Entangled biphoton enhanced double quantum coherence signal as a probe for cavity polariton correlations in presence of phonon induced dephasing

In de microscopische wereld van de fotosynthese absorberen planten en bacteriën niet simpelweg zonlicht; ze vangen het op als een golf van energie die zich verspreidt over een netwerk van moleculen. Deze netwerken, bekend als kwantumaggregaten, werken als een team van arbeiders die een emmer water in een lijn doorgeven. De efficiëntie van dit proces hangt af van hoe goed de energie "in de pas" blijft terwijl deze beweegt, een eigenschap die wetenschappers coherentie noemen. De omgeving is echter luidruchtig. Het constante trillen van atomen, aangedreven door warmte, werkt als een menigte die tegen de arbeiders aanbotst, waardoor ze hun ritme verliezen en de energie op één plek blijft steken. Dit verlies van ritme wordt dephasering genoemd. Decennialang hebben wetenschappers geprobeerd te begrijpen hoe ze deze energie efficiënt kunnen laten stromen, zelfs in het aangezicht van dergelijk lawaai. Onlangs is er een nieuw hulpmiddel opgekomen: het plaatsen van deze moleculaire netwerken in een optische caviteit, een piepklein spiegeltje dat licht gevangen houdt. Deze opstelling creëert een hybride staat waarin licht en materie mengen, wat de energie potentieel sneller of verder kan laten bewegen. Maar om precies te zien hoe deze menging werkt, vooral in de fracties van een seconde voordat het lawaai het signaal verpest, hebben onderzoekers een manier nodig om het systeem te beproeven die scherper en gevoeliger is dan welke laser dan ook die zij tot nu toe hebben gebruikt.

Een team van onderzoekers aan het Max Planck Instituut voor de Structuur en Dynamica van Materie en het Flatiron Institute heeft een nieuwe manier voorgesteld om naar deze systemen te kijken. In plaats van standaard laserpulsen te gebruiken, stellen zij voor om paren verstrengelde fotonen te gebruiken. Dit zijn paren lichtdeeltjes die onlosmakelijk met elkaar verbonden zijn en een connectie delen die de klassieke fysica tart. Wanneer er één wordt gemeten, is de toestand van de andere direct bekend, ongeacht de afstand. De onderzoekers ontwierpen een theoretisch experiment om te zien hoe deze verstrengelde paren interageren met een fotosynthetisch complex dat in een caviteit is gevangen. Hun doel was om te observeren hoe de energie beweegt tussen verschillende excitatie-niveaus, waarbij ze specifiek kijken naar de vluchtige momenten waarop het systeem twee eenheden energie tegelijkertijd vasthoudt. In hun simulaties ontdekten ze dat het gebruik van deze verstrengelde paren wetenschappers in staat stelt details te zien die volledig onzichtbaar zijn voor traditionele methoden. Het verstrengelde licht fungeert als een supergevoelige sonde, in staat om onderscheid te maken tussen verschillende soorten energietoestanden, zelfs wanneer het systeem wordt verstoord door het trillen van atomen.

De onderzoekers concentreerden zich op een specifiek type signaal genaamd dubbele kwantumcoherentie. In simpelere termen houdt deze techniek in dat het moleculaire systeem wordt geraakt door licht op een manier die een toestand creëert waarin twee energiepakketjes simultaan bestaan, en vervolgens wordt geobserveerd hoe die toestand evolueert. In een normaal laserexperiment zijn de lichtpulsen onafhankelijk en is het signaal dat ze produceren vaak een wazige massa van veel verschillende processen die tegelijkertijd plaatsvinden. De simulaties van het team toonden aan dat door verstrengelde fotonen te gebruiken, wetenschappers een zeer specifiek deel van het signaal kunnen isoleren: de verbinding tussen de toestand met één energiepakketje en de toestand met twee. Deze verbinding is cruciaal omdat het onthult hoe de caviteit de energie helpt om van het ene molecuul naar het andere te bewegen. De simulaties demonstreerden dat de verstrengelde fotonen de "ruis" veroorzaakt door de vibrerende atomen kunnen wegfilteren, waardoor de onderzoekers de onderliggende correlaties kunnen zien die het energietransport aandrijven.

Een van de meest opvallende bevindingen was het vermogen om toestanden te zien die zeer kortstondig zijn. In de simulaties modelleerden de onderzoekers een fotosynthetisch complex waarbij de energietoestanden constant worden verstoord door fononen, wat de gekwantiseerde trillingen van de moleculaire structuur zijn. Deze trillingen spoelen de delicate kwantumsignalen meestal in een fractie van een seconde weg. De verstrengelde bifotonbron was echter in staat om de dynamica van deze toestanden vast te leggen voordat ze verdwenen. Het team ontdekte dat het verstrengelde licht specifieke paren energietoestanden selectief kon exciteren die ver uit elkaar liggen in energie, maar dicht bij elkaar in de tijd liggen. Dit is iets wat een standaard laserpuls niet gemakkelijk kan, omdat de timing en de kleur van het licht in een standaardpuls aan elkaar gekoppeld zijn op een manier die beperkt wat het kan zien. De verstrengelde fotonen bieden daarentegen een flexibiliteit die onderzoekers in staat stelt af te stemmen op de exacte correlaties die ze willen bestuderen, zelfs wanneer die correlaties begraven liggen onder lagen thermische ruis.

