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Prediction of Magnetic Topological Materials Combining Spin and Magnetic Space Groups

本文提出了一种结合自旋空间群（SSG）与磁空间群（MSG）的新方案，用于预测共线磁体中的电子能带拓扑结构，从而能够识别出传统基于 MSG 分析无法发现的拓扑材料，并从 488 种化合物的高通量筛选中成功识别出包括 FePSe $_3$ 在内的 26 种此类材料。

原作者： Liangliang Huang, Yuanze Song, Houhao Wang, Zhixian Yu, Xiangang Wan, Feng Tang

发布于 2026-10-01

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CC BY 4.0

原作者： Liangliang Huang, Yuanze Song, Houhao Wang, Zhixian Yu, Xiangang Wan, Feng Tang

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

物质很少仅仅是静止原子的集合；通常，材料内部微小的电子自旋会按照特定的模式排列，使材料变成磁体。当这些磁性模式与电子在晶格中的运动方式相结合时，就会发生奇特且有用的现象。电子可能会无电阻地流动，或者它们可能会携带一种特殊的“扭转”，使其不受杂质的影响。科学家们称这些为“拓扑”材料，它们是下一代电子技术的圣杯，因为它们可能带来更快速、更高效的计算机和传感器。几十年来，研究人员一直使用一套基于晶体形状对称性的规则，来预测哪些材料会表现出这种行为。然而，这些规则最适用于非磁性材料，或者磁序简单且易于理解的磁性材料。当磁序变得复杂，或者电子的自旋与其运动之间的相互作用变得显著时，旧的规则往往会失效，导致科学家无法预测一种材料会成为拓扑奇迹，还是仅仅是一个普通的绝缘体。

南京大学的一个研究小组通过开发一种新方法，极大地提高了预测磁性材料行为的准确性，从而填补了这一空白。他们意识到，要理解这些材料，必须同时通过两个不同的视角来看待它们。第一个视角忽略了电子自旋与运动之间微妙的相互作用，将磁序视为一种完美的、理想化的对称性。第二个视角则包含了这种相互作用，这会轻微地扭曲对称性并改变材料的性质。通过连接这两个视角，研究人员创建了一个全面的地图，可以诊断几乎任何磁性材料的拓扑性质，即使是在磁序复杂的条件下。他们的工作不仅解释了为什么某些材料会表现出特定的行为，还预测了新的、此前未知的磁性拓扑材料的存在。

这项新方法的核心在于研究人员如何处理从无磁序材料到具有特定磁性模式材料的转变。在缺乏磁性相互作用的情况下，材料的对称性由一套标准的规则描述。当材料具有磁性时，对称性会发生变化。研究人员引入了一个新的框架，将磁态视为一个层级结构中的一步。首先，他们考虑在微弱的自旋-运动相互作用被关闭时的材料对称性。在这种状态下，材料属于一个庞大的对称性群家族，描述了磁自旋是如何排列的。然后，他们重新开启这种相互作用。这一动作进一步降低了对称性，将可能性缩小到一个更具体的、更受限的群。研究人员计算了每种可能的磁性排列在这两个状态之间的数学联系。这使他们能够观察电子能带（即电子可以占据的能量水平）在材料从理想状态向真实物理状态转变时的演化过程。

利用这个新框架，该团队对已知磁性材料进行了大规模调查。他们检查了 488 种其磁性结构已被实验确定的材料。在 26 个案例中，仅关注最终现实世界对称性的标准方法会将这些材料标记为普通且拓扑平凡的。然而，考虑了底层理想对称性的新方法揭示了，这些材料实际上拥有隐藏的拓扑性质。在这些材料中，拓扑特征受到理想对称性的保护，并且在包含现实世界相互作用时，只是发生了轻微的扭曲，而非被完全破坏。其中一个具体的例子是名为 $\text{FePSe}_3$ 的材料。在标准分析下，它看起来是一个简单的磁体。但新方法显示，它在其表面承载着特殊的电子线，这是标准分析所忽略的特征。尽管这种材料在传统意义上不是完美的拓扑绝缘体，但这些表面态是稳健的，可用于电子器件。

