A High Intensity Attosecond Light Source in Compact Geometry at ELI ALPS User Facility

Technische Samenvatting: Een hoog-intensieve attoseconde lichtbron in compacte geometrie bij ELI ALPS

Probleemstelling
Hoewel High-Order Harmonic Generation (HHG) een standaard laboratoriumtechniek is geworden voor de productie van attoseconde XUV-pulsen, blijft de toegang tot de hoge fotonflux die vereist is voor niet-lineaire XUV-fotoionisatie beperkt tot een klein aantal onderzoeksgroepen. Bestaande tafeloplossingen vertrouwen vaak op lasers met een hoge energie en een lage herhalingssnelheid met losse focussering, terwijl Free Electron Lasers (FEL's), hoewel krachtig, gespecialiseerde faciliteiten en diepgaande expertise vereisen. Er is een kritieke behoefte aan een compacte, hoog-herhalingssnelheid beamline die in staat is om hoog-flux, hoog-fotonenergie XUV-pulsen te leveren die geschikt zijn voor niet-lineaire optica en coincidence-detectieschema's, specifiek om ultrasnelle elektronendynamica te onderzoeken zonder de verstoringen die worden geïntroduceerd door sterke dressing-velden.

Methodologie
De auteurs presenteren de inbedrijfstelling en karakterisering van de SYLOS Compact high-harmonic beamline bij de ELI ALPS user facility. Het systeem wordt aangedreven door de SYLOS2 laser uit de few-TW klasse (1 kHz, 35 mJ, ~12 fs pulsen) of de lagere herhalingssnelheid SEA laser (10 Hz).

• Beamline Ontwerp: De beamline maakt gebruik van een loose focusing geometrie (f-getallen variërend van 60 tot 400) om piekimintensiteiten van $\sim 10^{14}$ W/cm$^2$ te bereiken terwijl fase-matching behouden blijft. Het systeem bevat drie onafhankelijke all-reflective focusseringsstadia (focale brandpunten van 10 m, 6 m en 3 m) en een vervormbare spiegel voor wavefront-correctie om een Strehl-ratio > 0,9 te bereiken.
• Generatie Targets: Het systeem ondersteunt zowel statische gascellen (tot 30 cm) als gepulseerde gasjets (inclusief spleetvormige en pinhole nozzles). Quasi-fase-matching wordt bereikt door meerdere gasjets in serie te plaatsen.
• Straalscheiding en Diagnostiek: De co-propagerende IR- en XUV-stralen worden gescheiden via een beam separation chamber die drie paden biedt: een recht pad voor hoog-flux transmissie, een boven pad dat gebruikmaakt van een silicium plaat onder de Brewster-hoek voor diagnostiek en reflectiviteitsmetingen, en een onder pad voor gebruikers-endstations.
• Temporele Karakterisering: Het temporele profiel van de attoseconde pulstreinen werd gemeten met de RABBITT-techniek (Reconstruction of Attament by Interference of Two-Photon Transitions), waarbij de XUV-comb gecorreleerd werd met een fase-gelockte IR-probe.
• Isolatie van Pulsen: Polarisatie gating (PG) werd geïmplementeerd met behulp van waveplates om een tijdsafhankelijk veranderende ellipticiteit op de drijvende puls op te leggen, met als doel enkelvoudige attoseconde pulsen te isoleren.
• Niet-lineaire Experimenten: De capaciteit van de beamline voor niet-lineaire interacties werd getest via twee-XUV-foton dubbele ionisatie experimenten op Neon (Ne) en Argon (Ar) met geïntegreerde time-of-flight (ToF) en ion mass spectrometer diagnostiek.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten

1. Hoog-Flux Generatie: De beamline genereert succesvol XUV-pulsen in het 15–40 eV spectrale bereik. Gebruikmakend van een gascel met Xenon en de SEA laser, leverde het systeem ongeveer 7,4 nJ on target (geschat 308 nJ bij generatie voor twee harmonieken, schalend naar ~1 $\mu$J totaal). Vergelijkbare resultaten werden behaald met de 1 kHz SYLOS laser met behulp van gasjets.
2. Pulsduur Karakterisering: RABBITT-metingen op Argon onthulden een attoseconde pulstrein met een gereconstrueerde duur van 338 fs (Full Width at Half Maximum), wat nauw overeenkomt met de Fourier-transform limiet van 336 as. De pulstrein bestaat uit ongeveer 8 sub-cycle bursts.
3. Ruimtelijke Kwaliteit: De XUV-straal vertoont een bijna-Gaussisch ruimtelijk profiel met een spot size diameter van ongeveer 8 mm bij 6 m propagatie, wat overeenkomt met een divergentie van 1,3 mrad.
4. Demonstratie van Geïsoleerde Pulsen: De toepassing van polarisatie gating resulteerde in de overgang van een comb-achtig harmonisch spectrum naar een quasi-continuüm XUV spectrum, wat indirect bewijs levert voor de generatie van bijna-geïsoleerde attoseconde pulsen.
5. Niet-lineaire XUV Fysica: De studie demonstreerde succesvol twee-foton dubbele ionisatie van Neon en Argon.
   • Neon: Dubbele ionisatie ($Ne^{2+}$) werd waargenomen met een kwadratische afhankelijkheid van de XUV-intensiteit, wat een twee-foton proces bevestigt. De afwezigheid van $Ne^{3+}$ was consistent met het fotonenergie-regime.
   • Argon: Dubbele ionisatie ($Ar^{2+}$) werd waargenomen in het 15–25 eV bereik, ruim onder de single-photon dubbele ionisatie drempel, wat het niet-lineaire karakter van de interactie bevestigt.
   • De ion-opbrengsten voor $Ne^{2+}$ en $Ar^{2+}$ vertoonden hellingen van $\approx 2$ op een log-log schaal tegen de XUV-intensiteit, terwijl enkelvoudig geïoniseerde soorten lineaire hellingen ($\approx 1$) vertoonden.

Significantie
Het artikel stelt dat de SYLOS Compact beamline een uniek, open-access platform voor attoseconde wetenschap vestigt dat de kloof tussen tabletop HHG bronnen en grootschalige FEL-faciliteiten overbrugt. De significantie ligt in het vermogen om hoog-flux, hoog-herhalingssnelheid (1 kHz) attoseconde pulsen te leveren met voldoende intensiteit om niet-lineaire XUV-processen aan te drijven. Deze capaciteit maakt het onderzoek naar ultrasnelle elektronendynamica en gecorreleerde elektronenfenomenen via XUV-pump-XUV-probe schema's mogelijk zonder de complicaties van sterke IR dressing-velden. De succesvolle demonstratie van twee-foton dubbele ionisatie valideert de gereedheid van de beamline voor gebruikerscampagnes gericht op hogere-orde niet-lineaire processen en complexe elektroncorrelaties in atomaire en moleculaire systemen.