Phonon-Localization-Driven Decoupling of Dual-Channel Transport for Record-Low Intrinsic Lattice Thermal Conductivity

Wärme bewegt sich in festen Materialien auf zwei unterschiedliche Arten, eine Dualität, die Wissenschaftler schon lange vor Rätsel stellt, die versuchen, die effektivsten thermischen Isolatoren der Welt zu entwickeln. In Materialien, die keinen Strom leiten, wandert Wärme primär durch die Schwingungen der Atome, aus denen die Kristallstruktur besteht. Jahrzehntelang glaubten Forscher, dass wir die Wärme stoppen müssten, indem wir diese Schwingungen so stark wie möglich streuen, ähnlich wie man einem Läufer Hindernisse in den Weg stellt. Ein tieferes Verständnis der Physik hat jedoch eine komplexere Realität offenbart: Diese atomaren Schwingungen verhalten sich sowohl wie winzige Teilchen, die durch ein Gitter springen, als auch wie Wellen, die durch Barrieren tunneln können. Die Herausforderung bestand darin, dass die Strategien, die dazu dienten, die teilchenartige Bewegung zu stoppen, oft unbeabsichtigt die wellenartige Bewegung begünstigten, was eine fundamentale Grenze für die Kälte erreichte, die ein Material erreichen kann. Dieser Wettbewerb verhinderte, dass die besten Isolatoren ihr theoretisches Minimum erreichten, und hinterließ eine Lücke zwischen dem, was möglich ist, und dem, was erreicht wurde.

Ein Forschungsteam hat nun einen Weg gefunden, diesen Stillstand zu durchbrechen, indem es ein Material entwarf, das beide Arten der Wärmebewegung gleichzeitig stoppt. Durch die Konzentration auf eine spezifische Familie von Kristallen, die lange, verdrehte Ketten bilden, entdeckten sie, dass die Atome in diesen Strukturen so eng begrenzt werden, dass ihre Schwingungen im Wesentlichen an Ort und Stelle einfrieren. Dieses Phänomen, bekannt als Phononen-Lokalisierung, erzeugt einen Zustand, in dem die Schwingungen so träge sind, dass sie weder als Teilchen wandern noch als Wellen tunneln können. Das Ergebnis ist ein Material mit einer rekordverdächtigen Fähigkeit, Wärme zu blockieren, was einen neuen Bauplan für die Entwicklung der ultimativen thermischen Isolatoren bietet.

Die Forscher konzentrierten ihre Untersuchung auf eine Gruppe von Verbindungen, die aus Indium, Gallium oder Aluminium kombiniert mit Selen und Iod bestehen. Diese Materialien bilden eine einzigartige Architektur: lange, eindimensionale Röhren aus Atomen, die sich zu einer Helix verdrehen, ähnlich einer Wendeltreppe. Diese Röhren sind dicht gepackt, aber die Kräfte, die sie untereinander halten, sind unglaublich schwach, vergleichbar mit der sanften Anziehung zwischen zwei Blättern Papier, während die Bindungen innerhalb der Röhren stark sind. Diese strukturelle Anordnung, kombiniert mit der Anwesenheit schwerer Atome, schafft einen perfekten Sturm, um Wärme einzufangen. Die schweren Atome bewegen sich langsam, und die schwachen Verbindungen zwischen den Röhren verhindern, dass sich die Schwingungen leicht von einer Kette zur nächsten ausbreiten.

Als das Team das Verhalten dieser Kristalle simulierte, stellte es fest, dass die Schwingungen innerhalb des Materials hochgradig lokalisiert wurden. Anstatt sich frei durch den Kristall zu bewegen, blieben die Schwingungen in kleinen Regionen gefangen und konnten keinen Impuls gewinnen. Diese Eingrenzung hatte einen dualen Effekt. Erstens stoppte es den teilchenartigen Wärmefluss, da die Schwingungen schlichtweg nicht schnell genug wandern konnten, um Energie zu transportieren. Zweitens – und überraschenderweise – stoppte es auch das wellenartige Tunneln. Normalerweise können Schwingungen, wenn sie in einem komplexen Kristall zusammengedrängt sind, überlappen und durch einander hindurchtunneln, was es der Wärme ermöglicht, sich einzuschleichen, selbst wenn der Teilchenfluss blockiert ist. Aber in diesen verdrehten Ketten waren die Schwingungen so lokalisiert und die Energieniveaus so verschieden, dass auch das wellenartige Tunneln unterdrückt wurde. Die beiden Kanäle des Wärmetransports, die normalerweise miteinander konkurrieren oder sich gegenseitig kompensieren, wurden effektiv entkoppelt und gleichzeitig unterdrückt.

