Drastic field-induced resistivity upturns as signatures of unconventional magnetism in superconducting iron chalcogenides

技术摘要：FeSe$_{0.96}$S$_{0.04}$ 中剧烈的场诱导电阻率上升现象

问题陈述
非常规高 $T_c$ 超导体（特别是铁基硫族化合物 FeSe）的电子相图以向列相（nematic order）、磁性和超导电性之间复杂的相互作用为特征。在 FeSe 中，这些相在施加压力下强烈交织在一起，使得分离它们对电子行为的各自贡献变得困难。虽然同电子取代（例如用硫取代硒）为解耦这些相提供了一条路径，但在压力和高磁场的共同影响下，电子散射的具体演化以及竞争序的本质仍有待进一步阐明。具体而言，电阻率上升（通常是自旋密度波 (SDW) 等竞争序的特征）背后的机制需要详细研究，以区分内在的磁不稳定性与由无序引起的效应。

方法论
本研究聚焦于通过化学气相输运法制备的 FeSe$_{0.96}$S$_{0.04}$ 单晶。作者利用 Daphne 7373 压力介质，在高达 ~20 kbar 的静水压下，对两个高质量样品（S1 和 S2）进行了纵向磁电阻测量。实验在 16 T 的物理性质测量系统 (PPMS) 中进行，温度低至 2 K。关键实验参数包括：

• 压力控制： 通过使用锡的超导转变进行原位校准来调节压力。
• 磁场： 在高达 15 T 的磁场中测量纵向电阻率 ($\rho_{xx}$)，以抑制超导性并揭示潜在的电子态。
• 分析： 研究分析了电阻率随温度的变化关系、用于识别转变点 ($T_s$, $T_m$, $T_{MI}$) 的电阻率一阶导数，以及超导转变宽度 ($\Delta T_c$) 的演化。从 $\ln(\rho)$ 对 $1/T$ 在低温高场机制下的斜率中提取了激活能 ($\Delta_m$)。

主要结果
研究揭示了 FeSe$_{0.96}$S$_{0.04}$ 的电子相随压力和磁场变化的复杂演化过程，其特征由两个由临界压力 $p_1$ (7.5 kbar) 和 $p_2$ (12.5 kbar) 分隔的截然不同的压力区间组成：

1. 中间压力区间 ($p_1 < p < p_2$)：

   • 在向列相内部，零场电阻率在温度 $T_{MI}$ 处表现出尖锐的上升，并在 $T_p$ 处伴随局部极大值。
   • 施加磁场会显著增强这种上升，表明存在一个与超导电性竞争的自旋密度波 (SDW) 相。
   • 该区间内的超导转变显著展宽，表明 SDW 序与超导电性之间存在强烈的竞争。
   • 磁转变温度 ($T_m$) 和有效激活能 ($\Delta_m$) 表现出随 $H^{0.5}$ 标度的场依赖性。

2. 高压区间 ($p > p_2$)：

   • 在越过向列相边界后，零场电阻率不再显示明显的异常；上升现象消失，且电阻率随温度呈线性变化。
   • 然而，施加外部磁场会在整个压力范围内诱导出显著的电阻率上升。这表明形成了不同于零场状态的场诱导序（标记为 M2）。
   • 在该区间内，高压超导电性 (SC2) 保持稳健，而磁相则较为脆弱，其磁转变温度 ($T_m$) 比低压下降低了约 10 K。
   • 该区间内的磁转变温度 ($T_m$) 和激活能 ($\Delta_m$) 对磁场高度敏感，向饱和趋近的速度比中间压力区间更快。

3. 相图结构：

   • 压力-温度相图揭示了超导电性的“双穹顶”结构（SC1 和 SC2）。
   • 第一超导穹顶 (SC1) 与向列相重合，并在磁相 (M1) 达到最大值处出现 $T_c$ 的极小值，暗示了竞争关系。
   • 第二超导穹顶 (SC2) 出现在高压下，与一个脆弱的磁相 (M2) 共存。
   • 与 Cu 掺杂的 FeSe 进行对比表明，Fe 平面中的杂质散射可能会掩盖零场电阻率上升，而 S 取代则允许观察到这些现象。

意义与主张
作者声称，这项研究强调了高磁场在稳定和揭示那些在零场下被隐藏或抑制的独特电子相方面所起的关键作用。主要发现包括：

• 磁序的区别： 本工作区分了在向列相内与正交畸变耦合的鲁棒 SDW 序 (M1)，以及在向列相外更具脆弱性的场诱导磁序 (M2)。
• 电阻率上升机制： 剧烈的电阻率上升归因于费米面重构和 SDW 能隙的开启，导致了激活输运行为。高压下上升现象的场诱导特性表明，即使在零场下不存在磁序，磁场也可以稳定磁序。
• 配对对称性： 高压超导相 (SC2) 对不同化学取代（S vs. Cu）的稳健性支持了符号保持的 $s_{++}$ 配对对称性，或者是一个超导电性与脆弱磁性共存的复杂相。
• 涨落的作用： 不同压力区间内磁行为的差异与自旋涨落的大小和长度尺度有关，这与 NMR 研究一致，即在向列相内存在较长的反铁磁相关长度。

论文结论指出，FeSe$_{1-x}$S$_x$ 中磁性与超导电性的相互作用受施加压力的调控，而磁场作为一种关键工具，能够探测底层的电子不稳定性以及竞争序的本质。