Photon correlation Fourier spectroscopy of a B center in hBN

Titel: Photon-correlatie Fourier-spectroscopie van een B-centrum in hexagonaal boor-nitride (hBN)

Auteurs: A. Delteil, S. Buil, J.-P. Hermier (Université Paris-Saclay, CNRS, GEMaC, Frankrijk)

1. Het Probleem

Vaste-stof kwantumbronnen (single-photon emitters) zijn essentieel voor fotonische quantumtechnologieën. Hexagonaal boor-nitride (hBN) bevat veelbelovende blauw-emitterende kleurstoffen (B-centra). Hoewel deze bronnen onder resonante excitatie uitstekende coherentie-eigenschappen vertonen, is hun prestatie onder niet-resonante excitatie (fotoluminescentie of PL) minder goed gekarakteriseerd.

De prestaties van deze bronnen worden beperkt door twee hoofdprocessen die de coherentie van de uitgezonden fotonen verminderen:

1. Pure dephasing: Snelle verlies van coherentie door interacties met fononen (intrinsic).
2. Spectrale diffusie (SD): Langzamere fluctuaties in de emissiefrequentie veroorzaakt door omgevingsfluctuaties (bijv. ladingstraps), wat leidt tot een verbreding van de lijn op macroscopische tijdschalen.

Bestaande spectroscopische technieken hebben moeite om deze twee processen te onderscheiden en te kwantificeren op de juiste tijdschalen:

• Dispersieve spectroscopie mist de nodige spectrale resolutie voor smalle lijnen.
• Fourier-transformatie spectroscopie (FTS) vereist gemiddelden over lange tijden, waardoor snelle spectrale diffusie (op microseconden-schaal) onzichtbaar blijft.

Er is dus behoefte aan een techniek die zowel hoge spectrale als hoge tijdsresolutie biedt om de dynamiek van de coherentie en spectrale diffusie in real-time te volgen.

2. Methodologie

De auteurs gebruiken Photon Correlation Fourier Spectroscopy (PCFS) om de coherentie en spectrale diffusie van een enkel B-centrum in hBN te bestuderen onder continue-golf (CW) niet-resonante excitatie.

• Opstelling: Een Mach-Zehnder-interferometer met een variabele optische vertraging ($\delta$) wordt gebruikt. De uitgang wordt gedetecteerd door twee avalanche-fotodiodes (APD's).
• Principe: In plaats van alleen de intensiteit te meten, meet PCFS de tweede-orde correlatiefunctie $g^{(2)}(\delta, \tau)$ tussen fotonen die op twee verschillende tijdstippen ($\tau$) en met een optische vertraging ($\delta$) worden gedetecteerd.
• Analyse:
  • De PCFS-contrast $C(\delta, \tau)$ wordt afgeleid uit de correlatiemetingen.
  • Dit contrast is gerelateerd aan de autocorrelatie van een effectief, tijdsafhankelijk spectrum $S_{eff}(\omega, \tau)$.
  • Op korte tijdschalen ($\tau \to 0$) reflecteert dit spectrum de homogene lijnbreedte (beperkt door pure dephasing).
  • Op lange tijdschalen ($\tau \to \infty$) reflecteert het de inhomogene lijnbreedte (beperkt door spectrale diffusie).
• Variabele: Metingen worden uitgevoerd bij verschillende laservermogens (0,3 mW tot 4 mW) en over een bereik van vertragingstijden $\tau$ (van microseconden tot seconden).

3. Belangrijkste Bijdragen

• Toepassing van PCFS op hBN: Dit is een van de eerste uitgebreide karakteriseringen van B-centra in hBN onder niet-resonante excitatie met behulp van PCFS, waardoor de beperkingen van conventionele spectroscopie worden overwonnen.
• Scheiding van mechanismen: De studie slaagt erin om de bijdragen van homogene verbreding (afhankelijk van laservermogen) en inhomogene verbreding door spectrale diffusie (tijdsafhankelijk) kwantitatief te scheiden.
• Tijdsafhankelijke lijnbreedte: De auteurs introduceren en kwantificeren de evolutie van de lijnbreedte als functie van de tijdschaal, wat inzicht geeft in de dynamiek van de spectrale diffusie.

