NMR/NQR and AC-susceptibility Studies in the Weyl Semimetal Superconductor 1T-MoTe$_2$ under Pressure

本研究は、圧力下でのNMR、NQR、および交流磁化率測定を組み合わせることで、Weyl半金属超伝導体である1T-MoTe$_2$が、低圧域ではBCS理論と一致する状態密度の圧力誘起的な増大を示すものの、高圧域ではヘーベル・スリッヒター・コヒーレンス・ピークの消失および非BCS型の上部臨界磁場の温度依存性を特徴とする、強結合で潜在的に非従来型の超伝導状態へと転移することを明らかにしている。

要約

MoTe2（モリブデン・テルル）という材料を、活気ある「都市」として想像してみてください。通常の状態では、この都市は少し混沌としていますが、高い圧力をかけてギュッと押しつぶすと、電気抵抗が全くなく流れる特別な種類の都市へと変貌します。これは超伝導と呼ばれるものです。

科学者たちは、この論文の中で、圧力をかけてどのようにして、そしてなぜこの都市が超伝導体になるのかを理解しようとしました。彼らは中を覗き見るために、主に2つの道具を使いました。一つはNMR（原子の「鼓動」を聴くための非常に敏感なラジオのようなもの）、もう一つはACサセプティビティ（交流磁化率）（都市が磁気の「風」に対してどのように反応するかをチェックするようなもの）です。

彼らが発見した物語を、簡単なパーツに分けて説明します。

1. 押しつぶすと状況は良くなる（単に人が増えるからではない）

通常、都市をより活発にしたい場合は、単に人を増やせばよいのです。物理学の用語で言えば、超伝導が起こるエネルギー準位に「電子」（人々）を増やすと、通常は超伝導温度（$T_c$）が上がります。

• 押しつぶしの前半（0 ～ 0.7 GPa）： 押しつぶし始めると、原子の「鼓動」が速まり、超伝導温度が上昇しました。これは古い標準的なルールブック（BCS理論と呼ばれます）と一致していました。それは、都市に人々を増やしているようなものでした。人が増えることで、より活動的になり、超伝導が向上したのです。
• 押しつぶしの後半（0.7 GPa 以上）： ここで奇妙なことが起こりました。押しつぶしを続けると、原子の「鼓動」は実際には遅くなっている（つまり、利用可能な電子が減っている）にもかかわらず、超伝導温度は上がり続けました。
  • 比喩： パーティーにおいて、DJが音量を下げてフロアの人数も減っているのに、音楽が大きくなり、ダンスがより激しくなっている様子を想像してください。何か別のものがパーティーを盛り上げているはずです！科学者たちは、標準的なルールブックを超えた、何か「磁性的」なもの（隠れたリズムや新しいタイプの相互作用のようなもの）が超伝導を助けているのではないかと示唆しています。

2. 都市のレイアウトは変わるが、ラジオは気づかない

この材料には、1T' と Td と呼ばれる2つの異なる「建築様式（フェーズ）」があります。圧力をかけると、都市はこのスタイルを切り替えます。

• 発見： 科学者たちは、テルル原子の声を聴くために「ラジオ（NMR）」を使用しました。都市の建物が完全に再編成されているにもかかわらず、ラジオのチューニングは変わりませんでした。
• 比喩： 都市が街路を完全に作り直し、グリッド状のレイアウトから円形レイアウトへと変更したとしても、地元のラジオ局の信号強度や周波数が全く変わらないようなものです。これは、「ラジオ波（磁気的相互作用）」が非常にタフであり、建物の形にはあまり関心がないことを教えてくれます。

3. 超伝導の「二段階」のダンス

高圧下で材料がついに超伝導体になったとき、科学者たちは原子がどのように冷却されていくかを観察しました。

• 発見： 単純で標準的な超伝導体では、原子が超伝導状態へと凍りつく直前に、活動の「スパイク（急上昇）」を示すのが一般的です（これをコヒーレンス・ピークと呼びます）。しかし、この材料にはそのスパイクは見られませんでした。代わりに、活動の**二段階のドロップ（低下）**が見られました。
• 比喩： ダンサーのグループを想像してください。単純なダンスでは、全員が全く同時に動きを止めます。しかし、この材料では、ダンサーが2つの異なるグループに分かれ、次々と順番に止まっていくのです。これは、超伝導が均一ではないことを示唆しています。まるで、同時に起きている2種類の異なる超伝導「ダンスフロア」があるかのようです（マルチギャップ状態）。

