149 papers
Deze studie introduceert Compositional Probe Decomposition (CPD) om aan te tonen dat taakalignatie, meer dan de modelarchitectuur, bepaalt in hoeverre atomaire foundation models geometrische en compositie-informatie lineair ontkoppelen, waarbij symmetrie-gebaseerde routepatronen en een waarschuwing tegen niet-lineaire probes worden geïdentificeerd.
Deze studie combineert geavanceerde machine learning en de 'goudstandaard' CCSD(T)-elektronenstructuurtheorie om de vrije energie van ionenparen van CaCO₃ in water nauwkeurig te voorspellen, waarmee eindelijk kwantitatieve overeenstemming met experimenten wordt bereikt en de initiële associatiemechanismen volledig in kaart worden gebracht.
Dit artikel introduceert een operationeel raamwerk met taakspecifieke kwantitatoren om de maximale invloed van kwantumbronnen op chemische dynamica te meten, wat leidt tot nieuwe snelheidslimieten en een decompositie van open systeem-dynamica voor het diagnosticeren van kwantumeffecten in moleculaire processen.
Dit artikel presenteert een numeriek exacte MPS-HEOM-methode die aantoont dat in moleculaire polariton-systemen de tijdschalen van fononen en dynamische wanorde bepalen hoe groot het systeem moet zijn om het thermodynamische limiet te bereiken, doordat ze collectief gedrag onderdrukken en donkere toestanden activeren.
Dit artikel introduceert een machine-learningframework dat de twee-elektronen gereduceerde dichtheidsmatrix leert om nauwkeurige, opgekoppelde-koppelingskwaliteit elektronische structuren en krachten te voorspellen voor complexe moleculaire systemen, zoals glucose in water, tegen een kostprijs die vergelijkbaar is met Hartree-Fock-berekeningen.
Dit artikel beschrijft de constructie van nauwkeurige *ab initio* adiabatische potentie-energieoppervlakken en niet-adiabatische koppelings termen voor de vier laagste singlettoestanden van ozon, waarbij gebruik wordt gemaakt van geavanceerde multi-referentie methoden om dissociatie-energieën, vibratiefrequenties en conische doorsnijdingen nauwkeurig te modelleren.
Dit artikel beschrijft paces, een op GPU's gebaseerde parallelle methode voor het berekenen van kwantumdynamica door een co-evoluerend beperkt deelruimte te construeren via herhaalde toepassing van de Hamiltoniaan, wat wordt gevalideerd aan de hand van het Holstein-model en vergeleken met matrix-product-toestanden.
Dit onderzoek onthult dat halide-segregatie in metaalhalide-perovskieten wordt gedreven door thermodynamische factoren waarbij bromide-ionen de voorkeur geven aan oppervlakteposities en foto-genererde gaten de oxidatie van jodide versnellen, wat leidt tot een defect-thermodynamisch raamwerk voor het ontwerpen van stabiele mengsels.
Deze studie introduceert en analyseert Mixture-of-Experts-architecturen voor machine learning interatomische potentialen, waarbij een element-wise routing-strategie met niet-lineaire experts en gedeelde experts leidt tot state-of-the-art nauwkeurigheid en chemisch interpreteerbare specialisatie.
Dit artikel introduceert een hybride quantum-classiek algoritme dat de meetkosten voor elektronische-structuursimulaties verlaagt door de Hamiltoniaan klassiek te diagonaliseren via sequentiële Givens-rotaties in het Heisenberg-beeld, waardoor de quantumwerklast wordt beperkt tot een klein, vast aantal metingen per iteratie.
Dit artikel presenteert berekeningen die aantonen dat de $2^1A_g$-donkere toestand van polyenen voor ongeveer 75% uit tripletparen bestaat, wat belangrijke implicaties heeft voor het mechanisme van singletfissie.
Dit overzichtspaper bespreekt de theoretische en experimentele vooruitgang in het onderzoek naar trions in tweedimensionale halfgeleiders, met name de invloed van de diëlektrische omgeving, anisotropie en externe velden op hun structuur en stabiliteit.
Dit artikel onthult een tot nu toe onbekend mechanisme waarbij interatomaire en intermoleculaire Coulomb-verval (ICD) efficiënt optreedt in atomaire en moleculaire gassen, ondanks de grote onderlinge afstanden, wat de toepassingsmogelijkheden van dit ultrafast proces aanzienlijk uitbreidt.
Deze studie toont aan dat het vertragen van de polarisatieoverdracht in SABRE met behulp van specifieke NMR-pulssequenties de hyperpolarisatieopbrengst kan verhogen, vooral bij systemen met hogere magnetische inequivalentie en lagere chemische uitwisselingsnelheden.
Deze paper introduceert een symmetriegebaseerde perturbatietheorie (SBPT) voor elektronische structuurberekeningen die, door een referentie-Hamiltoniaan met extra symmetrieën te kiezen, de rekenkosten verlaagt en een robuuste uitbreiding biedt van bestaande meer-referentie methoden voor zowel klassieke als quantumcomputing-toepassingen.
Deze paper introduceert NATPS, een nieuwe methode die de Mapping Approach to Surface Hopping (MASH) combineert met transition path sampling om via een deterministische en tijdsomkeerbare dynamica efficiënt reactieve trajecten voor zeldzame niet-adiabatische gebeurtenissen te genereren.
Deze studie toont aan dat het meenemen van kwantumeffecten van atoomkernen in ab-initio berekeningen de elektronendichtheid in kristallijn LiH en LiD aanzienlijk corrigeert, wat leidt tot een betere overeenkomst met experimentele gegevens en de beperkingen van de Born-Oppenheimer-benadering voor materialen met lichte elementen bevestigt.
Dit artikel presenteert een niet-empirische meta-GGA-dichtheidsfunctionaal die de Laplacian van de elektronendichtheid incorporeert om de zelfinteractiefout in één-elektronssystemen zoals H₂⁺ aanzienlijk te verminderen en zo nauwkeurigere bindingsenergieën te bereiken dan bestaande semilokale benaderingen.
In dit paper presenteert de auteur een nieuwe, intuïtieve weergave van het periodiek systeem, genaamd "Pairs and Squares", die gebruikmaakt van het feit dat het aantal orbitalen op elk atoomenergieniveau een volledig kwadraat is om een regelmatiger indeling te creëren dan de huidige presentaties.
Dit artikel introduceert DOTA, een deep learning-model dat orbital-interacties benut om adsorptie-energieën in oppervlaktechemie met chemische nauwkeurigheid te voorspellen, waardoor de afhankelijkheid van schaarse hoogwaardige trainingsdata wordt verminderd en de 'CO-puzzel' wordt opgelost.