4. Resultaten

De analyse levert de volgende cruciale bevindingen op:

• Homogene Lijnbreedte (Pure Dephasing):

  • De homogene lijnbreedte is sterk afhankelijk van het laservermogen.
  • Bij lage vermogens (≤ 1 mW) is de lijnbreedte slechts een factor $\sim 2$ boven de Fourier-limiet (beperkt door de levensduur van de aangeslagen toestand).
  • Bij hogere vermogens neemt de homogene lijnbreedte toe, waarschijnlijk door lokale verwarming veroorzaakt door de excitatielaser.

• Spectrale Diffusie (SD):

  • De spectrale diffusie treedt op op tijdschalen van 10 tot 100 $\mu$s.
  • De amplitude van de spectrale diffusie is slechts zwak afhankelijk van het laservermogen.
  • Op korte tijdschalen ($\tau < 10 \mu$s) is de totale lijnbreedte smal, maar deze verbreedt monotoon naarmate $\tau$ toeneemt.
  • Op lange tijdschalen (macroscopisch) bereikt de inhomogene lijnbreedte waarden van meer dan 1 GHz.

• Modelvalidatie:

  • De data past uitstekend bij een model van continue Gaussische verbreding (Ornstein-Uhlenbeck proces), hoewel een model met discrete sprongen ook een goede fit geeft.
  • De lijnbreedte evolueert van de Fourier-limiet (bij korte $\tau$) naar de breedte van de spectrale diffusie-omhullende (bij lange $\tau$).

• Kwantificering:

  • Bij 0,3 mW en korte tijden is de totale lijnbreedte $\Delta\omega_{tot}/2\pi \approx 0,24$ GHz.
  • Dit betekent dat de fotonen op korte tijdschalen een hoge ononderscheidbaarheid (indistinguishability) behouden, ondanks de aanwezigheid van spectrale diffusie op langere termijn.

5. Betekenis en Toekomstperspectief

• Fundamenteel Inzicht: Het werk verdiept het begrip van decoherentieprocessen in hBN-emitters. Het bevestigt dat B-centra onder niet-resonante excitatie zeer geschikt kunnen zijn voor kwantumaanvragen, mits de tijdschaal van de toepassing korter is dan de spectrale diffusie-tijd.
• Toepassingen:
  • De hoge ononderscheidbaarheid op korte tijdschalen maakt toepassingen mogelijk zoals kwantumsensoren gebaseerd op single-photon interferometrie, waarbij niet-resonante excitatie (die gemakkelijker te filteren is dan resonante excitatie) een voordeel biedt.
  • Voor toepassingen die vereisen dat fotonen op macroscopische tijdschalen ononderscheidbaar zijn (zoals Hong-Ou-Mandel interferentie tussen verre bronnen), zou het inbrengen van de emitter in een resonator (Purcell-versterking) nodig zijn om de lijnbreedte te verkleinen en de coherentie te behouden.
• Technologische Impact: De PCFS-methode, die geen interferometrische stabilisatie vereist, is direct toepasbaar op een breed scala aan vaste-stof kwantumemitters en zal helpen bij het identificeren en mitigeren van decoherentiemechanismen voor praktische quantumtoepassingen.

Conclusie: Het artikel demonstreert dat B-centra in hBN onder niet-resonante excitatie uitstekende coherentie-eigenschappen bezitten op microseconden-schalen, hoewel spectrale diffusie op langere tijdschalen de lijnbreedte significant verbreedt. Dit maakt ze veelbelovend voor specifieke quantumtoepassingen, mits de tijdschalen van de operatie hierop worden afgestemd of gecompenseerd.