Radiation Protection: the experience of the Integrated Laboratory of Radioactivity Measurement and Monitoring of the ENEA Radiation Protection Institute

Technische Samenvatting: Ervaring met stralingsbescherming van het geïntegreerde laboratorium van ENEA

Probleem en Context
Het artikel behandelt de kritieke noodzaak voor nauwkeurige monitoring van interne radioactieve contaminatie bij personeel dat werkzaam is in nucleaire en onderzoeksomgevingen, evenals bij de algemene bevolking tijdens potentiële grootschalige incidenten. Het ENEA Instituut voor Stralingsbescherming (IRP) beheert dit via zijn Geïntegreerde Laboratorium voor Monitoring en Meting van Radioactiviteit (IRP-MIR), dat gevestigd is op drie centra in Italië: Saluggia, Casaccia en Trisaia. De kernuitdaging ligt in de precieze kwantificering van een grote verscheidenheid aan radionucliden in complexe biologische matrices (voornamelijk urine en feces) en milieumonsters. Specifieke moeilijkheden omvatten de laagenergetische emissies van bepaalde actiniden die chemische scheiding vereisen, het onderscheid tussen verschillende vormen van tritium (vrij versus organisch gebonden), en de noodzaak van snelle screeningsmogelijkheden tijdens noodsituaties. De opdracht van het laboratorium is het leveren van betrouwbare dosimetrie en technische diensten die voldoen aan de Europese state-of-the-art standaarden en internationale regelgevende vereisten.

Methodologie
Het laboratorium maakt gebruik van een reeks fysisch-chemische en radiochemische technieken die zijn afgestemd op specifieke radionucliden en monstertypen:

• Actiniden en Polonium (Alfa-spectrometrie): Voor plutonium ($^{238}\text{Pu}$, $^{239+240}\text{Pu}$), americium ($^{241}\text{Am}$) en polonium ($^{210}\text{Po}$) gebruikt het laboratorium urine- en fecesanalyse. Monsters worden gemineraliseerd en gesolubiliseerd, gevolgd door scheiding middels anionuitwisselingschromatografie met specifieke harsen. Interne standaarden ($^{242}\text{Pu}$, $^{243}\text{Am}$) worden gebruikt om de chemische opbrengst te evalueren. De gezuiverde isotopen worden elektrogeplateerd en gemeten via hoog-resolutie alfa-spectrometrie gedurende 600.000 seconden. Een specifieke methode voor $^{210}\text{Po}$ omvat spontane depositie op zilveren schijven na mineralisatie bij temperaturen onder de 90°C.
• Strontium-90 (Bèta-telling): De scheiding van $^{90}\text{Sr}$ omvat mineralisatie gevolgd door extractie met een selectieve hars (1.0 M 4,4'(5')-di-t-butylcyclohexaan[18]kroon-6 in 1-octanol). De methode maakt de scheiding van $^{90}\text{Sr}$ van de dochterisotoop $^{90}\text{Y}$ mogelijk. De activiteit wordt bepaald door ofwel de $^{90}\text{Y}$-ingroei te meten via het Cherenkov-effect, ofwel door directe bèta-telling van het neerslag. Een snel screeningsprotocol voor noodsituaties omvat het neerslaan van $^{90}\text{Sr}$ uit 30 mL aliquotten voor simultane meting van tot tien monsters.
• Tritium ($^3\text{H}$) en Koolstof-14 ($^{14}\text{C}$): Beiden worden gemeten met behulp van vloeistofscintillatie-telling (LSC). Voor tritium worden urine monsters gedeactiveerd met actieve kool om quenching te voorkomen. Het laboratorium onderscheidt tritiated water van organisch gebonden tritium (OBT) door ze via distillatie te scheiden voordat er geteld wordt. Voor $^{14}\text{C}$ wordt een kalibratiecurve met gekalibreerde standaarden gebruikt om het verlies aan efficiëntie door urinekleur te corrigeren.
• Uranium- en Thoriumisotopen: Bepaling van $^{234}\text{U}$, $^{235}\text{U}$, $^{238}\text{U}$ en $^{232}\text{Th}$ wordt uitgevoerd met Inductief Gekoppeld Plasma Massaspectrometrie (ICP-MS) met een Helium Collision Cell. Dit maakt isotopische ratio-bepaling en kwantificering mogelijk met zeer lage detectiegrenzen (0.1 ppt voor $^{238}\text{U}$). De monsterbehandeling voorafgaand aan de analyse is minimaal en vereist vaak alleen verdunning.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten
Het artikel beschrijft de prestaties van het laboratorium over een periode van vier jaar (2022–2025) door deelname aan internationale intercomparatie-oefeningen georganiseerd door de PROCORAD® Associatie. De resultaten demonstreren de competentie van het laboratorium over meerdere locaties en radionucliden:

