Electrodeposition of Highly Enriched Uranium Thin Films for Advanced Fission Detectors

In het hart van een onderzoekreactor, waar neutronen in een chaotische storm rondvliegen en temperaturen hoog oplopen, moeten wetenschappers precies weten hoe intens de straling op elk gegeven moment is. Ze kunnen niet vertrouwen op sensoren die hen alleen de totale hoeveelheid straling vertellen nadat een experiment is voltooid; ze hebben een live feed nodig, een constante stroom gegevens die laat zien hoe het vermogen van de reactor in realtime stijgt en daalt. Om dit te bereiken, gebruiken ze minuscule apparaten die micro-pocket fissiedetectoren worden genoemd. Deze sensoren werken als miniatuurionisatiekamers. In elk van deze detectoren bevindt zich een zeer dunne laag speciale uranium, die op een platina schijfje ligt, omringd door een kleine zak met gas. Wanneer een neutron een atoom in die uraniumlaag raakt, splitst het atoom zich. Deze splitsing zendt twee hogesnelheidsfragmenten uit. Eén fragment blijft vastzitten in de metalen schijf, maar de andere vliegt de gaszak in, waarbij elektronen worden losgeslagen van de gasatomen en een klein elektrische vonk creëert. Door deze vonken te tellen, kan de sensor de onderzoekers precies vertellen hoeveel neutronen er elke seconde voorbij komen.

Voor dit sensor om perfect te werken, moet de uraniumlaag precies de juiste dikte hebben. Als de laag te dun is, zijn er niet genoeg uraniumatomen om genoeg neutronen op te vangen om een meetbaar signaal te genereren. Als de laag te dik is, worden de fragmenten van atomen diep in de laag door de uranium zelf tegengehouden voordat ze de gaszak kunnen bereiken, waardoor het signaal verloren gaat. Het ideale punt voor deze sensoren is een uraniummassa tussen de 0,3 en 1,0 microgram. Dit is een ongelooflijk kleine hoeveelheid, ongeveer het gewicht van een enkel stofje, maar het moet met extreme precisie worden aangebracht op een schijfje dat slechts enkele millimeters breed is. De uitdaging is om deze minuscule, precieze hoeveelheid hoogverrijkt uranium op de sensor aan te brengen zonder materiaal te verspillen of een laag te creëren die ongelijkmatig of te dik is.

Een team van onderzoekers bij het Idaho National Laboratory zette zich in om dit probleem op te lossen door twee verschillende manieren te testen om deze uraniumlagen te bouwen. Ze wilden de beste methode vinden om platina schijfjes te coaten met 93 procent hoogverrijkt uranium, een materiaal dat is gekozen omdat de hoge concentratie van de splijtbare isotoop uranium-235 de sensoren veel gevoeliger maakt, zelfs met zo' een kleine totale massa. Het team vergeleek twee technieken: één waarbij de elektrische spanning heen en weer over de schijf wordt gesweept, en een andere waarbij de spanning op één constant niveau wordt gehouden. Ze ontwikkelden ook een strikte nieuwe manier om de uranium te wegen nadat het was aangebracht, met behulp van twee verschillende wetenschappelijke instrumenten om hun metingen nauwkeurig te maken.

De onderzoekers begonnen met het voorbereiden van een vloeibare oplossing die de uranium bevat en door de zuurgraad van deze oplossing zorgvuldig te controleren. Ze ontdekten dat het zuurgehalte cruciaal was; als de vloeistof te zuur was, zou de uranium weer oplossen in de oplossing, maar als het te basisch was, zouden er klonten ontstaan die niet aan de schijf zouden blijven plakken. Door de zuurgraad op een specifiek, neutraal niveau te houden, creëerden ze een stabiele omgeving waarin de uranium kon neerslaan op het platina. Vervolgens pasten ze de twee verschillende elektrische methoden toe om te zien welke methode de uranium efficiënter kon aanbrengen. De eerste methode, waarbij de elektrische spanning snel veranderde, was eerder gebruikt voor kleinere hoeveelheden uranium, maar het team wilde zien of deze ook grotere hoeveelheden kon verwerken die nodig zijn voor deze nieuwe sensoren. De tweede methode, waarbij de spanning constant werd gehouden, was een meer eenvoudige aanpak waarvan zij hoopten dat deze de laag sneller en consistenter zou opbouwen.