研究人员并未止步于分析已知材料；他们还利用其方法预测了新材料。他们从 1,483 种已知存在但尚未证实具有磁性的化学化合物开始。通过模拟这些化合物中磁序的形成并应用他们的新对称性规则，他们预测了其中 224 种化合物的基态磁结构。从这一组中，他们识别出了 24 种极可能是磁性拓扑材料的独特材料。这个名单包括三种已被其他实验证实的材料： $\text{Co}_3\text{Sn}_2\text{S}_2$ 、 $\text{MnBi}_2\text{Te}_4$ 和 $\text{Fe}_3\text{Sn}_2$ 。该方法正确识别了这些已知材料的事实，有力地验证了其方法的有效性。更重要的是，这让研究人员对 21 种新预测充满信心，其中包括像 $\text{LiCoO}_2$ 和 $\text{GaNi}_3$ 这样的材料。对于这些新候选材料，研究人员计算了特定的磁自旋方向及由此产生的电子结构，发现它们应该承载诸如外尔半金属（Weyl semimetals，其中电子表现得仿佛没有质量）或轴子绝缘体（axion insulators，具有独特的电学响应）等奇异态。

这项工作的力量在于它能够看到此前不可见的事物。多年来，科学家一直依赖单一的对称性规则来分类磁性材料。如果一种材料的对称性过低或过于复杂，它往往会被视为在拓扑上没有研究价值。这种新方法认识到，即使磁序的“理想”对称性被现实世界的效应略微打破，它仍然会在材料的电子结构上留下印记。这就像是通过一层薄雾观察一座雕塑；旧的方法可能只能看到一个模糊的形状，并假设它只是一个简单的石块，而新方法则理解雕塑的底层形态，并知道它究竟是什么，即使隔着薄雾。通过结合理想视角与现实视角，研究人员显著扩大了已知磁性拓扑材料的范围。

该研究为实验学家提供了一条清晰的路径。研究人员不再需要靠猜测哪些材料可能有用，现在可以使用这种新的分类方案来筛选已知化合物数据库，并识别出最有潜力的候选者。团队已将其计算数据和软件工具向科学界开放，允许他人将这些规则应用于他们遇到的任何磁性材料。这为发现可能彻底改变自旋电子学（spintronics，即利用电子自旋而非仅仅是电荷的电子学领域）的新一代材料打开了大门。通过理解磁序如何决定电子的流动，科学家现在可以设计具有特定、所需性质的材料，实现从偶然发现到刻意工程设计的跨越。这项工作证实了磁性与拓扑之间的相互作用比此前认为的更加丰富，并且通过正确的视角，我们可以在元素周期表中发现隐藏的宝藏。

技术摘要：结合自旋与磁空间群预测磁性拓扑材料

问题陈述
磁性拓扑材料展现出迷人的物理特性，例如 Weyl 半金属相和量子反常霍尔效应。虽然基于空间群（SG）或磁空间群（MSG）的对称性指标和拓扑量子化学已实现了对拓扑材料的高效大规模搜索，但在理论预测的磁性拓扑材料与实验验证之间仍存在显著差距。现有框架的一个主要局限在于其对 MSG 的依赖，尽管 MSG 是具有共度序（commensurate order）的磁体的精确对称群，但它可能无法捕捉特定的电子能带简并，特别是在存在自旋-轨道耦合（SOC）的情况下。

近年来，自旋空间群（SSG）被引入用于描述无 SOC 情况下的磁性材料对称性，并由此发现了交错磁性（altermagnetism）。然而，目前尚未建立一种常规且高效的方法，通过结合 SSG 与其 MSG 子群，来预测电子能带拓扑——特别是针对从微弱 SOC（SSG 对称性）到有限 SOC（MSG 对称性）的拓扑演化过程。挑战在于如何诊断能带拓扑如何随着对称性从 SSG 降低到由特定磁矩（MM）方向决定的 MSG，并识别那些即使在 MSG 下表现为平凡（trivial）时，仍保留由 SSG 对称性保护的拓扑特征的材料。

