Active Reinforcement of Jammed Emulsions by Living Microswimmers

Problema e Contexto
O aprisionamento (jamming) é uma transição fundamental em matéria mole onde empacotamentos desordenados de partículas adquirem rigidez uma vez que sua fração de empacotamento ($\phi$) excede um limiar crítico ($\phi_c$). Em sistemas atermos e puramente repulsivos, como emulsões, isso ocorre no empacotamento próximo aleatório (RCP), onde o material transita de um fluido de afinamento por cisalhamento para um sólido com uma tensão de escoamento finita ($\sigma_y$). Embora interações atrativas (por exemplo, via depleção) possam induzir comportamento do tipo sólido abaixo de $\phi_c$, o papel de inclusões ativas em deslocar essa fronteira fluido-rígida permanece incerto. Estudos numéricos e experimentos anteriores em suspensões ativas produziram resultados conflitantes: nadadores do tipo pusher frequentemente reduzem a viscosidade e promovem o desaprisionamento (unjamming), enquanto nadadores do tipo puller (como Chlamydomonas reinhardtii) podem aumentar a viscosidade. No entanto, o regime específico onde as partículas ativas são comparáveis em tamanho aos constituintes passivos, incorporadas e enclausuradas por um sólido mole aprisionado, não foi abordado experimentalmente. A questão central é como o acoplamento mecânico entre micronadadores confinados e a rede de gotículas afeta a reologia macroscópica.

Metodologia
Os autores investigaram emulsões de óleo de castor em água estabilizadas pelo surfactante biocompatível Pluronic F-127. O sistema foi preparado com um raio médio de gota de $\approx 5$ $\mu$m, comparável ao tamanho da microalga Chlamydomonas reinhardtii. O estudo comparou três estados distintos através de uma ampla gama de frações de massa de óleo ($\phi_{oil}$ de 0,40 a 0,80):

1. Passivo: Emulsões sem algas.
2. Inclusões Estáticas: Emulsões com algas imobilizadas por solução de Lugol (suprimindo a motilidade, mas mantendo a presença celular).
3. Ativo: Emulsões com algas móteis e vivas.

A abordagem experimental combinou:

• Reometria Oscilatória: Varreduras de tensão foram realizadas para medir os módulos de armazenamento ($G'$) e de perda ($G''$), dos quais a tensão de escoamento ($\sigma_y$) foi extraída usando o método da tangente.
• Microscopia Confocal: Nile Red rotulou as gotículas de óleo e a autofluorescência da clorofila permitiram a visualização da rede de gotículas e o rastreamento das posições individuais das algas.
• Rastreamento de Célula Única: O deslocamento quadrático médio das algas foi analisado para quantificar o comprimento de confinamento ($\xi$) dentro dos poros intersticiais da rede de gotículas.

Resultos Principais

• Reforço pela Atividade: A reologia oscilatória revelou que algas móteis aumentam sistematicamente a tensão de escoamento da emulsão em até um fator de dois em comparação com amostras sem algas. Esse aumento foi observado em toda a gama de frações de óleo, incluindo abaixo do limiar clássico de RCP.
• Atividade vs. Efeitos Estéricos: Emulsões contendo algas imobilizadas mostraram tensões de escoamento essencialmente idênticas àquelas sem algas. Isso confirma que o reforço se origina da atividade (propulsão) dos nadadores, e não da mera presença estérica das inclusões.
• Propulsão Aumentada pelo Confinamento: O rastreamento de célula única demonstrou que, conforme a fração de óleo aumenta, a rede de gotículas reduz os poros intersticiais, confinando as algas. O comprimento de confinamento $\xi$ escala como $\phi_{oil}^{-2}$.
• Concordância Quantitativa: Os autores estimaram a contribuição da tensão ativa ($\sigma^a_\phi$) com base na relação conhecida entre confinamento e força de propulsão para C. reinhardtii (onde a força aumenta exponencialmente sob forte confinamento). Usando a escala de confinamento medida, um modelo simples previu um aumento de tensão ativa que coincidiu com a magnitude e evolução da tensão de escoamento excedente medida.

Mecanismo e Interpretação
O artigo propõe um mecanismo de ciclo de retroalimentação (feedback loop):

1. A microestrutura densa da emulsão aprisionada confina os nadadores em poros que diminuem.
2. Este confinamento amplifica as forças de propulsão exercidas pelas algas (um fenômeno previamente estabelecido em estudos de confinamento em massa).
3. Essas forças ativas amplificadas geram atrações do tipo depleção efetivas entre as gotículas passivas, fortalecendo a rede de contato e aumentando a tensão de escoamento macroscópica.

Significância e Alegações
Os autores identificam emulsões ativas como uma plataforma modelo para programar a mecânica de sólidos moles desordenados através da atividade. O trabalho demonstra que a atividade biológica pode servir como um parâmetro de controle ajustável para aumentar a rigidez de emulsões densas além do que é alcançável com inclusões passivas. Crucialmente, o estudo destaca um acoplamento entre atividade microscópica e mecânica macroscópica mediado pelo confinamento. Os autores sugerem que o sinal da contribuição ativa para a reologia (fluidificação vs. rigidez) depende conjuntamente do mecanismo de natação (puller vs. pusher) e do estado da matriz passiva (aprisionada vs. fluida). Isso fornece uma rota para projetar materiais ativos com propriedades mecânicas programáveis, explorando a interação entre o confinamento e a geração de tensão ativa.