• Algemene Prestaties: De laboratoria ontvingen "TOP Lab" erebedankjes van PROCORAD voor diverse analyses, waaronder tritium, uranium, plutonium, polonium, actiniden en strontium in biologische monsters.
• Bias-analyse:
  • Actiniden in urine: De bias was over het algemeen lager dan 10% voor de laboratoria in Saluggia en Casaccia, met geïsoleerde hogere afwijkingen toegeschreven aan spectrale resolutieproblemen.
  • Actiniden in feces: De bias lag doorgaans tussen de 10–15%, soms hoger door pieverbreding die de onderscheiding van tracers beïnvloedde.
  • Polonium: Er werd een uitstekende bias (0–2%) waargenomen in 2023, met waarden die in de daaropvolgende jaren stegen naar ongeveer 10%, mogelijk gerelateerd aan de nauwkeurigheid van de tracer.
  • Strontium-90: Het Trisaia-laboratorium behaalde de beste resultaten met een bias onder de 8% (gemiddeld 6%), waarbij atomaire absorptie werd gebruikt voor de bepaling van de opbrengst. Casaccia en Saluggia vertoonden een iets hogere bias (gemiddeld 12%), toegeschreven aan methodologische verschillen in de evaluatie van de opbrengst (ICP-MS versus atomaire absorptie).
  • Tritium: Er werd een lage bias waargenomen voor totaal tritium, terwijl organisch gebonden tritium (OBT) een hogere bias vertoonde, waarschijnlijk door onzekerheidspropagatie van de aftrekmethode die wordt gebruikt om OBT te isoleren.
  • Koolstof-14: De bias bleef laag, met een gemiddelde van 3–4%.
  • Uraniumisotopen: De bias voor massa- en activiteitsbepaling was over het algemeen lager dan 10%, vaak zelfs onder de 5%. Hogere afwijkingen in specifieke jaren werden toegeschreven aan monsterinhomogeniteit, maar bleven binnen de aanvaardbare Z-score limieten.

Betekenis en Claims
Het artikel beweert dat de consistente bevredigende resultaten in bekwaamheidstests de competentie, nauwkeurigheid en betrouwbaarheid van de IRP-MIR laboratoria valideren. De auteurs benadrukken dat deze intercomparatie-oefeningen dienen als een mechanisme voor continue verbetering, wat helpt bij het identificeren van gebieden voor het optimaliseren van de monsterbereiding en -behandeling. De betekenis van dit werk ligt in de vestiging van het IRP-MI als een unieke faciliteit in Italië, in staat om diverse behoeften voor radioactiviteitsmeting en -controle te vervullen. Door hoge standaarden te handhaven en meetonzekerheden te verminderen, waarborgt het laboratorium de veiligheid van de bevolking en ondersteunt het de strategische doelstellingen van ENEA op het gebied van stralingsbescherming, in lijn met de internationale standaarden vastgesteld door instanties zoals ICRP, ICRU, IAEA en ISO.