Phonon-Localization-Driven Decoupling of Dual-Channel Transport for Record-Low Intrinsic Lattice Thermal Conductivity

열은 두 가지 뚜렷한 방식으로 고체 물질을 통해 이동하며, 이러한 이중성은 세계에서 가장 효과적인 열 절연체를 만들려는 과학자들을 오랫동안 고민하게 만들었습니다. 전기를 전도하지 않는 물질에서 열은 주로 결정을 구성하는 원자들의 진동을 통해 전달됩니다. 수십 년 동안 연구자들은 이 열을 막기 위해서는 달리는 선수의 경로에 장애물을 던지는 것과 마찬가지로, 이러한 진동을 가능한 한 많이 산란시켜야 한다고 믿었습니다. 그러나 물리학에 대한 더 깊은 이해는 더 복잡한 현실을 드러냈습니다. 이러한 원자 진동은 격자를 통해 튀어 다니는 작은 입자처럼 행동하기도 하고, 장벽을 뚫고 터널링할 수 있는 파동처럼 행동하기도 합니다. 문제는 입자 같은 움직임을 막기 위해 사용된 전략들이 종종 파동 같은 움직임을 의도치 않게 도와주어, 물질이 얼마나 차가워질 수 있는지에 대한 근본적인 한계를 만들어냈다는 점입니다. 이러한 경쟁은 최고의 절연체들이 이론적 최솟값에 도달하는 것을 방해해 왔으며, 가능한 것과 성취된 것 사이의 간극을 남겨두었습니다.

한 연구팀은 두 종류의 열 이동을 동시에 차단하는 물질을 설계함으로써 이 교착 상태를 깨뜨리는 방법을 찾아냈습니다. 길게 뒤틀린 사슬을 형성하는 특정 결정군에 집중함으로써, 그들은 이 구조 내의 원자들이 매우 단단하게 갇혀서 진동이 본질적으로 제자리에 얼어붙게 된다는 사실을 발견했습니다. '포논 국소화(phonon localization)'라고 알려진 이 현상은 진동이 너무 느려져서 입자로서 움직일 수도 없고, 파동으로서 터널링할 수도 없는 상태를 만들어냅니다. 그 결과, 이 물질은 열을 차단하는 기록적인 능력을 갖게 되었으며, 궁극의 열 절연체를 공학적으로 설계하기 위한 새로운 청사진을 제시합니다.

연구진은 인듐, 갈륨 또는 알루미늄을 셀레늄 및 요오드와 결합하여 만든 화합물 그룹에 초점을 맞추었습니다. 이 물질들은 독특한 구조를 형성합니다. 즉, 나선형 계단과 유사하게 꼬여 있는 원자들로 이루어진 긴 1차원 튜브 형태입니다. 이 튜브들은 서로 밀집되어 있지만, 튜브들을 서로 붙잡아 주는 힘은 종이 두 장 사이의 부드러운 끌림처럼 매우 약한 반면, 튜브 내부의 결합은 강력합니다. 이러한 구조적 배열은 무거운 원자의 존재와 결합하여 열을 가두기에 완벽한 폭풍을 만들어냅니다. 무거운 원자들은 느리게 움직이며, 튜브 사이의 약한 연결은 진동이 한 사슬에서 다음 사슬으로 쉽게 퍼지는 것을 방지합니다.

