Radiation Protection: the experience of the Integrated Laboratory of Radioactivity Measurement and Monitoring of the ENEA Radiation Protection Institute

기술 요약: ENEA 통합 연구소의 방사선 방호 경험

문제 및 배경
본 논문은 원자력 및 연구 환경에서 근무하는 인력과 잠재적인 대규모 사고 발생 시 일반 인구에 대한 내부 방사능 오염을 정확하게 모니터링해야 하는 중대한 필요성을 다룹니다. ENEA 방사선 방호 연구소(IRP)는 이탈리아의 살루지아(Saluggia), 카사차(Casaccia), 트리사이아(Trisaia)에 위치한 세 곳의 센터를 아우르는 통합 방사능 모니터링 및 측정 실험실(IRP-MIR)을 통해 이를 관리합니다. 핵심 과제는 복잡한 생물학적 매질(주로 소변 및 대변)과 환경 시료 내의 다양한 핵종을 정밀하게 정량화하는 것입니다. 구체적인 어려움으로는 화학적 분리가 필요한 특정 액티나이드의 저에너지 방출, 삼중수소의 서로 다른 형태(자유 삼중수소와 유기 결합 삼중수소)의 구분, 그리고 비상시 신속한 스크리닝 능력 확보 등이 있습니다. 연구소의 임무는 유럽의 최첨단 표준 및 국제 규제 요구 사항을 충족하는 신뢰할 수 있는 선량 평가 및 기술 서비스를 제공하는 것입니다.

방법론
연구소는 특정 핵종 및 시료 유형에 맞춤화된 일련의 물리-화학적 및 방사화학적 기술을 사용합니다:

• 액티나이드 및 폴로늄 (알파 분광법): 플루토늄($^{238}\text{Pu}$, $^{239+240}\text{Pu}$), 아메리슘($^{241}\text{Am}$), 폴로늄($^{210}\text{Po}$) 분석을 위해 연구소는 소변 및 대변 분석을 활용합니다. 시료를 광물화 및 가용화한 후, 특정 레진을 이용한 음이온 교환 크로마토그래피로 분리합니다. 화학적 수율을 평가하기 위해 내부 표준 물질($^{242}\text{Pu}$, $^{243}\text{Am}$)을 사용합니다. 정제된 동위원소는 전기도금 후 600,000초 동안 고해상도 알파 분광법으로 측정됩니다. $^{210}\text{Po}$에 대한 특정 방법은 90°C 미만의 온도에서 광물화한 후 은 디스크 위에 자발적 침착을 유도하는 과정을 포함합니다.
• 스트론튬-90 (베타 계측): $^{90}\text{Sr}$의 분리는 광물화 후 선택적 레진(1.0 M 4,4'(5')-di-t-butylcyclohexane[18]crown-6 in 1-octanol)을 이용한 추출 과정을 거칩니다. 이 방법은 $^{90}\text{Sr}$을 그 딸핵종인 $^{90}\text{Y}$로부터 분리할 수 있게 합니다. 활성도는 체렌코프 효과를 통한 $^{90}\text{Y}$의 성장 측정 또는 침전물의 직접적인 베타 계측을 통해 결정됩니다. 비상시를 위한 신속 스크리닝 프로토콜은 30 mL 알리쿼트를 사용하여 최대 10개의 시료를 동시에 측정할 수 있도록 $^{90}\text{Sr}$을 침전시키는 방식을 포함합니다.
• 삼중수소($^3\text{H}$) 및 탄소-14($^{14}\text{C}$): 두 핵종 모두 액체 섬광 계측법(LSC)을 사용하여 측정됩니다. 삼중수소의 경우, 퀜칭(quenching) 현상을 방지하기 위해 활성 탄소를 사용하여 소변 시료의 색을 제거합니다. 연구소는 증류를 통해 분리함으로써 삼질수(tritiated water)와 유기 결합 삼중수소(OBT)를 구분합니다. $^{14}\text{C}$의 경우, 소변 색상으로 인한 효율 저하를 보정하기 위해 퀜칭된 표준 물질을 이용한 검정 곡선을 사용합니다.
• 우라늄 및 토륨 동위원소: $^{234}\text{U}$, $^{235}\text{U}$, $^{238}\text{U}$, $^{232}\text{Th}$의 결정은 헬륨 충돌 셀을 갖춘 유도 결합 플라즈마 질량 분석법(ICP-MS)을 사용하여 수행됩니다. 이를 통해 매우 낮은 검출 한계( $^{238}\text{U}$의 경우 0.1 ppt)로 동위원소 비율 결정 및 정량이 가능합니다. 시료 전처리는 최소한으로 이루어지며, 종종 희석만으로 충분합니다.