方法论
作者提出了一种综合方案，通过整合 SSG 及其 MSG 子群来诊断共线磁体的电子能带拓扑。该方法包含三个主要部分：

对称性指标构建： 作者为所有 1,421 个共线 SSG 及其产生的 3,420 个 MSG 子群建立了对称性指标。这涉及计算所有高对称点（HSPs）处的小群（co-）不可约表示（irreps）、k 点之间的相容关系，以及所有 Wyckoff 位置的位点对称群不可约表示。
相容关系与弱 SOC 极限： 一个关键的理论进展是从 SSG 不可约表示到 MSG 不可约表示的相容关系的推导。这些关系允许对 SOC 强度进行定量表征。具体而言，如果使用带有现实 SOC 计算得到的对称性数据（ $n_{k}^{MSG}$ ）与通过相容关系（假设忽略 SOC）从 SSG 推导出的数据（ $n_{k}^{SSG}$ ）相匹配，则该系统被认为满足“弱 SOC 极限”。在此极限下，仅利用不带 SOC 的第一性原理数据，即可详尽地映射所有可能的磁矩方向下的拓扑分类。
软件实现： 作者将这些理论实现到了 Mathematica 软件包 TopoSSGtoMSG.L 中，该程序可以通过结合 SSG 和 MSG 分析以及第一性原理波函数，常规地诊断任何共线磁体的电子能带拓扑。

主要贡献与结果

MAGNDATA 的高通量分析：
该方案被应用于具有实验确定磁结构的 488 种共线磁体。
- 识别“隐藏”拓扑： 研究识别出 46 种被诊断为由 SSG 具有拓扑性但由 MSG 表现为平凡的材料。其中，26 种材料满足弱 SOC 极限。
- 案例研究 (FePSe3)： FePSe3 被作为代表性案例展示。在 SSG 对称性（忽略 SOC）下，它拥有 Dirac 节点线（DNLs）和受保护的边界态。当引入 SOC 时，MSG 框架预测其为平凡能隙。然而，SSG-MSG 方案揭示了这些节点线仅通过极小的能隙发生开裂，从而留下了稳健的表面态和巨大的贝里曲率（反常霍尔电导率 $\approx -150 \, \Omega^{-1}\text{cm}^{-1}$ ），而这些特征在标准的 MSG 分析中是不可见的。
- Mn2AlB2： 作者展示了使用 Mn2AlB2 对所有磁矩方向进行拓扑分类的能力。该材料根据磁矩方向和 SOC 强度，在节点线半金属（SSG）到 Dirac 半金属或磁性拓扑绝缘体（MSG）之间进行转变。
从顺磁结构（ICSD）进行预测：
作者开发了一种工作流，可以直接从无机晶体结构数据库（ICSD）中的顺磁晶体结构预测基态共线磁结构及其拓扑相。
- 工作流： 从空间群编号为 166 和 221 的化学计量顺磁结构出发，他们构建了受限于极大共线 SSG 子群的候选磁结构。通过不带 SOC 的总能量计算来确定基态 SSG 和磁序。随后，引入 SOC 以确定最低能量的磁矩方向及相应的基于 MSG 的拓扑。
- 结果： 从 1,483 个初始结构中，224 个收敛到了稳定的磁结构。这一过程识别出了 24 种不同的磁性拓扑材料。
- 验证： 该工作流成功找回了三种经实验证实的材料：磁性 Weyl 半金属 Co $_3$ Sn $_2$ S $_2$ 、磁性拓扑绝缘体 MnBi $_2$ Te $_4$ 以及磁性 Weyl 节点线半金属 Fe $_3$ Sn $_2$ 。这些材料计算出的磁矩大小与实验值吻合良好。
- 新预测： 研究预测了 21 种新的磁性拓扑材料，包括轴子绝缘体 LiCoO $_2$ 和 Weyl 半金属 GaNi $_3$ ，并提供了详细的能带结构、表面态和 Fermi 弧预测。

意义
本文证明了结合 SSG 和 MSG 方法比仅依赖其中一种方法的预测能力更强。通过利用从 SSG 到 MSG 的对称性降低层级，作者提供了一个框架，能够：

捕捉弱 SOC 物理： 它识别了那些即便在 SOC 打开微小能隙时，仍由 SSG 对称性保护的拓扑特征得以持续存在的材料，而这一领域常被标准的 MSG 分析所忽略。
实现高效筛选： 它允许对所有可能的磁矩方向进行详尽的拓扑分类，而无需为每个方向都进行计算昂贵的带 SOC 第一性原理计算，前提是满足弱 SOC 极限。
加速发现： 从顺磁母体预测磁结构的流程显著扩大了候选磁性拓扑材料的范围，为未来的实验实现提供了便利。

作者总结道，其高通量研究结果扩展了磁性拓扑材料的数据库，并为理解晶格对称性、磁性、SOC 与拓扑之间的相互作用提供了一个强大的理论工具。

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