晶体结构，又能有效地创建一层富含氟的保护层。
为了验证他们的方案是否奏效，科学家们使用各种高精度工具对处理后的钻石进行了检查。他们利用红外光谱和X射线光电子能谱确认了碳-氟键确实在表面形成。结果显示，使用二氟化氙的第一种方法创造了一个氟浓度约为2.6%的表面，而第二种方法产生的浓度较低，为0.7%。尽管在附着的氟含量方面存在这种差异，但两种方法都使氮-空位中心的行为得到了显著改善。在原始的、未经处理的钻石中，只有约61%的缺陷处于有用的带负电状态。经过氟化处理后，这一比例跃升至近90%，而在氟覆盖率最高的地方，该比例接近100%。即使在暴露于强光长时间照射的情况下，这种稳定性依然成立，而在这种条件下，传感器通常会失去电荷。
研究人员还测量了这些缺陷的磁自旋保持信息的能力之时长，这一属性被称为自旋-晶格弛豫时间（spin-lattice relaxation time）。在未经处理的钻石中，这一时间约为1173微秒。在经过氟化处理后，两种不同方法的处理时间分别下降到了大约733和712微秒。虽然这听起来像是一个负面结果，但作者解释说，这实际上是成功的标志。氟涂层稳定了非常靠近表面的缺陷电荷。这些近表面缺陷对外部信号最为敏感，但同时也最容易受到噪声的影响，从而缩短了它们的弛豫时间。通过激活这些此前处于“沉默”状态的近表面传感器，该处理增加了颗粒上工作的传感器总数，即使每个传感器保持其状态的平均时间略有缩短。约0.7毫秒的剩余弛豫时间对于检测自由基和其他磁信号仍然足够有效。
研究结论指出，两种化学路径都成功地创建了一个稳定的、由氟终止的表面，使大多数钻石缺陷转变为活跃的、带负电的传感器。团队发现，实现这种稳定性并不严格需要高密度的氟；即使是第二种方法所产生的较低覆盖率也同样有效。这表明，通过氟取代不稳定的化学基团所形成的混合表面，足以保护这些传感器。这项工作强调，虽然处理过程略微减少了自旋保持状态的时间，但它极大地增加了可用于检测的可用传感器数量，特别是在传感效果最显著的近表面区域。研究人员强调，进行如此彻底的测试是至关重要的，因为不同的测量技术有时会对材料表面给出相互矛盾的图像，只有通过交叉验证结果，科学家才能确定他们究竟创造了什么。
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