Die Zahlen aus ihren Simulationen sind beeindruckend. Für eine Verbindung namens Indiumselenidiodat wurde der Wärmefluss zwischen den Ketten bei Raumtemperatur mit nur 0,198 Watt pro Meter-Kelvin gemessen. Dies ist ein außergewöhnlich niedriger Wert, aber noch bemerkenswerter waren die Ergebnisse für die verwandten Verbindungen Galliumselenidiodat und Aluminiumselenidiodat. Diese Materialien erreichten noch niedrigere Werte von 0,086 bzw. 0,089 Watt pro Meter-Kelvin bei Raumtemperatur. Um dies einzuordnen: Diese Werte sind so niedrig, dass sie sich dem theoretischen Limit dessen nähern, wie wenig Wärme ein fester Kristall leiten kann. Selbst bei hohen Temperaturen von 900 Kelvin behielten diese Materialien ihre isolierende Wirkung bei, wobei die Werte auf 0,058 und 0,059 Watt pro Meter-Kelvin sanken. Dieses Verhalten ist ungewöhnlich, da viele Materialien, die Wärme bei niedrigen Temperaturen gut blockieren, bei höheren Temperaturen mehr Wärme leiten, aber diese Kristalle wurden mit steigender Temperatur immer besser darin, zu isolieren.

Der Schlüssel zu diesem Erfolg liegt im spezifischen Design des Materials. Die Forscher zeigten, dass die schweren Atome und die schwachen Verbindungen zwischen den Ketten die Schwingungen in einen Zustand zwangen, in dem sie fast keine Geschwindigkeit hatten. In der Sprache der Physik wurde die Gruppengeschwindigkeit, die beschreibt, wie schnell eine Schwingung reist, auf einen nahezu vollständigen Stillstand reduziert. Dies geschah, weil die Schwingungen in flache Energiebänder gepresst wurden, was bedeutete, dass sie keinen Raum hatten, um sich zu bewegen oder auszubreiten. Das Team bestätigte dies durch die Analyse der Elektronenverteilung, die zeigte, dass die Elektronen fest innerhalb der Ketten gebunden waren, aber zwischen ihnen völlig lose und weit verbreitet waren. Dies bestätigte, dass die Ketten durch sehr schwache Kräfte zusammengehalten wurden, was es den Schwingungen ermöglichte, gefangen zu bleiben.

Diese Arbeit legt nahe, dass der Weg zur niedrigstmöglichen thermischen Leitfähigkeit nicht in der Erhöhung der Komplexität von Kristallen oder dem Hinzufügen von mehr Verunreinigungen zur Streuung der Wärme liegt, sondern vielmehr in der Schaffung einer spezifischen Art der Eingrenzung. Indem Wissenschaftler Materialien entwerfen, in denen Schwingungen gezwungen werden, an Ort und Stelle zu bleiben, können sie die Bewegung von Wärme in jeder Form stoppen. Die Studie liefert ein klares Beispiel dafür, wie Dimensionsbeschränkung – die Beschränkung des Materials auf eine eindimensionale Form – genutzt werden kann, um Eigenschaften zu konstruieren, die zuvor in einem Einkristall als unerreichbar galten. Diese Erkenntnisse bieten eine neue Richtung für die Entwicklung von Materialien, die empfindliche Elektronik vor Hitze schützen oder die Effizienz von Geräten verbessern können, die Abwärme in Elektrizität umwandeln, indem sie schließlich den fundamentalen Zielkonflikt überwinden, der die thermische Isolierung so lange begrenzt hat.