주요 기여 및 결과
본 논문은 PROCORAD® 협회에서 주관하는 국제 숙련도 시험 참여를 통해 4년간(2022~2025년)의 연구소 성과를 상세히 기술합니다. 결과는 여러 사이트와 핵종에 걸친 연구소의 역량을 입증합니다:

• 전반적인 성과: 연구소는 삼중수소, 우라늄, 플루토늄, 폴로늄, 액티나이드 및 생물학적 시료 내 스트론튬 분석을 포함하여 다양한 항목에서 PROCORAD로부터 "TOP Lab" 명예상을 받았습니다.
• 편향(Bias) 분석:
  • 소변 내 액티나이드: 살루지아 및 카사차 연구소의 편향은 일반적으로 10% 미만이었으며, 간헐적으로 나타난 높은 편차는 스펙트럼 분해능 문제에 기인했습니다.
  • 대변 내 액티나이드: 편향은 통상 10~15% 범위였으며, 피크 확산이 추적자 구분에 영향을 미칠 때 가끔 더 높아졌습니다.
  • 폴로늄: 2023년에는 우수한 편향(0~2%)을 보였으나, 이후 몇 년간은 추적자 정확도와 연관되어 약 10%까지 상승했습니다.
  • 스트론튬-90: 트리사이아 연구소가 원자 흡수 분광법을 사용하여 수율을 결정함으로써 8% 미만(평균 6%)의 가장 우수한 편향 결과를 달able 했습니다. 카사차와 살루지아는 수율 평가 방법론(ICP-MS vs 원자 흡수)의 차이로 인해 약간 더 높은 평균 12%의 편향을 보였습니다.
  • 삼중수소: 총 삼중수소에 대해서는 낮은 편향이 관찰되었으나, 유기 결합 삼중수소(OBT)는 OBT를 분리하기 위해 사용된 차감법의 불확도 전파로 인해 더 높은 편향을 보였습니다.
  • 탄소-14: 편향은 낮게 유지되었으며 평균 3~4%였습니다.
  • 우라늄 동위원소: 질량 및 방사능 결정에 대한 편향은 일반적으로 10% 미만이었으며, 종종 5% 미만이었습니다. 특정 연도의 높은 편차는 시료의 불균질성 때문이었으나, 허용 가능한 Z-점수 범위 내에 있었습니다.

의의 및 주장
본 논문은 숙련도 시험에서의 지속적인 만족스러운 결과가 IRP-MIR 실험실의 역량, 정확성 및 신뢰성을 입증한다고 주장합니다. 저자들은 이러한 상호 비교 시험이 시료 준비 및 처리 과정을 최적화할 수 있는 영역을 식별하는 데 도움을 주는 지속적 개선 메커니즘 역할을 한다고 강조합니다. 이 연구의 의의는 이탈리아 내에서 방사능 측정 및 제어를 위한 다양한 요구를 충족할 수 있는 독보적인 시설로서 IRP-MIR을 확립하는 데 있습니다. 높은 표준을 유지하고 측정 불확도를 줄임으로써, 연구소는 인구의 안전을 보장하고 ICRP, ICRU, IAEA 및 ISO와 같은 기관이 설정한 국제 표준에 부합하는 ENEA의 전략적 목표를 지원합니다.