4. 「強結合」という結論

磁気の「風」が超伝導を止めるためにどれほど強くする必要があるかを測定することで、この材料が**強結合（strong-coupling）**システムとして振る舞うことがわかりました。

• 比喩： 電子を手を繋いで踊るダンサーだと考えてください。 「弱い」システムでは、彼らは緩く手を繋いでいます。しかし、この材料では、高圧下で彼らは非常に強く手を繋いでいます（強結合）。この固い握りが、超伝導を非常に頑丈にし、より高い温度や強い磁場に耐えられるようにしているのです。

まとめ

この論文は、MoTe2 が、押しつぶすことで超伝導体を生み出す非常に魅力的な材料であることを伝えています。

1. 最初は、押しつぶしは「通常」の方法（電子が増える＝超伝導が向上する）で機能します。
2. その後、押しつぶしは「謎めいた」方法で作動します。電子が不足しているときでも、何か別のもの（おそらく磁気的なもの）が超伝導を押し上げるのです。
3. この超伝導は複雑で、2つの異なる「ステップ」や「ギャップ」を伴っており、それが特殊な「非従来型」の超伝導体である可能性を示唆しています。

科学者たちは、進展はあったものの、この材料の「トポロジカル」な性質（特殊な電子の形状）が、この超伝導のダンスとどのように結びついているのかについて、まだ多くの未解決の問いがあると考えています。彼らは、完全な歌を聴き取るために、さらに低い温度、より高い圧力で「ラジオ」の音を聴き続ける必要があるのです。

技術概要

技術要約：圧力下におけるWeyl半金属超伝導体1T-MoTe$_2$のNMR/NQRおよびAC磁化率研究

問題と動機
本論文は、Weyl半金属である1T-MoTe$_2$において、圧力誘起による超伝導転移温度（$T_c$）の上昇を駆動する微視的なメカニズムを扱っている。MoTe$_2$は常圧のWeyl半金属相において超伝導を示すが（$T_c \approx 0.1$ K）、その極低温のため研究が極めて困難である。圧力の印加により、$T_c$は約2 GPaで約4 Kまで上昇する。しかし、この上昇の起源や、超伝導ペアリングの対称性（例：$s_{++}$ 対 $s_{+-}$）の性質については議論が続いている。本研究は、圧力下でのフェルミ準位近傍における低エネルギー状態密度（DOS）を調査し、それが$T_c$の上昇に与える影響を明らかにすることを目的としており、Weylフェルミオンの状態と超伝導秩序の両方にアクセス可能な実験的手法を用いている。

手法
著者らは、最大2.17 GPaまでの圧力下における1T-MoTe$_2$試料（多結晶粉末および単結晶の両方）に対し、以下のマクロおよびミクロな手法を組み合わせて用いた：

1. AC磁化率： $T_c$および上部臨界磁場（$H_{c2}$）を決定するために、NMRチューニング回路（RLC共振器）の共振周波数のシフトを通じて測定した。
2. 核磁気共鳴（NMR）および核四重極共鳴（NQR）：
   • $^{125}$Te NMR： 高圧下（最大2.17 GPa）および常圧下で実施。$^{125}$Teはスピン $I=1/2$ であるため、核四重極相互作用による複雑な影響を回避できる。測定項目には、ナイトシフト（$K$）および核スピン-格子緩和率（$1/T_1$）が含まれる。
   • $^{97}$Mo NQRおよび$^{95,97}$Mo NMR： 常圧（4.2 K）において粉末試料に対して実施し、共鳴周波数の特定および理論計算の検証を行った。
3. 第一原理計算： DOSおよび電場勾配（EFG）テンソルを計算するために、FPLOおよびWIEN2kコードを用いた密度汎関数理論（DFT）を用いた。これらの計算は、NQR信号の同定をサポートし、実験的な緩和率を解釈するための理論的基盤を提供した。

