Observation of a pronounced Hebel-Slichter peak in the spin-lattice relaxation rate and implications for gap and pairing symmetry in LaNiGa$_2$

LaNiGa$_2$の NQR スピン格子緩和率における顕著なヘーベル・スリヒターピークの観測は、2 つの異なるギャップを持つ 2 帯スピン一重項 BCS 型対称モデルを強く支持し、それによって時間反転対称性の破れを伴う非ユニタリ三重項対称の以前の提案に挑戦するものである。

要約

超伝導体を、電子が通常は混沌として動き回る賑やかなダンスフロアと想像してみてください。温度が十分に低下すると、これらの電子はペアを組み、完璧に同期して踊り始めるため、電気は抵抗なく流れるようになります。

長らく、科学者たちは材料LaNiGa2が、非常に特殊で希少なダンサーだと考えていました。彼らはこれが「トリプレット」と呼ばれる踊りをしていると信じており、パートナー同士が同じ方向に回転する（例えば、二人とも時計回りに回転する）というものです。これは、その材料が「時間反転対称性」と呼ばれる物理学の根本的な法則を破っていることを示唆していたため、大きな話題となりました。つまり、動画を逆再生すれば、そのダンスは異なって見えるということになります。

しかし、この新しい論文は、証拠を再検討するために介入した探偵のようです。研究者たちは、材料中の原子核が乱された後にどのように「緩和」（落ち着く）するかを調べました。この過程は、電子のダンスの詳細を捉えるハイスピードカメラのような役割を果たします。

以下に、彼らがいくつかの単純な比喩を用いて発見したことを示します。

「ヘベル・シュライヒター」のピーク：群衆の沸騰

標準的な「通常の」超伝導体のダンスでは、音楽が始まった瞬間（材料が超伝導状態になる瞬間）、活動が突然、大規模に沸騰します。科学者たちはこれをヘベル・シュライヒターピークと呼びます。これは、コンサートでビートが落ちた瞬間、観客が完璧に同期して突然飛び上がり、歓声を送るようなものです。

研究者たちは、LaNiGa2 において非常に大きく、明瞭な歓声（顕著なピーク）を発見しました。

「トリプレット」理論の問題点

以前、科学者たちは LaNiGa2 が「非ユニタリー・トリプレット」のダンサーだと考えていました。これは、パートナーが同じ方向に回転するが、一方のパートナーがもう一方よりわずかに速いというトリプレットのダンスを想像してください。

• 理論: もしパートナーが異なる速度（異なるエネルギーギャップ）を持っていた場合、その論文は「歓声」（ピーク）がかすんだり、完全に消えたりすると主張しています。それは、観客が同期して歓声を送ろうとするが、半分はゆっくりと拍手し、もう半分は速く拍手しているようなもので、結果として雑で弱い音になるようなものです。
• 現実: データは大きく、明瞭な歓声を示しました。
• 結論: この大きな歓声と「トリプレット」理論を両立させるには、パートナーは完全に同じ速度（同一のギャップ）で回転していなければなりません。しかし、もし彼らが完全に同じ速度で回転しているなら、そのダンスはもはや「非ユニタリー」ではなく、時間反転対称性の法則を破ることもなくなります。

「シングレット」の代替案：クラシックなワルツ

研究者たちは、別の理論を検証しました。つまり、LaNiGa2 は実際には「シングレット」のダンサーであるというものです。このダンスでは、パートナーは互いに逆方向に回転します（一方は時計回り、他方は反時計回り）。これは、ほとんどの超伝導体の標準的な動きです。

• 適合性: データを「2 バンド・シングレット」のダンス（わずかに異なる 2 つのダンサーグループがあるが、全員が標準的なルールに従うもの）としてモデル化したところ、そのモデルは実験で観測された大きく明瞭な歓声と完璧に一致しました。

判決

この論文は、証拠が異質な「トリプレット」ダンスから、より従来の「シングレット」ダンスへと向かっていると結論付けています。

• 古い考え方: LaNiGa2 は、時間反転対称性を破る希少で異質なダンサーである。
• 新しい発見: データ中の大きな「歓声」は、それが実際には標準的なダンサーであり、単にわずかに異なる 2 つのパートナーグループを持っているに過ぎないことを示唆しています。

著者らは、他の実験（ミュオンという微小な磁気プローブを用いたもの）が以前、異質な「トリプレット」ダンスが発生していると示唆していたことを認めています。しかし、それらの測定は装置が検出できる限界に非常に近いものでした。この新しい研究は、もし LaNiGa2 が実際にその異質なダンスを行っているとしても、私たちが観測しているような大きな「歓声」を生み出さない方法で行われていると示唆しています。歓声が存在する以上、その異質なダンスはあり得ないのです。

要約すると: この論文は、LaNiGa2 は私たちが考えていたような異質で時間反転対称性を破る材料ではなく、単に 2 つの異なるエネルギーギャップを持つより従来の超伝導体である可能性が高いと主張しています。確実を期すために、彼らはこれまで使用されてきた粉末試料ではなく、単結晶（完璧に形成されたダンサー）をテストし、「時間反転」の主張を他のツールで再確認する必要があると提案しています。

