Spin splitting without symmetry: a nearly compensated ferrimagnet and the origin of altermagnetism

고체 물질의 세계에서 전자는 전기와 자기를 전달하는 작은 메신저입니다. 금속이나 절연체를 통과할 때 이 전자들은 보통 두 가지 익숙한 방식으로 행동합니다. 일반적인 자석(예: 냉장고 자석)의 경우, 전자들은 스핀을 같은 방향으로 정렬하여 강력하고 통일된 자기력을 만들어냅니다. 반면 일반적인 반강자성체에서는 전자들이 서로 반대되는 스핀으로 짝을 지어 완벽하게 상쇄함으로써, 물질에 순 자기력이 전혀 남지 않게 합니다. 수십 년 동안 과학자들은 만약 스핀이 상쇄된다면 전자들의 에너지 준위 또한 동일할 것이며, 이로 인해 물질이 매우 특정한 방식으로 자기적 침묵 상태에 놓이게 될 것이라고 믿었습니다.

하지만 최근 새로운 부류의 물질들이 이 단순한 그림에 도전하고 있습니다. 알터자성체(altermagnets)라고 불리는 이 물질들은 반강자성체처럼 스핀이 상쇄되면서도, 여전히 두 스핀 방향 사이에 뚜렷한 에너지 차이를 보여줍니다. 이 숨겨진 에너지 분리는 미래 기술에 있어 매우 흥미로운데, 이는 더 빠르고 효율적인 전자 기기를 가능하게 할 수 있기 때문입니다. 오랫동안 지배적이었던 생각은 이 에너지 분리가 물질의 내부 대칭성, 즉 거울이 이미지를 반사하는 것과 같은 결정의 특정한 기하학적 배열에 의해 생성된다는 것이었습니다. 즉, 반대되는 스핀들을 연결하는 특별한 기하학적 규칙이 없다면 이러한 에너지 분리는 존재할 수 없다고 가정되었습니다.

성균관대학교의 한 연구자는 이 가정이 틀렸음을 입증했습니다. 가장 기본적인 저대칭 형태의 망간 산화물을 연구함으로써, 그는 에너지 분립이 결코 결정의 기하학적 규칙에서 오는 것이 아님을 발견했습니다. 대신, 그것은 전자 구름과 그 주변 원자들의 물리적 모양과 방향으로부터 발생합니다. 연구자는 결정 대칭이 분립을 만드는 것이 아니라, 단지 그것을 조직화할 뿐이라는 것을 발견했습니다. 이를 증명하기 위해 그는 자기 원자들은 정확히 그대로 유지하면서 주변의 산소 원자들만 약간씩 이동시키는 섬세한 실험을 수행했습니다. 이렇게 했을 때 에너지 분립은 거의 완전히 사라졌으며, 원래 크기의 아주 작은 파편 수준으로 붕괴되었습니다. 이는 분립이 결정 구조의 대칭성이 아니라, 원자들의 구체적인 배치에 의해 생성된다는 것을 입증했습니다.

이 연구는 알터자성체라는 물질을 살펴보는 것으로 시작됩니다. 알터자성체는 표준 자석과 반강자성체의 중간 지점에 위치합니다. 이 물질들은 원자들의 자기 모멘트가 상쇄되어 일반적인 의미에서의 자석처럼 작동하지 않습니다. 그럼에도 불구하고 전자들은 스핀 방향에 따라 명확한 에너지 분리를 보여줍니다. 이 분리는 균일하지 않으며, 전자가 물질을 통과할 때 변화하며 에너지 변화가 네 잎 클로버 모양처럼 보이는 패턴을 만들어냅니다. 과학자들은 이 패턴이 결정의 대칭성, 특히 두 세트의 반대 스핀을 연결하는 회전이나 거울 반사의 직접적인 결과라고 생각했습니다. 그들은 만약 그 대칭성을 제거하면 에너지 분립이 사라질 것이라고 믿었습니다.

이를 테스트하기 위해 연구자는 삼사정계(triclinic)라고 알려진 가장 낮은 대칭성을 가진 결정계를 활용했습니다. 이 시스템에는 거울도, 회전도, 한 부분과 다른 부분을 연결하는 중심점도 없습니다. 이는 모든 원자가 이웃에 대해 고유한 위치를 갖는 구조입니다. 연구자는 이 삼사정계 상태의 망간 산화물 모델을 구축했는데, 여기서 두 개의 자기 망간 원자는 서로 다르며 어떤 대칭 규칙으로도 연결되지 않았습니다. 이들을 연결하는 대칭성이 없음에도 불구하고, 계산 결과 전자들은 물질 전체에 걸쳐 강한 에너지 분립을 나타냈습니다. 이는 기존의 관점에 따르면 대칭성이 없다면 분립도 존재할 수 없어야 했기에 매우 놀라운 결과였습니다.

연구자는 여기서 한 걸음 더 나아가 실제로 무엇이 분립을 일으키는지 확인했습니다. 그는 자기 망간 원자들은 정확히 제자리에 두되, 주변의 산소 원자들을 정교하게 움직였습니다. 그는 이 산소 원자들을 약간 이동시켜 두 망간 사이의 완벽한 대칭 중심을 만들었으며, 사실상 결정을 더 대칭적인 구조로 변모시켰습니다. 이렇게 했을 때, 저대칭 버전에서 존재했던 강한 에너지 분립은 붕괴되었습니다. 그것은 원래의 약 100분의 1 수준으로 줄어들어 사실상 사라졌습니다. 이 결과는 결정적인 것이었습니다. 바뀐 것은 오직 산소 원자의 물리적 배치뿐이었습니다. 자기 원자들은 그대로였고 대칭성은 오히려 증가했음에도 불구하고, 에너지 분립은 사라졌습니다.