主な結果

• 超伝導パラメータと強結合：
  超伝導転移温度（$T_c$）および上部臨界磁場（$H_{c2}$）は、0.68、1.35、および2.17 GPaにおいて決定された。データはWerthamer-Helfand-Hohenberg（WHH）弱結合モデルから逸脱していた。代わりに、データは現象論的な関係式 $H_{c2}(T) = H_{c2}(0)[1 - T/T_c]^\alpha$ によって良好に記述された。2.17 GPaにおいて、フィッティングの結果、$H_{c2}(0) = 1.50$ T、$T_c = 3.81$ K、$\alpha = 1.1$ を得た。$\alpha > 1$ であること、および圧力に伴う $H_{c2}(0)$ の増加は、系が強結合超伝導領域に入っていることを示唆している。

• 状態密度（DOS）と$T_c$の相関：
  核スピン-格子緩和率を温度で除したもの（$1/T_1T$）は、常伝導状態でコルリガの関係に従った。

  • 低圧下（< 0.7 GPa）： $1/T_1T$ は圧力とともに増加した。これはフェルミ準位におけるDOS、$N(E_F)$ の増加を示している。この傾向は $T_c$ の上昇と一致しており、従来のBCSメカニズム（$T_c$ の上昇が $N(E_F)$ の増加によって駆動される）と整合している。
  • 高圧下（> 0.7 GPa）： コルリガの関係から推定された $N(E_F)$ は、わずかに減少し始めたが、それでも $T_c$ は上昇し続けた。この乖離は、従来のフォノン媒介によるBCSの描像を超えた要因（おそらくスピン揺らぎ）が、高圧下でのペアリングメカニズムに寄与していることを示唆している。

• 非従来型超伝導のシグネチャー：
  2.17 GPaにおける超伝導状態（物質がトポロジカルに自明な1T'相にある状態）において、$1/T_1T$ データは2つの明確な特徴を示した：

  1. $T_c$ 直上におけるコヒーレンス・ピークの欠如。
  2. $T_c$ 直下における $1/T_1T$ の二段階の減少。
     これらの観察結果は、非従来型超伝導およびマルチギャップ超伝導状態の潜在的なシグネチャーとして解釈され、これまでの$\mu$SRによる知見とも一致している。

• 構造相転移に対する不感性：
  圧力下で斜方晶 $T_d$ 相から単斜晶 $1T'$ 相への構造相転移が起こるにもかかわらず、$^{125}$Te NMRスペクトルにはこの転移やサイトの区別を示す兆候は見られなかった。これは、Teサイトにおける転送された超微細相互作用が、結晶対称性の変化やわずかな格子定数の変動に対して鈍感であることを示している。

• DFTの妥当性検証：
  実験による$^{97}$Mo NQR周波数およびNMR粉末パターンは、DFTの予測とよく一致しており、計算されたDOSおよびEFGパラメータの妥当性を裏付けた。計算により、$T_d$ 相におけるMoサイトの異なる局所環境が、NQRパラメータに有意な差をもたらさないことが確認された。

意義と主張
本論文は、1T-MoTe$_2$における圧力誘起超伝導の微視的な理解を提供すると主張している。主な貢献は以下の通りである：

1. 系が高圧下で強結合領域に入ることを確立したこと。
2. 初期の $T_c$ 上昇（約0.7 GPaまで）は増加したDOSを介した従来のBCSメカニズムに従うが、高圧下での継続的な $T_c$ 上昇は、磁気的な起源を持つ可能性のある追加的なペアリング寄与を暗示していることを示したこと。
3. 2.17 GPaにおける $1T'$ 相において、コヒーレンス・ピークの欠如および二段階の緩和挙動を通じて、非従来型かつマルチギャップ超伝導のシグネチャーを特定したこと。

著者らは、現在のデータは貴重な進展を提供しているものの、1T-MoTe$_2$における電子トポロジーと超伝導との関係は依然として未解決の問いであると結論付けている。彼らは、トポロジカル超伝導の実現を決定づけるためには、より広い圧力および温度範囲にわたる超伝導秩序パラメータの詳細な調査が必要であることを強調している。