技術概要

技術的サマリー：LaNiGa2 における顕著なヘーベル・シュリクターピークの観測と対称性の意味合い

問題提起
超伝導体 LaNiGa2（$T_c \approx 2.1$ K）は、非対称直方体結晶構造（$Cmcm$）を持ち、フェルミ準位において非自明なバンドトポロジーとバンド縮退を支持するため、理論的・実験的に激しい関心の的となってきた。比熱、浸透深さ、およびミューオンスピン共鳴（$\mu$SR）を含む過去の測定は、2 つの異なる超伝導ギャップと自発磁場の存在を示唆した。これらの観測に基づき、LaNiGa2 が完全にギャップが開いた、内部的に反対称な非ユニタリートリプレット（INT）対称状態を有するという提案がなされた。この INT シナリオでは、凝縮体が等スピン対（$S=1$）を含み、2 つの異なるギャップ大きさを持つため、有限の内部磁化と時間反転対称性の破れ（TRSB）が生じる。しかし、スピン構造は、主にクーパー対のスピン対称性ではなく状態密度に敏感な熱力学的および磁気プローブによって証明されていない。

手法
スピン構造を直接探るため、著者らは微粉末化された LaNiGa2 試料（$T_c = 1.83$ K）中の $^{139}$La 核（$I=7/2$）に対して零磁場核四重極共鳴（NQR）測定を実施した。本研究は、240 mK までの核スピン格子緩和率（$T_1^{-1}$）の温度依存性に焦点を当てた。緩和率は、核スピンとボゴリューボフ準粒子とのスピン反転散乱によって駆動されるため、超伝導状態のコヒーレンス因子とギャップ対称性に対して極めて敏感である。

実験データは、以下の 2 つの理論モデルと比較された：

1. INT モデル：非ユニタリティ（TRSB）を許容し、2 つの異なるギャップ大きさ（$\Delta_1 \neq \Delta_2$）を持つ、等スピントリプレット対称性を有する 2 バンドモデル。著者らは、核量子化軸に対するトリプレット $\mathbf{d}$ ベクトルの様々な向きに対して $T_1^{-1}$ を計算した。
2. 2 バンドシングレットモデル：スピンシングレット対称性とバンド間結合を特徴とし、2 つの異なるギャップ大きさを持つが TRSB を伴わない、従来の 2 ギャップ BCS 様モデル。

計算には、2 つのバンドにおける La 核スピンと電子スピンとの特定のハイパーファイン相互作用を取り入れたボゴリューボフ・ド・ゲンヌ（BdG）形式が用いられた。また、核共鳴周波数（$\omega_N$）と散乱過程におけるエネルギー保存則が考慮された。

主要な結果
NQR データは、$T_c$ 直下の $T_1^{-1}$ に顕著なヘーベル・シュリクター（HS）コヒーレンスピークを示しており、緩和率は常伝導状態に対して約 2.5 倍増加している。低温では、緩和率は活性化（指数関数的）挙動を示し、完全にギャップが開いた超伝導体と一致する。アレニウスプロットにおける傾きの変化は、$\approx 2k_B T_c$ および $< 1.0 k_B T_c$ と推定される 2 つのギャップの存在を示唆している。

• INT モデルの分析：著者らは、INT モデルがデータで観測された頑強な HS ピークを再現するには、2 つの超伝導ギャップの大きさが厳密に等しい（$\Delta_1 = \Delta_2$）場合でなければ失敗することを発見した。ギャップが不等である場合（このモデルにおける非ユニタリティと TRSB の要件）、スピン反転散乱過程におけるエネルギー保存則により、コヒーレンスピークは急速に抑制、あるいは消失する。さらに、等スピン対の軸が核量子化軸とずれていても、人工的な条件（例えば、物理的に信頼できない異常に小さな核周波数）下でのみ弱いピークが生じる。加えて、ユニタリな場合（$\Delta_1 = \Delta_2$）は TRSB を伴わないことを意味し、非ユニタリ INT 状態の前提と矛盾する。
• シングレットモデルの分析：対照的に、異なるギャップ大きさを持つ 2 バンドシングレット BCS モデルは、HS ピークの大きさと温度依存性を含む実験データに優れた適合を示す。フィットされたギャップ値（$\Delta_1/k_B T_c \approx 1.41$、$\Delta_2/k_B T_c \approx 1.95$）は、過去の比熱および磁化率測定と一致している。
• 比較分析：LaNiGa2 における HS ピークの大きさは、多くの他の非従来型超伝導体よりも著しく大きく、MgB2 や CaPd2As2 などの従来型 s 波超伝導体と同等であり、従来の対称メカニズムをさらに支持している。

意義と主張
本論文は、LaNiGa2 における頑強なヘーベル・シュリクターコヒーレンスピークの観測は、TRSB を示すために不等ギャップを必要とする、以前に提案された非ユニタリートリプレット（INT）対称状態と矛盾すると結論づけている。データは、むしろ異なるギャップを持つ 2 バンドシングレット対称モデルによってよく記述される。

著者らは、これらの知見が「この物質における時間反転対称性の破れを伴う非ユニタリートリプレット対の同定に疑念を投げかける」と述べている。彼らは、TRSB を報告した過去の $\mu$SR 測定結果と完全に一致しないことを認め、それらの測定が検出限界付近の多結晶試料で行われたことを指摘している。本論文は TRSB を決定的に否定するものではないが、対称性はトリプレットではなくシングレットである可能性が高いことを示唆している。著者らは、TRSB の存在を決定的に確認または否定し、LaNiGa2 における対称性を明確にするために、単結晶を用いた将来の測定や、光学ケル回転や超音波減衰などの補完的手法が必要であると提案している。