Terwijl ze de experimenten uitvoerden, observeerden ze hoe de uranium zich op de schijven ophoopte. De methode die de spanning heen en weer liet vegen werkte, maar had een limiet. Naarmate ze meer lagen toevoegden door meer cycli uit te voeren, vertraagde de snelheid waarmee nieuwe uranium aan de schijf bleef plakken aanzienlijk. Het was alsof het oppervlak overvol raakte, waardoor het moeilijker werd voor nieuwe atomen om een plek te vinden om te landen. In contrast hiermee was de methode die de spanning constant hield veel effectiever bij het opbouwen van de massa. Het bracht uranium sneller aan en deed dit gedurende langere perioden zonder tegen dezelfde barrière van verminderde opbrengst aan te lopen. Het team kwam tot de conclusie dat ze door de methode met de constante spanning te gebruiken en het proces op het juiste moment te stoppen, betrouwbaar lagen konden creëren die binnen het doelbereik van 0,3 tot 1,0 microgram vielen.

Om absoluut zeker te zijn van hun resultaten, vertrouwde het team niet alleen op de elektrische gegevens van het depositieproces. Ze gebruikten twee onafhankelijke methoden om de uranium te wegen nadat deze op de schijf zat. De eerste methode hield in dat de natuurlijke radioactiviteit van een specifiek isotoop, uranium-234, werd gemeten, dat in een vaste verhouding tot de hoofdcomponent uranium-235 aanwezig is. Door de alfa-deeltjes te tellen die door dit isotoop worden uitgezonden, konden ze de totale massa van de uranium berekenen. De tweede methode hield in dat een klein stukje van de uranium werd opgelost en vervolgens werd geanalyseerd met een machine die atomen scheidt op basis van hun gewicht. Deze tweede methode diende als controle om de eerste methode te bevestigen.

De resultaten lieten zien dat de methode met de constante spanning de duidelijke winnaar was voor het creëren van deze sensoren. Het produceerde consistente lagen die dicht bij de doelmassa lagen, en de isotopische handtekening van de uranium bleef intact, wat betekent dat het proces de chemische samenstelling van het materiaal niet heeft veranderend. De onderzoekers ontdekten echter ook een kleine maar belangrijke discrepantie tussen hun twee weegmethoden. De methode die de radioactiviteit telde, mat consequent iets minder massa dan de methode die de opgeloste atomen woog. De onderzoekers onderzochten deze kloof zorgvuldig. Ze bekeken de vorm van de energie-signalen van de radioactieve tellingen en vonden geen aanwijzingen dat de uraniumlaag te dik was om de deeltjes te laten ontsnappen, wat de radioactiviteitsmethode een onderschatting van de massa zou hebben gegeven. In plaats daarvan concludeerden zij dat het verschil waarschijnlijk voortkwam uit een klein kalibratieprobleem in de apparatuur die de radioactiviteit telde, en niet uit een probleem met de uraniumlaag zelf.

Deze studie bevestigt dat de methode met de constante spanning een betrouwbare manier is om de ultra-dunne uraniumlagen te bouwen die nodig zijn voor geavanceerde neutronendetectoren. Het biedt een duidelijk pad voor het maken van sensoren die de barre omgeving binnen een onderzoekreactor kunnen overleven en de realtime gegevens kunnen leveren die wetenschappers nodig hebben om het gedrag van nucleair brandstof te begrijpen. Hoewel het team de sensoren als onderdeel van deze specifieke studie niet in een echte reactor heeft getest, is het fabricageproces nu bewezen de juiste soort materiaal te creëren. De volgende stap zal zijn om deze sensoren in de reactor te plaatsen om te zien hoe ze presteren onder werkelijke omstandigheden, maar het fundament voor dat werk is stevig gelegd. De onderzoekers hebben aangetoond dat het met zorgvuldige controle van de chemie en de juiste elektrische techniek mogelijk is om deze microscopische, hoogprecisie instrumenten te bouwen die zullen helpen om onderzoekreactoren veilig en efficiënt te laten draaien.