Large longitudinal and anomalous transverse Magneto-thermoelectric effect in kagome antiferromagnet FeGe

技术摘要：具有大规模纵向及异常横向磁热电效应的 Kagome 反铁磁体 FeGe

问题与背景
传统的热电（TE）研究主要侧重于通过能带调控和声子工程来优化纵向塞贝克效应。然而，对新型电子结构的探索——特别是包含狄拉克锥、平带和范霍夫奇点（van Hove singularities）的拓扑材料——为增强热电性能提供了新途径。虽然横向磁热电效应（如异常能斯特效应，ANE）具有简化结设计和可扩展性的优势，但高性能磁热电材料仍然稀缺。具体而言，在强关联电子系统中，空间变化的自旋纹理、电荷序与拓扑结构之间的相互作用尚未得到充分理解。作为 Kagome 反铁磁体 FeGe，该材料展现出涉及电荷密度波（CDW）和斜角反铁磁（CAFM）有序态的复杂相图，是探索这些相互作用的一个候选平台。

方法论
本研究利用通过化学气相输运（CVT）法生长并经过退火处理以确保长程 CDW 有序性的高质量 FeGe 单晶。研究采用了六端子法进行电阻率和霍尔效应测量，以及一加热器-两温度计技术进行热电势、热导率和能斯特效应测量。实验在 1 处 14 T 低温制冷机中进行，磁场平行于 $ab$平面（$H \parallel ab$），电流和热流沿$c$轴方向（$I, Q \parallel c$）。纵向和横向信号分别经过对称化和反对称化处理，以消除接触不对称误差。

作为实验的补充，研究采用了基于维也纳从头算模拟软件包（VASP）的第一性原理计算。这些计算模拟了在包括 A 型反铁磁和斜角自旋结构在内的各种磁构型下的电子能带结构，并引入了自旋轨道耦合（SOC）。基于从布洛赫波函数投影出的 Wannier 函数，利用线性响应库波公式（Kubo formula）推导出了异常能斯特电导率（ANC）。

关键结果

1. 相变与输运异常： FeGe 样品表现出两个截然不同的相变：一个是在 $T_{CDW} \approx 108$ K 处的 CDW 相变，另一个是在 $T_{cant} \approx 56$ K 处的斜角反铁磁（CAFM）相变。在 $T_{cant}$ 处，纵向热电势（$S_{zz}$）和能斯特信号（$S_{zx}$）发生了从正到负的符号转变，表明多数载流子从空穴转变为电子，且化学势发生了改变。
2. 巨磁热电效应： 14 T 的磁场诱发了巨大的热电势变化。在 $T_{cant}$ 附近，相对热电势变化（$\Delta S_{zz}/S_{zz}$）达到了 $10^2$–$10^4\%$。这一量级显著大于传统热电材料（如 Ag$_{2-\delta}$Te）和其他拓扑半金属中所报道的数值。
3. 异常能斯特效应（ANE）： 在 $T_{cant}$ 以下观察到了显著的 ANE。异常能斯特信号（$S^A_{zx}$）在 20 K 时达到约 $1.2~\mu$V/K 的峰值，超过了其他 Kagome 斜角反铁磁体（如 Mn$_3$Sn/Ge）的数值。
4. 纪录级的横向电导率： 研究利用关系式 $\alpha_{zx} = \sigma_{zz}S_{zx} + \sigma_{zx}S_{zz}$ 计算了异常横向热电电导率（$\alpha^A_{zx}$）。提取出的 $\alpha^A_{zx}$ 在 20 K 时达到最大值 15 A K$^{-1}$ m$^{-1}$。这一数值代表了已知反铁磁材料中的最高纪录，并可与铁磁金属 UCo$_{0.8}$Ru$_{0.2}$Al 相媲美。
5. 机制： 巨大的 $\alpha^A_{zx}$ 主要由 $\sigma_{zz}S^A_{zx}$ 项驱动，这表明高电导率结合显著的异常能斯特信号是主导因素。作者将这些效应背后的巨大贝里曲率（Berry curvature）归因于 CAFM 态中的非共线自旋纹理以及 Kagome 点阵的拓扑性质，而非通过温度和磁场依赖性分析所排除的磁振子拖拽（magnon drag）或声子拖拽（phonon drag）。

意义与主张
本文声称，FeGe 证明了非平凡自旋结构在与电荷序和拓扑能带耦合时，可以产生极大的贝里曲率贡献于热电输运。在反铁磁体中观察到的纪录级横向热电电导率，凸显了 Kagome 反铁磁体在磁热电应用中的潜力。与 ANE 随磁化强度线性变化的传统铁磁体不同，FeGe 中巨大的 ANE 源于拓扑自旋纹理，这为在不产生杂散磁场复杂性的情况下增强热电性能提供了一条途径。该工作表明，通过调控此类拓扑反铁磁体的费米能级，可以进一步优化热电效率。