이 실험은 에너지 분립이 결정의 대칭성으로부터 받는 선물이 아님을 드러냈습니다. 대신, 그것은 자기 궤도(magnetic orbitals), 즉 전자 구름의 특정한 모양과 방향, 그리고 그것들을 붙잡고 있는 주변 리간드(이 경우에는 산소 원자)의 배치에 의해 생성됩니다. 연구자는 산소 원자들이 망간 주위에 왜곡된 케이지를 만든다고 설명했습니다. 이 왜곡은 전자 구름에 특정한 방향이나 모양을 부여합니다. 이렇게 형성된 구름들이 두 종류의 스핀에 대해 서로 다르게 배치될 때, 전자들이 원자 사이를 이동하는 방식에 차이를 만들어내어 에너지 분립을 유발합니다. 결정의 대칭성이 존재한다면, 그것은 단지 이 이미 존재하는 분립을 예측 가능한 패턴으로 배열할 뿐입니다. 대칭성이 없다면 분립은 여전히 존재하지만, 조직되지 않고 무질서한 상태가 됩니다.

논문은 대칭성이 역할을 하지만, 그것이 이전에 생각했던 것과는 다른 역할임을 명확히 합니다. 대칭성은 '조직자' 역할을 합니다. 대칭성은 에너지 분립이 특정 방향에서 zero가 되도록 강제하여, 에너지 차이가 사라지는 보이지 않는 벽인 마디 평면(nodal planes)을 만들 수 있습니다. 또한 대칭성은 분립이 높은 대칭성을 가진 물질에서 보이는 네 잎 클로버 모양과 같은 특정 패턴을 따르도록 보장할 수 있습니다. 그러나 대칭성은 아무것도 없는 상태에서 분립을 만들어낼 수는 없습니다. 만약 근본적인 원자 및 궤도의 배치가 필요한 차이를 제공하지 않는다면, 대칭성은 조직할 대상이 없으므로 분립은 나타나지 않습니다. 연구자는 대칭성이 존재하는 물질에서, 실제로 에너지를 생성하는 것은 원자의 배치라는 점을 보여주었습니다.

이 발견은 과학자들이 새로운 물질을 어떻게 찾아야 하는지에 대한 관점을 변화시킵니다. 연구자들은 이제 특정 대칭 형상을 가진 결정만을 찾는 대신, 자기 원자와 주변 리간드의 물리적 배치에 집중해야 합니다. 이 연구는 매우 낮은 대칭성을 가진 물질, 혹은 대칭성이 전혀 없는 물질에서도 궤도 배치가 적절하다면 이러한 에너지 분립이 일어날 수 있음을 시사합니다. 이는 기술적 용도로 사용될 수 있는 물질의 범위를 훨씬 넓혀줍니다. 연구자는 조직된 알터자성체와 조직되지 않은 완전 보상 페리자성체(ferrimagnet) 사이의 관계를 하나의 연속적인 스펙트럼의 양 끝단으로 설명합니다. 한쪽 끝은 분립을 조직하는 대칭성을 가지고 있고, 다른 쪽 끝은 대칭성이 없어 분립이 가공되지 않은 형태 그대로 존재하는 것입니다.

이 연구는 왜 이 발견이 그토록 오랫동안 간과되었는지에 대해서도 다룹니다. 과학계는 대체로 대칭성이 없는 물질은 이러한 종류의 스핀 분립을 보이지 않거나, 설령 보이더라도 규칙이 없어서 발생하는 사소한 결과일 것이라고 가정해 왔습니다. 이는 가장 기본적인 사례들을 무시하게 만든 사각지대를 만들었습니다. 삼사정계 사례를 조사함으로써, 연구자는 이 현상의 진정한 기원을 밝혀냈습니다. 그는 궤도의 배치가 주요 동력이며, 대칭성은 부차적이라는 것을 보여주었습니다. 이러한 구분은 매우 중요한데, 이는 이러한 물질을 찾는 데 있어 단순히 특정 결정 클래스를 보는 것이 아니라, 원자들이 어떻게 채워져 있고 그 전자 구름이 어떤 모양을 갖추는지에 대한 미시적 세부 사항에 집중해야 함을 의미하기 때문입니다.

결론적으로, 이 연구는 이러한 자기 물질을 이해하는 명확하고 체계적인 방법을 제공합니다. 연구는 첫 번째 질문이 '배치가 분립을 허용하는가', 두 번째가 '어떤 대칭 연산이 스핀을 연결하는가', 세 번째가 '그 연산이 분립을 어떻게 형성하는가'라는 위계 구조를 확립합니다. 연구자는 배치가 근원(source)이고, 대칭성은 편집자(editor)라는 것을 발견했습니다. 이 통찰은 오래된 오해를 바로잡을 뿐만 아니라, 차세대 자기 물질을 설계하기 위한 실질적인 가이드를 제공합니다. 결정의 대칭성에 의존하는 대신 원자의 물리적 배치를 조절함으로써 에너지 분립을 제어할 수 있다는 능력은 재료 과학에 새롭고 강력한 도구를 선사합니다. 이 연구 결과는 앞으로 나아갈 길이 단순히 기하학적 규칙을 따르는 것이 아니라, 원자와 그 전자 구름이 어떻게 상호작용하는지에 대한 미묘하고 물리적인 세부 사항을 이해하는 데 있음을 시사합니다.