Electronic and chemical phase identification in photoemission experiments using unsupervised machine learning

Om de materiële wereld op haar meest fundamentele niveau te begrijpen, kijken wetenschappers vaak naar hoe elektronen zich binnen een vaste stof gedragen. Stel je voor dat je een heel specifiek soort licht op een stuk materie schijnt; dit licht slaat kleine deeltjes, genaamd elektronen, los. Door deze elektronen op te vangen en hun snelheid en richting te meten, kunnen onderzoekers de onzichtbare elektronische structuur van het materiaal in kaart brengen, wat onthult hoe het elektriciteit geleidt of met licht interageert. Deze techniek, bekend als fotoemissiespectroscopie, is ongelooflijk krachtig, maar brengt een frustrerende beperking met zich mee: het is extreem gevoelig voor de bovenste laag van het materiaal. Omdat de gemeten elektronen afkomstig zijn uit een diepte van minder dan een nanometer, moet het oppervlak perfect vers en schoon zijn. In de vacuümkamers waar deze experimenten plaatsvinden, begint zelfs een onberispelijk oppervlak binnen twee dagen te degraderen of te veranderen, vaak zelfs sneller. Dit creëert een race tegen de klok. Voordat de wetenschap kan beginnen, moet de onderzoeker de perfecte plek op het monster vinden om te meten.

Het probleem is dat deze verse oppervlakken vaak rommelig en ongelijkmatig zijn. Een enkel monster kan patches hebben met verschillende chemische samenstellingen, lagen met variërende diktes, of regio's die onder verschillende hoeken gedraaid zijn. Om de beste plek te vinden, gebruiken wetenschappers traditioneel een methode die een rasterscan wordt genoemd. Ze bewegen het monster in een rigide roosterpatroon, zoals een grasmaaier die gras maait, waarbij ze op elk snijpunt metingen verrichten. Vervolgens stoppen ze, bekijken de gegevens en beslissen of ze moeten inzoomen en opnieuw een kleiner gebied moeten scannen. Dit proces is traag, verbruikt kostbare tijd en verspilt vaak de beperkte levensduur van het verse oppervlak. Als de wetenschapper een rooster kiest dat te fijn is, verspilt hij tijd aan het herhaaldelijk meten van hetzelfde. Als het rooster te grof is, kan hij de interessante kenmerken volledig missen. De vraag die de sector bezighield, was of een computer dit rommelige landschap sneller en slimmer kon navigeren dan een mens met een rooster.

In een recente studie heeft een team van onderzoekers een nieuwe aanpak geïntroduceerd genaamd AARDVARK, een systeem dat ontworpen is om deze experimenten te begeleiden met behulp van machine learning. In plaats van een rigide rooster te volgen of willekeurig te gokken, werkt dit systeem als een intelligente ontdekkingsreiziger die gaandeweg leert. De onderzoekers testten hun idee met een complex monster bestaande uit twee lagen grafeen, een materiaal dat bestaat uit een enkele laag koolstofatomen. In hun opstelling diende een grote, perfecte kristal van grafeen als basis, terwijl een tweede, polykristallijne laag grafeen erop werd geplaatst. Deze bovenste laag was niet uniform; deze bestond uit veel kleine regio's, die elk onder een andere hoek ten opzichte van de onderste laag waren gedraaid. Dit creëerde een landschap waarin de elektronische eigenschappen van de ene plek naar de andere veranderden, wat de rommelige, heterogene oppervlakken nabootst die wetenschappers in echte experimenten tegenkomen.

Het AARDVARK-systeem werkt door constant de vraag te stellen: "Wat moeten we nu meten?" Het begint met het nemen van een paar metingen en gebruikt vervolgens een krachtig wiskundig hulpmiddel om de gegevens te visualiseren. Het comprimeert de enorme hoeveelheid informatie in elke meting — duizenden datapunten die de energie en impuls van elektronen beschrijven — tot een eenvoudige, kleurrijke kaart. In deze kaart verschijnen plaatsen met vergelijkbare elektronische eigenschappen als vergelijkbare kleuren, terwijl plaatsen met verschillende eigenschappen als verschillende kleuren verschijnen. Hierdoor kan het systeem de "vorm" van het elektronische landschap van het monster zien zonder de complexe fysica achter elke individuele waarde te hoeven begrijpen.