연구팀이 이 결정들의 거동을 시뮬레이션했을 때, 물질 내의 진동이 고도로 국소화된다는 것을 발견했습니다. 결정 속을 자유롭게 이동하는 대신, 진동은 에너지를 운반할 만큼 충분한 운동량을 얻지 못한 채 작은 영역 안에 갇혀 있었습니다. 이러한 구속은 이중적인 효과를 가져왔습니다. 첫째, 진동이 에너지를 운반할 만큼 충분히 빠르게 움직일 수 없었기 때문에 입자 형태의 열 흐름을 막았습니다. 둘째, 더욱 놀랍게도, 이는 파동 형태의 터널링 또한 막았습니다. 보통 복잡한 결정 내에서 진동들이 밀집되면 서로 겹치고 터널링하여, 입자 흐름이 차단된 상황에서도 열이 몰래 빠져나갈 수 있게 합니다. 하지만 이 뒤틀린 사슬들에서는 진동이 너무 국소화되어 있고 에너지 준위가 매우 뚜렷했기 때문에, 파동 형태의 터널링 또한 억제되었습니다. 일반적으로 서로 경쟁하거나 보완 관계에 있는 두 가지 열 전달 통로가 효과적으로 분리되어 동시에 억제된 것입니다.

시뮬레이션 수치는 놀랍습니다. 인듐 셀레나이드 요오드 화합물의 경우, 상온에서 사슬 사이를 흐르는 열은 단 0.198 W/m·K로 측정되었습니다. 이는 매우 낮은 수치이지만, 이와 관련된 화합물인 갈륨 셀레나이드 요오드와 알루미늄 셀레나이드 요오드의 결과는 더욱 놀랍습니다. 이 물질들은 상온에서 각각 0.086와 0.089 W/m·K까지 떨어지며 더 낮은 수치를 달성했습니다. 이를 이해하기 위해 비교하자면, 이 값들은 고체 결정이 가질 수 있는 최소한의 열 전도율이라는 이론적 한계에 근접할 정도로 매우 낮습니다. 심지어 900K의 고온에서도 이 물질들은 0.058 및 0.059 W/m·K로 떨어지며 절연 능력을 유지했습니다. 많은 물질이 저온에서는 열을 잘 차단하다가 온도가 높아지면 열을 더 많이 전도하기 시작하는 것과 달리, 이 결정들은 온도가 올라감에 따라 오히려 더 잘 절연되는 이례적인 행동을 보였습니다.

이러한 성공의 핵심은 물질의 구체적인 설계에 있습니다. 연구진은 무거운 원자와 사슬 사이의 약한 연결이 진동을 속도가 거의 없는 상태로 강제한다는 것을 보여주었습니다. 물리학 용어로, 진동이 얼마나 빨리 이동하는지를 설명하는 '군속도(group velocity)'가 거의 정지 상태로 감소한 것입니다. 이는 진동이 평탄한 에너지 밴드(flat energy bands)로 압축되어, 움직이거나 퍼질 공간이 없었기 때문에 발생했습니다. 연구팀은 전자 분포를 분석함으로써 이를 확인했는데, 전자가 사슬 내부에 단단히 묶여 있는 반면 사슬 사이에서는 완전히 느슨하고 퍼져 있는 것을 보여주었습니다. 이는 사슬들이 매우 약한 힘에 의해 결합되어 있어 진동이 갇힐 수 있음을 확인시켜 주었습니다.

이 연구는 가장 낮은 열전도율에 이르는 길이 단순히 결정을 더 복잡하게 만들거나 열을 산란시키기 위해 더 많은 불순물을 추가하는 데 있는 것이 아니라, 특정한 유형의 구속을 만드는 데 있다는 것을 시사합니다. 진동이 제자리에 머물도록 강제하는 물질을 설계함으로써, 과학자들은 어떤 형태로든 열이 이동하는 것을 막을 수 있습니다. 이 연구는 차원 구속(즉, 물질을 1차원 형태로 제한하는 것)이 단일 결정 내에서 이전에는 불가능하다고 여겨졌던 특성을 설계하는 데 어떻게 사용될 수 있는지에 대한 명확한 사례를 제공합니다. 이러한 발견은 오랫동안 열 절연을 제한해 온 근본적인 트레이드오프를 마침로 극복함으로써, 민감한 전자 기기를 열로부터 보호하거나 폐열을 전기로 변환하는 장치의 효율을 개선할 수 있는 새로운 방향을 제시합니다.