De studie benadrukte ook hoe de caviteit het gedrag van het systeem verandert. Wanneer de moleculen in de caviteit worden geplaatst, mengt het licht dat binnenin de caviteit gevangen zit met de energie van de moleculen om nieuwe hybride toestanden te vormen, genaamd polaritonen. De simulaties van de onderzoekers toonden aan dat deze polaritonen niet slechts eenvoudige mengsels zijn; ze creëren een nieuw landschap waar energie anders kan stromen. De verstrengelde foton-sonde onthulde dat de caviteit helpt om de energie te herverdelen, waardoor bepaalde paden voor de energie om te reizen waarschijnlijker worden dan andere. Deze herverdeling gebeurt zo snel dat het meestal onmogelijk is om dit met standaardinstrumenten te volgen. Door de verstrengelde fotonen te gebruiken, kon het team in kaart brengen hoe de energie beweegt tussen de verschillende delen van het molecuul, waarbij werd aangetoond dat de caviteit fungeert als een bemiddelaar die helpt de energie de gebruikelijke obstakels veroorzaakt door de moleculaire trillingen te omzeilen.

De onderzoekers merkten er zorgvuldig bij op dat deze resultaten voortkomen uit computersimulaties, en niet uit een fysiek experiment in een laboratorium. Ze bouwden een gedetailleerd wiskundig model van het systeem, inclus van de specifieke manier waarop de moleculen trillen en hoe ze interageren met het licht in de caviteit. Ze gebruikten parameters gebaseerd op real-world data van vergelijkbare fotosynthetische complexen om hun model realistisch te maken. Hoewel ze het experiment niet fysiek hebben uitgevoerd, bieden de simulaties een duidelijk stappenplan voor wat er zou gebeuren als een dergelijk experiment zou worden uitgevoerd. De resultaten suggereren dat als wetenschappers dit experiment zouden opzetten, ze de "vingerafdruk" van de invloed van de caviteit op de energietransfer zouden kunnen zien, een vingerafdruk die momenteel verborgen blijft voor het zicht. De studie beweert niet het probleem van energietransport in fotosynthese te hebben opgelost, maar biedt een krachtige nieuwe lens om ernaar te kijken.

De implicaties van dit werk reiken verder dan alleen het begrijpen van planten. Het vermogen om te onderzoeken hoe energie beweegt in complexe, luidruchtige kwantumsystemen is relevant voor de ontwikkeling van nieuwe materialen voor zonnecellen en kwantumcomputers. Als we leren hoe we deze energiestromen kunnen beheersen, kunnen we wellicht kunstmatige systemen ontwerpen die even efficiënt zijn als de beste uit de natuur. Het kerninzicht van dit artikel is dat de aard van het licht dat we gebruiken om naar deze systemen te kijken, even belangrijk is als de systemen zelf. Door licht te gebruiken dat verstrengeld is, kunnen we dingen zien die anders onzichtbaar zouden blijven. De onderzoekers toonden aan dat deze aanpak bijzonder goed is in het opsporen van de subtiele verbindingen tussen verschillende energietoestanden, verbindingen die essentieel zijn voor de langetermijnverplaatsing van energie.

Uiteindelijk presenteert het artikel een theoretisch voorstel voor een nieuw type spectroscopie. Het is een methode die gebruikmaakt van de unieke eigenschappen van verstrengeld licht om door de ruis van de kwantumwereld heen te snijden. De simulaties tonen aan dat deze techniek gevoelig genoeg is om de dynamische rol van de caviteit te detecteren bij het helpen van de energie om over een moleculair netwerk te bewegen. Het onthult hoe de caviteit kan helpen bij de migratie van energie over lange afstanden, zelfs wanneer het systeem wordt verstoord door warmte. Dit werk voegt niet alleen een nieuw instrument toe aan de gereedschapskist van de wetenschapper; het suggereert een fundamentele verschuiving in hoe we de kwantumdynamica van materie kunnen observeren en controleren. Door te focussen op de correlaties tussen licht en materie, en door een sonde te gebruiken die zelf een kwantumobject is, hebben de onderzoekers een venster geopend naar een rijk van de fysica die voorheen te snel en te luidruchtig was om duidelijk te zien. De weg vooruit houdt in dat deze theoretische voorspellingen worden vertaald naar echte experimenten, een stap die ons begrip van hoe energie zich in het kwantumdomein beweegt, zou kunnen revolutioneren.