Zodra het systeem deze kleurrijke kaart heeft, gebruikt het een methode genaamd Gaussian process regression om te voorspellen hoe de niet-gemeten delen van het monster eruitzien. Denk aan het als een slimme gokker die niet alleen de waarde van een nieuwe plek voorspelt, maar ook berekent hoe onzeker hij is over die gok. Het systeem is geprogrammeerd om prioriteit te geven aan gebieden waar het het meest onzeker is. Als de kleuren in de kaart scherp veranderen van de ene plek naar de andere, weet het systeem dat het een grens heeft gevonden tussen twee verschillende regio's, en stuurt het de meetstraal naar die rand om deze nauwkeuriger te definiëren. Als een gebied er uniform uitziet, slaat het systeem het over, wetende dat het opnieuw meten geen nieuwe informatie zou opleveren. Dit stelt het systeem in staat om zijn energie te richten op de randen en de unieke kenmerken van het monster, terwijl de saaie, repetitieve delen worden genegeerd.

De onderzoekers simuleerden dit proces op een computer met behulp van een dataset van meer dan 8.000 vooraf gemeten punten om te zien hoe goed AARDVARK zou presteren vergeleken met traditionele methoden. Ze voerden drie verschillende scenario's uit: de nieuwe machine-learning aanpak, een standaard rasterscan en een willekeurige zoekopdracht waarbij punten zonder enige logica worden gekozen. De resultaten waren opmerkelijk. Na het nemen van slechts 400 tot 600 metingen had het AARDVARK-systeem al de belangrijkste grenzen en afzonderlijke regio's van het monster geïdentificeerd met een helderheid die de raster- en willekeurige methoden pas bereikten na 1.000 tot 2.000 metingen. De rastermethode, die in rechte lijnen beweegt, verspilde vaak tijd door steeds weer dezelfde uniforme gebieden te meten, terwijl de willekeurige methode zijn inspanningen te breed verspreidde om een specifieke vorm te definiëren. AARDVARK daarentegen richtte zich snel op de overgangen tussen verschillende regio's en tekende zo effectief de kaart van het elektronische terrein van het monster met veel minder stappen.

Deze efficiëntie gaat niet alleen over het besparen van tijd; het gaat over het behoud van het monster. Omdat het verse oppervlak zo snel degradeert, telt elke meting. Door de interessante regio's sneller te vinden, vermindert AARDVARK de totale tijd dat het monster wordt blootgesteld aan de meetstraal, wat het materiaal soms kan beschadigen. Het systeem bleek flexibel genoeg om twee verschillende soorten metingen aan te kunnen: één die de elektronische structuur in kaart brengt en een andere die de chemische samenstelling van de atomen identificeert. Hoewel deze twee metingen het monster op verschillende manieren bekijken, paste het systeem zich aan beide aan, waarbij het herkende dat de grenzen in de elektronische kaart niet perfect overeenkomen met de grenzen in de chemische kaart, en paste het de zoektocht dienovereenkomstig aan.

De studie demonstreert dat een computer een complex fysiek milieu veel efficiënter kan navigeren dan een rigide, vooraf gepland pad. Door een manier te combineren om complexe gegevens te vereenvoudigen met een methode die leert van onzekerheid, hebben de onderzoekers een hulpmiddel gecreëerd dat experimenten in realtime kan begeleiden. Dit betekent dat wetenschappers in de toekomst minder tijd kunnen besteden aan het zoeken naar de juiste plek en meer aan de eigenlijke wetenschap, terwijl ze de delicate monsters die ze bestuderen ook nog eens beschermen. Het werk suggereert dat de toekomst van deze experimenten ligt in het laten vertellen van de data aan de onderzoeker waar hij als volgende moet kijken, waardoor een trage, handmatige zoektocht verandert in een dynamische, intelligente verkenning.