A Hybrid High-Spin Molecular Magnet for an Integrated Sensing–Storage Quantum Register

In de zoektocht naar het bouwen van een quantumcomputer zoeken wetenschappers naar piepkleine, controleerbare systemen die informatie kunnen vasthouden. Deze systemen, bekend als qubits, zijn de fundamentele eenheden van quantumgeheugen, in staat om tegelijkertijd in meerdere toestanden te bestaan. Terwijl veel onderzoekers kijken naar vaste materialen zoals diamanten of supergeleidende circuits om deze qubits te huisvesten, richten anderen zich op individuele moleculen. Moleculen bieden een uniek voordeel: ze zijn zelfgeconteneerde eenheden waar verschillende soorten atomaire spins naast elkaar kunnen bestaan. Eén type spin, te vinden in elektronen, is zeer gevoelig voor magnetische velden, wat het uitstekend maakt voor het detecteren van de omgeving. Een ander type spin, te vinden in atoomkernen, is veel meer geïsoleerd en stabiel, wat het ideaal maakt voor het langdurig opslaan van informatie. De uitdaging is geweest om deze twee verschillende capaciteiten te combineren in een enkel molecuul dat een signaal kan waarnemen en die informatie vervolgens onmiddellijk kan vastleggen voordat het vervaagt.

Een team van onderzoekers heeft nu aangetoond dat een specifiek molecuul, een koolstofkooi die een enkel fosforatoom bevat, als dit geïntegreerde systeem kan dienen. Dit molecuul, bekend als fosfor-endohedrale fullerene, fungeert als een hybride quantumregister. De onderzoekers slaagden erin dit molecuul te synthetiseren met een veiligere, efficiëntere methode dan eerdere pogingen, waarbij ze het produceerden in hoeveelheden op gramschaal. Ze brachten vervolgens de interne magnetische structuur van het molecuul in kaart, wat een complex pakket van acht afzonderlijke energieniveaus onthulde, gevormd door de interactie tussen het elektron en de fosforkern. Door gebruik te maken van precieze microgolf- en radiofrequentiepulsen, lieten ze zien dat ze elke enkele transitie binnen deze structuur konden controleren. Dit niveau van controle stelde hen in staat om een toestand te creëren waarin het molecuul zwakke magnetische signalen met meer helderheid kon detecteren dan voorheen. Belangrijker nog, ze bewezen dat ze de informatie die door de gevoelige elektronspin was verzameld, direct konden overdragen naar de stabiele kernspin, waardoor de gegevens bijna duizend keer langer werden bewaard dan de elektron alleen zou kunnen.

De reis naar deze ontdekking begon met de behoefte aan een veiligere manier om het molecuul te creëren. Eerdere methoden vertrouwden op zeer giftige gassen om het fosforatoom in de koolstofkooi te plaatsen, wat aanzienlijke veiligheidsrisico's met zich meebracht en de productie beperkte. De onderzoekers ontwikkelden een nieuwe aanpak waarbij vast rood fosfor werd gemengd met een polymeerbindmiddel. Ze ioniseerden dit vaste materiaal en vuurden het af op een koolstofdamp, waardoor het fosfor in de koolstofkooien kon raken. Dit risicovrije proces stelde hen in staat om het grondmateriaal te produceren met een snelheid van grammen per dag. Na het zuiveren van het mengsel bevestigden ze de aanwezigheid van het gewenste molecuul met behulp van massaspectrometrie, die het exacte gewicht toonde van een koolstofkooi die een enkel fosforatoom vasthoudt.

Met het molecuul in handen, richtte het team zich op het begrijpen van het magnetische gedrag ervan. Het fosforatoom binnen de kooi draagt zowel een elektronspin als een kernspin. De elektronspin is sterk en interageert met het omringende magnetische veld, terwijl de kernspin zwak en stil is. Wanneer ze in een magnetisch veld worden geplaatst, interageren deze twee spins om een reeks van acht afzonderlijke energieniveaus te creëren, wat effectief een drie-qubit systeem binnen een enkel molecuul vormt. De onderzoekers gebruikten een techniek genaamd elektronparamagnetische resonantie om deze niveaus te onderzoeken. Ze ontdekten dat de koolstofkooi, hoewel over het algemeen beschermend, licht wordt vervormd door de omringende oplosmiddelmoleculen. Deze vervorming creëert een subtiel intern magnetisch veld dat de energieniveaus verder splitst, waardoor de onderzoekers elke transitie individueel kunnen adresseren. Dit was een cruciale stap, aangezien eerdere pogingen om dergelijke complexe systemen te controleren vaak werden gehinderd door het onvermogen om de verschillende energietoestanden te onderscheiden.

De onderzoekers demonstreerden vervolgens dat ze deze energieniveaus met hoge precisie konden manipuleren. Ze pasten microgolfpulsen toe om de elektronspin aan te sturen en radiofrequentiepulsen om de kernspin aan te sturen. Door de timing van deze pulsen zorgvuldig af te stemmen, waren ze in staat om complexe quantumtoestanden te creëren die meerdere energieniveaus tegelijkertijd beslaan. Ze maten hoe lang deze toestanden konden overleven en stelden vast dat het molecuul zijn quantumcoherentie gedurende een aanzienlijke tijd behield, zelfs bij temperaturen waar veel andere systemen falen. Deze stabiliteit maakte het mogelijk om een specif kind van meting uit te voeren, bekend als elektron-spin-echo envelope modulatie. In dit proces fungeert het molecuul als een sensor die minuscule fluctuaties in de magnetische omgeving detecteert. De onderzoekers ontdekten dat ze door gebruik te maken van de meerlagige natuur van de elektronspin, de helderheid van dit signaal konden verbeteren, waardoor de signaal-ruisverhouding met een factor 2,4 werd verbeterd ten opzichte van standaardmethoden.

De meest significante prestatie van het onderzoek was de integratie van detectie en opslag. Zodra de elektronspin een magnetische omgeving had waargenomen, droegen de onderzoekers die informatie over naar de fosforkern. Deze overdracht was cruciaal omdat de elektronspin snel maar vluchtig is, terwijl de kernspin traag maar duurzaam is. Door de quantuminformatie van de elektron naar de kern te verplaatsen, behielden ze de gegevens ruim nadat de elektron zijn coherentie had verloren. Ze maten de tijd dat de informatie in de kern bewaard bleef en vonden dat dit 20,8 milliseconden bedroeg. Deze duur is ongeveer 1.300 keer langer dan de tijd die de elektronspin alleen zou kunnen houden. Dit resultaat bewijst dat een enkel molecuul als een volledig quantumregister kan fungeren, in staat om de wereld waar te nemen en de herinnering aan die interactie binnen zichzelf op te slaan.

Dit werk vestigt een nieuwe benchmark voor moleculaire quantumsystemen. Door een hoog-spin elektron met een kernspin in een enkel, chemisch gemanipuleerd molecuul te combineren, hebben de onderzoekers een veelzijdig platform gecreëerd dat de beste eigenschappen van beide verenigt. Het vermogen om deze moleculen veilig en in grote hoeveelheden te synthetiseren, opent de deur naar verdere exploratie. De capaciteit van het molecuul om de detectiegevoeligheid te verbeteren en opslagtijden te verlengen, suggereert dat dergelijke hybride systemen een vitale rol kunnen spelen in toekomstige quantumtechnologieën. De studie bevestigt dat het volledige potentieel van deze moleculaire magneten ligt in hun vermogen om de kloof tussen snelle detectie en langetermijngeheugen te overbruggen, alles binnen de grenzen van een enkele, piekleine structuur.